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可再生能源儲(chǔ)存和轉(zhuǎn)換技術(shù)(如金屬-空氣電池和燃料電池)的開(kāi)發(fā)將最大限度地減少對(duì)化石燃料的依賴，實(shí)現(xiàn)凈零排放。然而，陰極氧還原反應(yīng)(ORR)動(dòng)力學(xué)緩慢，嚴(yán)重制約了它們的商業(yè)應(yīng)用。這一限制促進(jìn)了無(wú)Pt ORR電催化劑的發(fā)展，使其具有高性能、低成本和高耐久性。

不對(duì)稱配位的M-N-C SAC可以調(diào)整活性位點(diǎn)和中間體之間的相互作用，因?yàn)橹行慕饘僭拥莫?dú)特的電子填充狀態(tài)和不對(duì)稱電荷分布。一個(gè)不對(duì)稱配位的M-M構(gòu)型涉及引入第二個(gè)金屬原子連接一個(gè)金屬中心來(lái)構(gòu)建雙金屬原子位點(diǎn)。這些不對(duì)稱的M-M雙原子催化劑繼承了SAC最大原子利用率和可調(diào)配位構(gòu)型的優(yōu)點(diǎn)，同時(shí)提供了通過(guò)利用協(xié)同效應(yīng)提高催化效率的機(jī)會(huì)。

除了構(gòu)建雙金屬活性位點(diǎn)之外，摻入非金屬原子不僅可以調(diào)節(jié)中心金屬的d帶中心，而且還提供額外的協(xié)同位點(diǎn)以促進(jìn)ORR中間體的轉(zhuǎn)化。其中，硒(Se)原子(4s²4p⁴)比C (2s²2p²)和N (2s²2p³)原子具有更多的價(jià)電子，這有望更有效地調(diào)整中心金屬原子的電子結(jié)構(gòu)。

近日，北京理工大學(xué)陳文星、清華大學(xué)羅璇和鄭州大學(xué)尚會(huì)姍等設(shè)計(jì)了一系列不對(duì)稱Se基雙原子催化劑，其中包括異核SeM-C₂N (M=Fe，Mn，Co，Ni，Cu，Mo等)活性中心，用于高效催化ORR。

光譜表征和理論計(jì)算表明，異核Se原子可以通過(guò)短程調(diào)節(jié)有效地極化其他金屬原子的電荷分布。此外，與Se或Fe單原子位點(diǎn)相比，SeFe雙原子位點(diǎn)通過(guò)共吸附*O中間體促進(jìn)了從*O到*OH的轉(zhuǎn)換，降低了反應(yīng)能壘。

也就是說(shuō)，Se和Fe原子的共摻雜適當(dāng)?shù)靥岣吡薋e和Se單原子摻雜的反應(yīng)活性，從而使O₂在催化劑上的吸附更加溫和，并且有利于O₂向H₂O的熱力學(xué)轉(zhuǎn)化。

性能測(cè)試結(jié)果顯示，SeFe-C₂N催化劑的半波電位和起始電位分別為0.926和1.06 V_RHE，在0.9 V處的動(dòng)力學(xué)電流密度為13.3 mA cm^-2，比Se-C₂N (2.4 mA cm^-2)大約5.5倍，比Fe-C₂N (2.6 mA cm^-2)大5.1倍，比Pt/C (1.6 mA cm^-2)大8.3倍。在0.6-1.0 V范圍內(nèi)經(jīng)過(guò)10000個(gè)CV循環(huán)后，SeFe-C₂N的半波電位僅減弱16 mV，穩(wěn)定性測(cè)試后材料的形貌和結(jié)構(gòu)基本保持不變。

此外，基于SeFe-C₂N的Zn-空氣電池的最大功率密度為287.2 mW cm^-2，且其在10 mA cm^-2下連續(xù)運(yùn)行超過(guò)380小時(shí)后的充電/放電電壓僅發(fā)生輕微變化，表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。綜上，該項(xiàng)工作為設(shè)計(jì)異核DAC來(lái)提高ORR效率提供了參考范例。

Precisely designing asymmetrical selenium-based dual-atom sites for efficient oxygen reduction. Nature Communications, 2025. DOI: 10.1038/s41467-025-55862-6

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