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研究背景

在自然界中，生物體通過(guò)機(jī)械力感知和信號(hào)轉(zhuǎn)導(dǎo)（如機(jī)械轉(zhuǎn)導(dǎo)）動(dòng)態(tài)調(diào)整自身結(jié)構(gòu)（如骨骼和肌肉強(qiáng)化）。然而，合成材料通常因機(jī)械力引發(fā)損傷（如微裂紋），難以實(shí)現(xiàn)類似的自適應(yīng)強(qiáng)化。近年來(lái)，機(jī)械氧化還原催化劑（如ZnO、BaTiO?）被用于機(jī)械控制聚合，賦予材料永久性結(jié)構(gòu)變化，從而提高其機(jī)械強(qiáng)度，但傳統(tǒng)催化劑存在響應(yīng)慢（數(shù)小時(shí)至數(shù)天）、催化效率低等問(wèn)題。

成果簡(jiǎn)介

基于此，蘇州大學(xué)王召教授課題組報(bào)道了一種快速的、機(jī)械控制的水溶性單體自由基聚合，使用2D MoS₂作為機(jī)械氧化還原催化劑，研究了各種機(jī)械刺激，包括超聲波、球磨和低頻振動(dòng)。該策略可以在幾分鐘內(nèi)完成聚合。這種加速過(guò)程可用于制造復(fù)合水凝膠，該復(fù)合水凝膠具有響應(yīng)機(jī)械刺激而改變其機(jī)械和電氣性能的能力。這一策略在智能材料如水凝膠傳感器、人造肌肉和植入式生物材料中具有應(yīng)用潛力。相關(guān)研究成果以“Two dimensional MoS₂ accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel”為題于2025年2月16日發(fā)表于Nature Communications上。

作者簡(jiǎn)介

王召，蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部特聘教授、博士生導(dǎo)師、國(guó)家高層次青年人才計(jì)劃入選者，姑蘇青年創(chuàng)新領(lǐng)軍人才。2013年獲美國(guó)阿克倫大學(xué)高分子科學(xué)與工程專業(yè)碩士學(xué)位（導(dǎo)師：程正迪院士），2018年博士畢業(yè)于美國(guó)加州大學(xué)圣地亞哥分校（導(dǎo)師：Nathan Gianneschi 教授），同年前往芝加哥大學(xué)從事博士后研究工作（合作導(dǎo)師：Aaron Esser-Kahn 教授），長(zhǎng)期從事高分子合成新方法的基礎(chǔ)研究工作。2021年4月加入蘇州大學(xué)材料與化學(xué)化工學(xué)部獨(dú)立開(kāi)展學(xué)術(shù)研究。圍繞壓電催化在高分子合成與智能響應(yīng)性材料等領(lǐng)域深入開(kāi)展研究工作。迄今，在Nat. Mater.、Angew. Chem., Int. Ed.、ACS Nano、Macromolecules等國(guó)際著名期刊發(fā)表論文。

圖文導(dǎo)讀

通過(guò)水熱法制備了二維硫化鉬（2D MoS₂），并將其用作機(jī)械氧化還原催化劑，實(shí)現(xiàn)了在超聲、球磨和低頻振動(dòng)等不同機(jī)械刺激下的快速自由基聚合反應(yīng)。2D MoS₂在機(jī)械刺激下能夠迅速產(chǎn)生活性自由基，從而引發(fā)水溶性單體的聚合反應(yīng)，聚合可以在幾分鐘內(nèi)完成，顯著提高了聚合速率和效率。這個(gè)加速的過(guò)程可以用來(lái)制造自發(fā)引發(fā)交聯(lián)的智能材料（如水凝膠傳感器、人工肌肉和可植入生物材料），從而改變復(fù)合水凝膠的機(jī)械和電氣特性。所得的復(fù)合水凝膠在機(jī)械振動(dòng)（500 Hz）下60分鐘的存儲(chǔ)模量增加了13倍。同時(shí)，2D MoS₂-DN水凝膠的離子導(dǎo)電性在機(jī)械振動(dòng)后提高了3倍，，從而增強(qiáng)了其在各種傳感和電子器件應(yīng)用中的潛力。

圖1二維MoS?機(jī)械控制聚合和水凝膠重塑示意圖

設(shè)計(jì)原理：機(jī)械力（超聲、球磨、振動(dòng)）誘導(dǎo)MoS?產(chǎn)生壓電勢(shì)，分解引發(fā)劑（如KPS）生成自由基，引發(fā)單體快速聚合；水凝膠通過(guò)二次交聯(lián)實(shí)現(xiàn)力學(xué)與電學(xué)性能的動(dòng)態(tài)增強(qiáng)。

圖2 MoS?的結(jié)構(gòu)和壓電性能

形貌與晶格：SEM/TEM顯示MoS?呈花狀結(jié)構(gòu)（尺寸500-600 nm），層間距0.66 nm，符合六方相特征（XRD、拉曼光譜驗(yàn)證）。

