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研究背景

Li-O₂電池因其高理論比能量（3500 Wh kg^-1）而顯示出巨大的應(yīng)用潛力，尤其是在電動(dòng)汽車和儲(chǔ)能系統(tǒng)領(lǐng)域。然而，Li-O₂電池的實(shí)際應(yīng)用面臨多重挑戰(zhàn)，反應(yīng)涉及復(fù)雜的多步驟、多電子的氧化還原化學(xué)過(guò)程，導(dǎo)致電池的質(zhì)量傳輸和表面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)通常較為緩慢。此外，放電產(chǎn)物L(fēng)i₂O₂的絕緣性和不溶性導(dǎo)致電池的過(guò)電位較大，進(jìn)一步限制了電池的性能。因此，開發(fā)高效的催化劑以調(diào)控Li₂O₂的成核和生長(zhǎng)，并促進(jìn)其在OER過(guò)程中的快速分解，是Li-O₂電池研究的重點(diǎn)。

成果簡(jiǎn)介

基于此，山東大學(xué)張志薇、王儒濤、劉曉靜、尹龍衛(wèi)教授與美國(guó)紐約州立大學(xué)布法羅分校葛曉麗博士等人通過(guò)提出了一種p區(qū)元素（In-O）摻雜策略，通過(guò)調(diào)節(jié)表面軌道空間效應(yīng)和增強(qiáng)內(nèi)部化學(xué)鍵來(lái)穩(wěn)定1T相MoS₂，并在其上外延生長(zhǎng)Ru納米催化劑，以提高Li-O₂電池的性能。該研究以“P-block element modulated 1T phase MoS₂?with Ru lattice grafting for high-performance Li?|?|O₂?batteries”為題，發(fā)表在《Nature Communications》期刊上。

摻雜賦能，“釕”建奇功! 山大「國(guó)家杰青」團(tuán)隊(duì)，Nature子刊！

作者簡(jiǎn)介

尹龍衛(wèi)，山東大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，現(xiàn)主要從事功能材料的可控制備及其在太陽(yáng)能電池、鋰離子電池、光催化等領(lǐng)域的基礎(chǔ)與應(yīng)用研究。2010年獲國(guó)家自然科學(xué)杰出青年基金資助，入選國(guó)家“新世紀(jì)百千萬(wàn)人才工程”，泰山學(xué)者特聘教授，獲國(guó)務(wù)院政府特殊津貼。在Nature Mater., Adv. Mater., J. Am. Chem. Soc., Nat. Commun.等有影響的學(xué)術(shù)期刊發(fā)表論文。

研究亮點(diǎn)

1、新穎的催化劑設(shè)計(jì)：通過(guò)P區(qū)元素（In-O）摻雜有效穩(wěn)定1T-MoS₂相結(jié)構(gòu)，并利用In-O摻雜提供的晶格匹配效應(yīng)，促進(jìn)Ru納米催化劑的外延生長(zhǎng)，形成穩(wěn)定的In-O-MoS₂@Ru催化界面，進(jìn)而優(yōu)化電子轉(zhuǎn)移路徑。

2、優(yōu)異的電化學(xué)性能：該材料在非水Li-O₂電池中表現(xiàn)出低至0.37 V的過(guò)電位，并在200 mA g^-1的電流密度下顯示出284次循環(huán)的長(zhǎng)壽命，最終的放電比容量為1000 mAh g^-1。這表明，In-O-MoS₂@Ru催化劑具有優(yōu)異的催化效率和較長(zhǎng)的循環(huán)穩(wěn)定性。

3、深入解析催化機(jī)理：采用一系列先進(jìn)表征手段，系統(tǒng)驗(yàn)證結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和催化性能提升。并通過(guò)密度泛函理論（DFT）計(jì)算，揭示了In-O摻雜如何影響MoS₂的電子結(jié)構(gòu)，以及Ru納米顆粒如何優(yōu)化催化界面。這為催化劑設(shè)計(jì)提供了深刻的理論基礎(chǔ)，并進(jìn)一步增強(qiáng)了研究結(jié)果的可靠性和深度。

圖1 In-O-MoS₂@Ru的合成、形貌及結(jié)構(gòu)

圖1展示了In-O摻雜的1T相MoS₂催化劑的合成過(guò)程，以及Ru納米催化劑在In-O-MoS₂上的外延生長(zhǎng)方式。通過(guò)電子顯微鏡圖像呈現(xiàn)了材料的形貌，表明Ru納米顆粒在In-O-MoS₂表面通過(guò)外延生長(zhǎng)方式形成，利用晶格匹配增強(qiáng)其在材料表面的分散性和穩(wěn)定性，同時(shí)保持了1T相MoS₂的穩(wěn)定性。

