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研究背景

乙炔（C?H?）是乙烯（C?H?）生產(chǎn)中的雜質(zhì)，因其對C?H?聚合催化劑的毒化作用，需將其濃度降低至2 ppm以下，從而成為研究熱點(diǎn)。工業(yè)上，通常采用鈀（Pd）基催化劑在適度壓力（~5 bar）和373-523 K的溫度下對C?H?進(jìn)行半加氫處理，以提高C?H?的產(chǎn)率。然而，該方法存在催化劑選擇性受限的問題，C?H?易被過度加氫生成乙烷（C?H?），或因催化劑表面電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控導(dǎo)致C?H?吸附能力下降，降低反應(yīng)速率。

成果簡介

有鑒于此，明尼蘇達(dá)大學(xué)Aditya Bhan團(tuán)隊(duì)在Science期刊上發(fā)表了題為“Selective chemical looping combustion of acetylene in ethylene-rich streams”的最新論文。團(tuán)隊(duì)提出了一種基于Bi?O?的選擇性化學(xué)循環(huán)燃燒策略，以氧化物的晶格氧（lattice O）為活性氧源，在還原過程中選擇性氧化C?H?，并在氧化階段通過O?補(bǔ)充晶格氧，實(shí)現(xiàn)循環(huán)再生。

研究發(fā)現(xiàn)，Bi?O?的C?H?燃燒速率常數(shù)比C?H?高出3000倍，且在多個(gè)氧化還原循環(huán)中保持高選擇性，不產(chǎn)生對選擇性不利的新相。該策略無需額外加壓，對CO?和H?O等雜質(zhì)具有耐受性，提供了一種區(qū)別于半加氫的新型C?H?去除路徑，有望應(yīng)用于乙烯精制過程。

研究亮點(diǎn)

(1) 本研究首次提出利用氧化鉍（Bi?O?）進(jìn)行C?H?的選擇性燃燒，從而替代傳統(tǒng)的Pd基半加氫催化工藝，實(shí)現(xiàn)C?H?的高效去除。實(shí)驗(yàn)表明，Bi?O?可在化學(xué)循環(huán)操作中將C?H?濃度降低至2 ppm以下，同時(shí)保持C?H?的高選擇性。

(2) 研究通過以下方法揭示Bi?O?在C?H?去除中的作用機(jī)制：

動力學(xué)分析表明，C?H?的燃燒速率常數(shù)比C?H?燃燒速率常數(shù)高出3000倍，說明Bi?O?具有極高的C?H?選擇性。

機(jī)理研究顯示，C?H?的C–H鍵在Bi–O位點(diǎn)上發(fā)生異裂活化，結(jié)合C?H?的較高酸性，使其燃燒反應(yīng)的能壘遠(yuǎn)低于C?H?。

循環(huán)實(shí)驗(yàn)證實(shí)，Bi?O?的晶格氧可在還原半循環(huán)中選擇性燃燒C?H?，并在氧化半循環(huán)中通過空氣補(bǔ)充，實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的氧化還原循環(huán)，無明顯活性衰減。

結(jié)構(gòu)表征結(jié)果表明，盡管氧化還原循環(huán)會導(dǎo)致Bi?O?表面形貌變化，但不會生成新的Bi或Bi?O?相，燃燒選擇性未受到影響。

圖文解讀

圖1. C?H?從C?H?氣流中選擇性去除的示范。

圖2. C?H?和C?H?活化的動力學(xué)研究。

圖3. 新鮮Bi?O?與氧化還原循環(huán)后Bi?O?的表征。

結(jié)論展望

本文提供了一種創(chuàng)新的C?H?選擇性燃燒方法，作為傳統(tǒng)C?H?半氫化的替代方案，為C?H?提純提供了一種更高效且經(jīng)濟(jì)的技術(shù)路徑。通過利用Bi?O?催化劑的化學(xué)循環(huán)反應(yīng)，研究表明該方法不僅能在常溫常壓下操作，避免了高壓和昂貴催化劑的需求，還能有效耐受CO?和水等雜質(zhì)的干擾。最重要的是，Bi?O?催化劑在多個(gè)氧化還原循環(huán)后仍能保持對C?H?的高選擇性，且催化劑的局部Bi配位未發(fā)生顯著變化，展示了其卓越的穩(wěn)定性和再生能力。

從科學(xué)角度來看，本文啟示我們，材料的選擇性和穩(wěn)定性可以通過精確調(diào)控催化劑的表面性質(zhì)實(shí)現(xiàn)，尤其是通過晶格氧參與的異裂C–H活化過程。此研究不僅為烴類混合物中酸性C–H鍵分子的選擇性去除提供了新的思路，也展示了化學(xué)循環(huán)技術(shù)在催化領(lǐng)域的潛力。未來，類似的催化體系可能應(yīng)用于其他復(fù)雜混合物的分離與純化過程，推動綠色化學(xué)和可持續(xù)化工的發(fā)展。

文獻(xiàn)信息

Matthew Jacob et al. ,Selective chemical looping combustion of acetylene in ethylene-rich streams.Science387,744-749(2025).DOI:10.1126/science.ads3181

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