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水電解是獲得高純氫氣以緩解環(huán)境污染和能源危機(jī)的有效途徑。然而，緩慢的陽極析氧反應(yīng)(OER)動(dòng)力學(xué)往往使雙電極水電解槽需要更高的電池電壓。因此，用理論熱力學(xué)電位相對(duì)較低的有機(jī)小分子氧化反應(yīng)代替OER是非常可取的。肼氧化反應(yīng)(HzOR)替代OER可以實(shí)現(xiàn)節(jié)能制氫，同時(shí)避免了H₂和O₂的混合，防止制氫過程中的爆炸危險(xiǎn)。由于貴金屬的高成本和稀缺性，開發(fā)非貴金屬雙功能催化劑以加HER和HzOR動(dòng)力學(xué)是推動(dòng)肼輔助水電解發(fā)展的關(guān)鍵。

近日，南開大學(xué)焦麗芳課題組通過引入高價(jià)鎢摻雜來構(gòu)建具有壓縮應(yīng)變的Ni₃N，實(shí)現(xiàn)應(yīng)變區(qū)域d軌道的電子排布操縱，從而優(yōu)化中間體的結(jié)合強(qiáng)度，激活水和N₂H₄。

結(jié)合理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)結(jié)果，W摻雜Ni₃N的優(yōu)異的雙功能性能源于其調(diào)制電子結(jié)構(gòu)和本征晶格應(yīng)變的雙重作用。W引入引起表面原子的壓縮應(yīng)變，增強(qiáng)了表面電子態(tài)，降低了活性中心的d帶中心，同時(shí)建立了HER活性與表面應(yīng)變之間的關(guān)系。

此外，這種壓縮應(yīng)變降低了催化劑表面的功函數(shù)，促進(jìn)了中間體的反鍵合電子轉(zhuǎn)移，從而削弱了共價(jià)O-H鍵和N-H氫鍵。因此，這種機(jī)制增強(qiáng)了水分子解離和肼氧化的熱力學(xué)性能。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，所制備的W-Ni₃N催化劑在堿性條件下僅需46 mV的HER過電位就能達(dá)到10 mA cm^-2的電流密度；對(duì)于HzOR，達(dá)到100 mA cm^-2電流密度所需的過電位為81 mV。

值得注意的是，基于W-Ni₃N的雙電極肼分裂(OHzS)電解槽達(dá)到10和400 mA cm^-2所需要的電池電壓分別為0.071和0.76 V，并且其能夠在50 mA cm^-2下連續(xù)穩(wěn)定電解超過450小時(shí)，顯示出巨大的應(yīng)用前景。

綜上，該項(xiàng)研究為節(jié)能制氫提供了一個(gè)高效的解決方案，并揭示了晶格應(yīng)變、電子結(jié)構(gòu)和催化活性之間錯(cuò)綜復(fù)雜的關(guān)系，為開發(fā)具有特定性能的電催化劑提供了參考依據(jù)。

Enhanced cooperative generalized compressive strain and electronic structure engineering in W-Ni₃N for efficient hydrazine oxidation facilitating H₂ production. Advanced Materials, 2025. DOI: 10.1002/adma.202417593

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南開大學(xué)焦麗芳，發(fā)表AM！

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