壓電響應(yīng)：PFM表明MoS?邊緣壓電勢(shì)顯著，極化方向明確，催化活性位點(diǎn)集中于邊緣區(qū)域。

圖3 不同機(jī)械力和壓電材料下的機(jī)械控制聚合

超聲催化：在超聲條件下，2D MoS₂催化的DMA聚合反應(yīng)在45分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)99%的單體轉(zhuǎn)化率，而傳統(tǒng)的ZnO和BaTiO₃催化劑需要數(shù)小時(shí)才能達(dá)到類似的轉(zhuǎn)化率。

球磨催化：在球磨條件下，2D MoS?在1分鐘內(nèi)生成固態(tài)聚合物，分子量達(dá)254 kDa（GPC驗(yàn)證），且催化劑可循環(huán)使用3次無(wú)活性損失。催化的NIPAM聚合反應(yīng)在5分鐘內(nèi)達(dá)到99%的單體轉(zhuǎn)化率，展示了其在機(jī)械控制聚合中的高效性能。相比之下，ZnO和BaTiO₃催化體系在30分鐘前沒(méi)有表現(xiàn)出任何聚合跡象。

圖4 機(jī)械控制聚合的機(jī)理分析

EPR與熒光探針：DMPO捕獲實(shí)驗(yàn)證實(shí)MoS?系統(tǒng)主要生成·OH自由基，其濃度隨球磨時(shí)間線性增加（0.55 μM/min），顯著高于ZnO/BaTiO?。

圖5 機(jī)械振動(dòng)下的自重塑水凝膠

當(dāng)攪拌器打開(kāi)時(shí)，ZnO和BaTiO₃納米顆粒表現(xiàn)出延遲和弱電流響應(yīng)。相反，2D MoS₂在打開(kāi)攪拌器后立即產(chǎn)生強(qiáng)烈的電流信號(hào)。這些發(fā)現(xiàn)證實(shí)了2D MoS₂在低頻機(jī)械力下比ZnO和BaTiO₃納米顆粒表現(xiàn)出更敏感的壓電響應(yīng)。通過(guò)對(duì)AM和N，N ‘ -甲基雙丙烯酰胺（MBA）的交聯(lián)聚合進(jìn)行研究，并使用電動(dòng)振動(dòng)系統(tǒng)（500 Hz, 70 W）在60分鐘的時(shí)間內(nèi)驗(yàn)證了其可行性。結(jié)果顯示，只有含有二維MoS₂的樣品才能在電動(dòng)激振器上發(fā)生交聯(lián)。此外，MoS₂-PAM水凝膠的存儲(chǔ)模量（G′）在振動(dòng)60 min時(shí)呈現(xiàn)出持續(xù)增加的趨勢(shì)，比ZnO基體系的響應(yīng)速度要快得多。

圖6 自重塑水凝膠的力學(xué)和離子電導(dǎo)率表征

力學(xué)增強(qiáng)：2D MoS₂在低頻機(jī)械力作用下能夠快速響應(yīng)，觸發(fā)水凝膠的二次交聯(lián)，顯著增強(qiáng)了水凝膠的儲(chǔ)能模量（G’）和拉伸性能。MoS?雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠（PVA/PAM-MoS?）經(jīng)振動(dòng)后，壓縮應(yīng)力提升至1.2 MPa（ZnO系統(tǒng)僅0.18 MPa），拉伸斷裂應(yīng)變達(dá)304%。

電學(xué)響應(yīng)：離子電導(dǎo)率因交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化提升3倍，適用于柔性傳感器與人工肌肉。

結(jié)論展望

該項(xiàng)工作報(bào)道了一種高效的機(jī)械控制聚合，可以構(gòu)建具有快速和永久結(jié)構(gòu)修飾的自增強(qiáng)水凝膠。在該研究中，與之前使用的ZnO和BaTiO₃材料相比，2D MoS₂在催化水溶性單體自由基聚合方面表現(xiàn)出更強(qiáng)的性能。通過(guò)研究典型的機(jī)械化學(xué)條件下的聚合，包括超聲和球磨。球磨法具有增強(qiáng)壓電催化劑極化的能力，可以在幾分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)單體的完全轉(zhuǎn)化。此外，即使在低水平的循環(huán)載荷下，2D MoS₂也表現(xiàn)出快速的機(jī)械激活，觸發(fā)水凝膠內(nèi)部形成第二個(gè)交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，最終實(shí)現(xiàn)獨(dú)特的機(jī)械性能。此外，水凝膠的強(qiáng)化也導(dǎo)致離子電導(dǎo)率增加3倍。這一策略將為智能材料（如水凝膠傳感器、人造肌肉和植入式生物材料）的應(yīng)用創(chuàng)造了新的機(jī)會(huì)。

文獻(xiàn)信息

Jian Wang, Zhijun Han, Longfei Zhang, Ran Ding, Chengqiang Ding, Kai Chen & Zhao Wang*, Two dimensional MoS2 accelerates mechanically controlled polymerization and remodeling of hydrogel. Nat Commun 16, 1689 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-57068-2

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