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成果簡介

具有超高功率密度的陶瓷電容器在現(xiàn)代電氣應(yīng)用中至關(guān)重要，特別是在高溫條件下。然而，相對較低的能量密度限制了它們的應(yīng)用，阻礙了器件的小型化和集成化。基于此，清華大學(xué)南策文院士和Letao Yang、湖北大學(xué)郭金明教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種高熵的基于BaTiO₃的弛緩陶瓷，具有出色的儲能性能。具有高Bi(Mg_0.5Zr_0.5)O₃含量的(1-x)(Ba_0.8Ca_0.2)TiO_3-xBi(Mg_0.5Zr_0.5)O₃（記為(100-100x)BCT20-100xBMZ）弛豫系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)了溫度穩(wěn)定的介電常數(shù)，提高了固溶體的S_config，有利于提高儲能性能，特別是在高溫和電場下的儲能性能。

結(jié)果表明，在720 kV/cm和室溫條件下，當(dāng)x=0.3時(shí)，陶瓷的能量效率（η）值高達(dá)93%，可回收能量密度（W_rec）值高達(dá)10.9 J/cm³。在-50 ℃至260 ℃的溫度范圍內(nèi)，陶瓷的η值穩(wěn)定在5.0±0.5 J/cm³，η值大于90%。在200 °C下循環(huán)10⁶次后，仍表現(xiàn)出優(yōu)異的可靠性，儲能性能的退化最小。電學(xué)和原位結(jié)構(gòu)表征表明，高熵工程的局部結(jié)構(gòu)在不同的溫度和電場下具有很高的穩(wěn)定性，具有優(yōu)異的儲能性能。該研究為高熵工程在高性能介質(zhì)電容器開發(fā)中的有效性提供了一個(gè)很好的范例。

相關(guān)工作以《High-entropy engineered BaTiO₃-based ceramic capacitors with greatly enhanced high-temperature energy storage performance》為題發(fā)表在最新一期《Nature Communications》上。

值得注意的是，這是南策文院士發(fā)表的第25篇Nature Communications！

圖文解讀

所有陶瓷均表現(xiàn)為純鈣鈦礦結(jié)構(gòu)（ABO₃），對稱性隨BMZ含量的變化而變化。當(dāng)BMZ含量大于10%時(shí)，陶瓷呈現(xiàn)出單峰{200}和單峰{111}的偽晶相。由于離子半徑在（Ba_0.8Ca_0.2）²⁺（1.56 ?）和Bi³⁺（1.38 ?）及Ti⁴⁺（0.605 ?）和（Mg_0.5Zr_0.5）³⁺（0.72 ?）之間存在差異，晶格體積隨著BMZ含量的增加而增加，BO₆八面體主導(dǎo)了鈣鈦礦單元電池體積。隨著BMZ含量的增加，T_m向更高的溫度移動(dòng)，在其他基于BT的松弛劑中也可觀察到。由于鐵電特性，BCT20陶瓷表現(xiàn)出滯后的P-E環(huán)，而具有BMZ端元的陶瓷因遠(yuǎn)程有序和局部場無序而表現(xiàn)出纖細(xì)的P-E環(huán)。

圖1. (100-100x)BCT20-100xBMZ陶瓷的結(jié)構(gòu)和電性能

即使在720 kV/cm的高電場下，P-E環(huán)仍保持纖細(xì)的形狀，從而獲得10.9 J/cm³的高W_rec和93%的高η。70BCT20-30BMZ的儲能性能優(yōu)于大多數(shù)已報(bào)道的無鉛弛豫陶瓷，其儲能效率大于90%。該陶瓷還具有出色的充放電特性，其中90%的存儲能量可以在250 ns內(nèi)釋放到1 kΩ負(fù)載電阻，從而獲得24.4 MW/cm³的高功率密度。循環(huán)P-E測量在450 kV/cm下進(jìn)行，重復(fù)循環(huán)多達(dá)10⁶次。在循環(huán)10⁶次后，儲能性能的變化可忽略不計(jì)，分別為ΔW_rec < 0.2%和Δη < 0.1%，表明其具有超高的循環(huán)可靠性。經(jīng)過10⁶次循環(huán)后，納米級微觀結(jié)構(gòu)也表現(xiàn)出很高的穩(wěn)定性。因此，具有高電場穩(wěn)定性的PNRs可以防止在P-E回路中形成與殘余極化和滯后相關(guān)的大疇，在循環(huán)測量中實(shí)現(xiàn)高能效和超穩(wěn)定的儲能性能。

圖2. 70BCT20-30BMZ陶瓷的室溫儲能性能及其局部結(jié)構(gòu)

在-50 °C至260 °C的寬溫度范圍內(nèi)，該陶瓷具有穩(wěn)定的儲能性能（ΔW_rec < 9%和Δη < 5%）。值得注意的是，即使在250 °C時(shí)，η仍保持在90%以上，表明在測量條件下介電損耗和電導(dǎo)率都最小。經(jīng)過10⁶次循環(huán)后，P-E環(huán)保持不變，導(dǎo)致W_rec和η的變化量分別小于0.9%和1.3%，在高達(dá)200 °C下顯示出卓越的可靠性。在引入BMZ端元后，陶瓷的直流電阻率顯著提高，在室溫下達(dá)到10¹² Ω·m。因此，高熵成分（0.2≤x≤0.4）的電阻率和BDS高于中熵成分（x=0.1）和低熵成分（x=0）。

在400 °C時(shí)，BCT20陶瓷在阻抗復(fù)合體圖中呈現(xiàn)出兩個(gè)明顯的半圓：高頻區(qū)域較小的半圓屬于晶粒響應(yīng)；低頻區(qū)域較大的半圓屬于晶界響應(yīng)。隨著BMZ濃度的增加，陶瓷在400 ℃時(shí)的體電阻率（ρ_IS）由阻抗曲線與Z軸的交點(diǎn)確定，先增大后減小。計(jì)算出電導(dǎo)率活化能為1.47 eV，幾乎是陶瓷光學(xué)帶隙的一半，表明導(dǎo)電機(jī)制為本征導(dǎo)電。無論在200 ℃和300 ℃，70BCT20-30BMZ陶瓷的RC常數(shù)都優(yōu)于其他介電陶瓷，顯示了其在高溫電容器應(yīng)用中的巨大潛力。

圖3. 70BCT20-30BMZ陶瓷的高溫儲能性能

圖4. 70BCT20-30BMZ陶瓷的原位表征

文獻(xiàn)信息

High-entropy engineered BaTiO₃-based ceramic capacitors with greatly enhanced high-temperature energy storage performance. Nature Communications, 2025

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2025/02/12/b67e22dfa4/

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