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研究背景

燃料電池具有低排放和高能效的特點(diǎn)，被認(rèn)為是應(yīng)對(duì)能源需求和環(huán)境問(wèn)題的重要解決方案。然而，要改善燃料電池的性能，關(guān)鍵是要找到高效的質(zhì)子導(dǎo)電材料。質(zhì)子導(dǎo)電材料需要在電池中快速傳導(dǎo)質(zhì)子。近年來(lái)，金屬有機(jī)框架（MOFs）和氫鍵有機(jī)框架（HOFs）因其可調(diào)的孔隙結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的導(dǎo)電性能而成為研究的熱點(diǎn)。盡管MOFs具有高比表面積和多功能性，但通常缺乏內(nèi)建的質(zhì)子導(dǎo)電位點(diǎn)；而HOFs則因氫鍵的固有特性能有效促進(jìn)質(zhì)子導(dǎo)電，但其架構(gòu)穩(wěn)定性差，這限制了其廣泛應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)既能提供質(zhì)子導(dǎo)電性又具備結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的材料是當(dāng)前研究的重要方向。

成果簡(jiǎn)介

基于此，復(fù)旦大學(xué)李巧偉教授團(tuán)隊(duì)提出了MOFs與HOFs交織的策略，成功合成了FDM-151（即MOF·HOF hybrid）框架。該結(jié)構(gòu)展現(xiàn)了比單一MOF框架更強(qiáng)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和更高的質(zhì)子導(dǎo)電性，尤其是在95°C和100%相對(duì)濕度下，質(zhì)子導(dǎo)電性達(dá)到了1.1×10^-2 S/cm。該研究以“Isotopological entanglement of a metal–organic framework and a hydrogen-bonded organic framework for proton conduction”為題，發(fā)表在《Nature Synthesis》期刊上。江忠文博士為本文第一作者！

博士生一作！復(fù)旦「國(guó)家優(yōu)青」李巧偉，，Nature Synthesis！

作者簡(jiǎn)介

李巧偉, 2004年在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲應(yīng)用化學(xué)學(xué)士學(xué)位，2006年在美國(guó)密歇根大學(xué)獲化學(xué)碩士學(xué)位，2010年于加州大學(xué)洛杉磯分校（UCLA）獲得化學(xué)博士學(xué)位，師從MOF/COF鼻祖Omar M. Yaghi院士。自2010年底開(kāi)始在復(fù)旦大學(xué)工作任化學(xué)系副研究員，自2017起升任教授。目前為復(fù)旦大學(xué)化學(xué)系教授，博士生導(dǎo)師。李巧偉教授承擔(dān)國(guó)家自然科學(xué)基金委面上項(xiàng)目等的研究，獲自然科學(xué)基金委“優(yōu)秀青年科學(xué)基金”支持（2019年）。

現(xiàn)主要的研究領(lǐng)域包括金屬有機(jī)框架材料（MOF），超分子化學(xué)，及新能源材料研究。在多孔晶體材料研究方面，曾在Science等期刊上以第一作者身份發(fā)表論文；獨(dú)立工作以來(lái)以通訊作者身份在J. Am. Chem. Soc.，Angew. Chem. Int. Ed.，Adv. Mater.等期刊上發(fā)表論文，研究成果獲Nature Chemistry，C&EN等正面報(bào)道。

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江忠文博士

研究亮點(diǎn)

1、MOFs與HOFs交織的設(shè)計(jì)策略：通過(guò)調(diào)節(jié)HHTP的去質(zhì)子化平衡，成功合成了MOFs和HOFs交織的FDM-151，這一創(chuàng)新的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)顯著提高了材料的穩(wěn)定性和導(dǎo)電性。

2、增強(qiáng)的質(zhì)子導(dǎo)電性：FDM-151框架在100%相對(duì)濕度下表現(xiàn)出優(yōu)異的質(zhì)子導(dǎo)電性，并且在常溫下仍能保持較高的導(dǎo)電性，展現(xiàn)了較低的活化能（0.16 eV）。

3、水分子和氫鍵的協(xié)同效應(yīng)：FDM-151結(jié)構(gòu)中的HOFs網(wǎng)絡(luò)不僅提供了豐富的質(zhì)子載體，還通過(guò)與水分子形成氫鍵，構(gòu)建了高效的質(zhì)子導(dǎo)電通道。

圖文導(dǎo)讀

圖1 FDM-150和FDM-151的合成和結(jié)構(gòu)

圖1展示了FDM-150和FDM-151的合成及結(jié)構(gòu)特征。FDM-150是通過(guò)Ga(III)和HOTP（六羥基三苯基烯）之間的配位作用，形成了一個(gè)具有srs拓?fù)涞目蚣芙Y(jié)構(gòu)。在FDM-150的合成中，Ga(III)離子通過(guò)與HOTP的氧原子配位形成一個(gè)三連接節(jié)點(diǎn)，從而構(gòu)建出一個(gè)延伸的框架網(wǎng)絡(luò)。圖中還展示了FDM-150的單晶X射線(xiàn)衍射（SXRD）數(shù)據(jù)和相應(yīng)的三維結(jié)構(gòu)，明確指出FDM-150框架具有較大的孔徑，適合容納水分子。然而，在FDM-151的合成中，Ga(III)和HOTP依然構(gòu)成框架，但通過(guò)調(diào)節(jié)HHTP（氫化六羥基三苯基烯）的去質(zhì)子化平衡，形成了MOFs和HOFs（氫鍵有機(jī)框架）交織的結(jié)構(gòu)。圖中的結(jié)構(gòu)示意圖展示了兩個(gè)框架如何交織在一起，形成一種互為支持、相互交織的架構(gòu)，并通過(guò)對(duì)比展示了兩種框架的結(jié)構(gòu)差異。FDM-151的結(jié)構(gòu)不再是單純的MOFs框架，而是具有兩個(gè)不同的網(wǎng)絡(luò)交織而成的復(fù)雜結(jié)構(gòu)，使其表現(xiàn)出比FDM-150更高的穩(wěn)定性和更好的質(zhì)子導(dǎo)電性能。