圖2 In-O-MoS₂@Ru的TEM和HAADF-STEM圖像

圖2通過(guò)TEM和HAADF-STEM圖像的分析，展示了In-O-MoS₂@Ru復(fù)合材料中1T-MoS₂和Ru納米顆粒之間的良好外延生長(zhǎng)關(guān)系和低角度錯(cuò)位界面。通過(guò)晶體學(xué)分析，確認(rèn)了Ru納米顆粒在In-O-MoS₂基體上的穩(wěn)定外延生長(zhǎng)，這有助于提高催化劑的催化效率和穩(wěn)定性。這些結(jié)構(gòu)特征在優(yōu)化Li-O₂電池的電催化性能方面起到了關(guān)鍵作用。

圖3 In-O-MoS₂@Ru的X射線吸收光譜研究

圖3通過(guò)XANES和EXAFS分析揭示了In-O-MoS₂@Ru催化劑的局部結(jié)構(gòu)，尤其是在In、Mo和Ru元素之間的配位關(guān)系。In-O摻雜穩(wěn)定了1T-MoS₂的晶體結(jié)構(gòu)，并通過(guò)增強(qiáng)In-O和Mo-O的配位作用改善了催化劑的電子結(jié)構(gòu)。同時(shí)，Ru納米顆粒通過(guò)與In-O-MoS₂基體的金屬-支持相互作用，形成了穩(wěn)定的催化界面，提升了催化性能。這些結(jié)果為催化劑設(shè)計(jì)和性能優(yōu)化提供了重要的結(jié)構(gòu)性理解。

圖4 Li?|?|O₂電池的電化學(xué)性能

圖4展示了In-O-MoS₂@Ru催化劑在Li-O₂電池中的優(yōu)異電化學(xué)性能，包括低過(guò)電位、長(zhǎng)循環(huán)壽命和較好的速率性能。其表現(xiàn)出的雙功能催化性能和高穩(wěn)定性，表明該催化劑在提高Li-O₂電池的能效和延長(zhǎng)電池壽命方面具有巨大潛力。In-O-MoS₂@Ru催化劑驅(qū)動(dòng)的Li-O₂電池成功點(diǎn)亮了綠色LED，這進(jìn)一步證明了In-O-MoS₂@Ru在實(shí)際電池應(yīng)用中的能量密度和效率。

圖5 放電和充電后的非原位分析

圖5通過(guò)非原位分析手段揭示了Li₂O₂在In-O-MoS₂@Ru催化劑表面形成的無(wú)定形薄膜，并證實(shí)了其良好的分解性能。相比于In-O-MoS₂和MoS₂催化劑，In-O-MoS₂@Ru在充放電過(guò)程中的結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能更加穩(wěn)定，副產(chǎn)物生成較少，表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。這些結(jié)果進(jìn)一步驗(yàn)證了In-O-MoS₂@Ru催化劑在Li-O₂電池中的優(yōu)異電化學(xué)性能和穩(wěn)定性。

圖6 DFT計(jì)算

圖6通過(guò)DFT計(jì)算揭示了In-O-MoS₂@Ru復(fù)合材料在氧氣活化和LiO₂/Li₂O₂吸附方面的優(yōu)異性能。In-O摻雜有效地增強(qiáng)了1T-MoS₂的穩(wěn)定性，而Ru納米顆粒的引入則優(yōu)化了電子結(jié)構(gòu)，增強(qiáng)了氧氣活化和LiO₂中間體的吸附能力。這些特性使得In-O-MoS₂@Ru催化劑在Li-O₂電池中表現(xiàn)出更高的催化效率，為設(shè)計(jì)高效催化劑提供了重要的理論支持。

總結(jié)展望

該研究通過(guò)創(chuàng)新的摻雜策略和外延生長(zhǎng)方法，成功穩(wěn)定了1T-MoS₂并提升了其催化性能，展示了In-O-MoS₂@Ru在Li-O₂電池中的優(yōu)異性能和長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性。通過(guò)理論與實(shí)驗(yàn)的結(jié)合，研究為進(jìn)一步優(yōu)化Li-O₂電池催化劑提供了新思路。隨著對(duì)催化劑的進(jìn)一步優(yōu)化和研究，In-O-MoS2@Ru有望在更廣泛的能源存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)化系統(tǒng)中發(fā)揮重要作用，為推動(dòng)可持續(xù)能源技術(shù)的發(fā)展作出貢獻(xiàn)。

文獻(xiàn)信息

P-block element modulated 1 T phase MoS₂?with Ru lattice grafting for high-performance Li | |O₂?batteries. Nature Communications.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2025/02/10/e51ddc8772/

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