圖2 FDM-150和FDM-151合成的設(shè)計(jì)原理

圖2揭示了FDM-150和FDM-151的結(jié)構(gòu)合成過(guò)程中，如何通過(guò)調(diào)節(jié)HHTP的去質(zhì)子化平衡來(lái)控制兩個(gè)框架的形成。圖中的反應(yīng)過(guò)程圖解說(shuō)明了在不同濃度的氨水溶液中，HHTP與HOTP之間的質(zhì)子化和去質(zhì)子化平衡如何影響材料的最終結(jié)構(gòu)。在較高的NH₃濃度下，HHTP的去質(zhì)子化程度較高，從而形成了FDM-150框架；而在較低的NH₃濃度下，HHTP和HOTP的比例更為平衡，成功生成了具有MOFs和HOFs交織結(jié)構(gòu)的FDM-151框架。圖中還展示了X射線(xiàn)衍射（PXRD）數(shù)據(jù)，以證明在不同氨水濃度下，F(xiàn)DM-150與FDM-151的結(jié)構(gòu)差異及轉(zhuǎn)變過(guò)程。PXRD圖譜清楚地顯示出兩者的晶體結(jié)構(gòu)差異，并且隨著時(shí)間的推移，F(xiàn)DM-150的特征峰逐漸消失，同時(shí)FDM-151的特征峰逐漸增強(qiáng)，表明FDM-150成功轉(zhuǎn)化為FDM-151。

圖3 FDM-151中的質(zhì)子載體

圖3展示了FDM-151框架內(nèi)的質(zhì)子導(dǎo)電網(wǎng)絡(luò)，特別是水分子和氨根離子（NH₄⁺）如何通過(guò)氫鍵與HHTP和HOTP相互作用，形成高密度的質(zhì)子載體網(wǎng)絡(luò)。圖中標(biāo)示了FDM-151結(jié)構(gòu)中氫鍵的形成及其在質(zhì)子導(dǎo)電中的作用。展示了三種水分子（O5、O6和O7）分別與HOFs網(wǎng)絡(luò)中的HHTP和MOF網(wǎng)絡(luò)中的HOTP形成氫鍵，并通過(guò)這些氫鍵加強(qiáng)了質(zhì)子導(dǎo)電性。

此外，圖中通過(guò)統(tǒng)計(jì)水分子間的氫鍵距離，揭示了大部分質(zhì)子載體的相對(duì)距離在2.5到3.4 ?之間，這為質(zhì)子的高效跳躍提供了理想的傳輸路徑，從而顯著提升了FDM-151的質(zhì)子導(dǎo)電性。圖3還通過(guò)可視化的方式展示了這些水分子如何填充FDM-151的孔隙，并形成一個(gè)三維的水網(wǎng)絡(luò)，這種水網(wǎng)絡(luò)進(jìn)一步增強(qiáng)了材料的質(zhì)子導(dǎo)電性能。

圖4 MOF的質(zhì)子電導(dǎo)率

圖4展示了FDM-151在不同濕度和溫度下的質(zhì)子導(dǎo)電性變化，特別是在高溫和高濕條件下的表現(xiàn)。該圖通過(guò)電化學(xué)阻抗譜（EIS）分析展示了FDM-151在95 °C和100%相對(duì)濕度下的質(zhì)子導(dǎo)電性達(dá)到了1.1×10^-2 S/cm，表明該材料具有出色的質(zhì)子導(dǎo)電性。圖中還通過(guò)Nyquist圖展示了FDM-151在不同溫度（25°C至95°C）下的電導(dǎo)率變化，并展示了在較低濕度（53% RH）下，材料的導(dǎo)電性會(huì)顯著下降。通過(guò)Arrhenius分析，揭示了FDM-151的質(zhì)子導(dǎo)電性依賴(lài)于水的存在，并且質(zhì)子導(dǎo)電機(jī)制符合質(zhì)子在氫鍵網(wǎng)絡(luò)中的跳躍機(jī)制。此外，圖中還展示了FDM-150和FDM-150d的質(zhì)子導(dǎo)電性對(duì)比，證明了FDM-151在相同條件下的表現(xiàn)明顯優(yōu)于FDM-150和FDM-150d，這主要得益于FDM-151中水分子和氫鍵的協(xié)同作用以及更為開(kāi)放的孔結(jié)構(gòu)。

總結(jié)展望

該研究提出了一種創(chuàng)新的MOFs與HOFs交織策略，通過(guò)合成具有高穩(wěn)定性和高質(zhì)子導(dǎo)電性的雜化框架材料，展示了跨界材料設(shè)計(jì)的巨大潛力。FDM-151框架材料不僅解決了MOFs和HOFs在質(zhì)子導(dǎo)電中的局限性，還為未來(lái)開(kāi)發(fā)具有高效質(zhì)子導(dǎo)電性能的材料提供了新的思路。未來(lái)可進(jìn)一步優(yōu)化此類(lèi)雜化框架材料，探索不同金屬元素和有機(jī)配體的組合，提升材料的導(dǎo)電性和穩(wěn)定性。此外，如何在低濕度和低溫條件下保持較高的質(zhì)子導(dǎo)電性，也是未來(lái)研究的一個(gè)重要方向。

文獻(xiàn)信息

Isotopological entanglement of a metal-organic framework and a hydrogen-bonded organic framework for proton conduction. Nature Synthesis,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2025/02/10/b3f72d7a25/

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