光電化學(PEC)通過將光吸收與催化過程集成于電極中,為太陽能燃料合成提供了直接轉化路徑。
然而,由于催化過電位高和半導體光電壓不足,PEC生產(chǎn)碳氫化合物仍然難以實現(xiàn)。
2025年2月3日,加州大學伯克利分校楊培東院士、Virgil Andrei在Nature Catalysis上發(fā)表題為《Perovskite-driven solar C2?hydrocarbon synthesis from CO2》的研究論文,Virgil Andrei、Inwhan Roh為論文共同第一作者,楊培東院士、Virgil Andrei為論文共同通訊作者。
楊培東,1993年楊培東獲得中國科技大學學士學位;1997年獲得哈佛大學博士學位;1999年進入美國加州大學伯克利分校任教,先后擔任助理教授、副教授、終身教授 ;2012年當選美國藝術與科學院院士。2014年出任上??萍即髮W物質科學與技術學院院長。2016年5月當選美國國家科學院院士。2020年當選為美國科學促進會會士,2021年當選為中國科學院外籍院士。
楊培東主要研究內容為一維半導體納米結構及其在納米光學和能量轉化中的應用,包括人工光合作用、納米線電池、納米線光子學、納米線基太陽電池、納米線熱電學、碳納米管納米流體、低維納米結構組裝、新興材料和納米結構合成和操控。
Virgil Andrei,劍橋大學圣約翰學院研究員,作為Winton Cambridge-Kavli ENSI交流項目,他在加州大學伯克利分校楊培東教授的實驗室開展了這項工作。
在本文中,研究人員通過界面工程將鹵化鉛鈣鈦礦光吸收材料與銅納米花電催化劑耦合,成功合成了乙烷和乙烯。
所得鈣鈦礦光電陰極在0 V條件下,C2烴類產(chǎn)物的法拉第效率(FE)達到9.8%。
催化劑與鈣鈦礦的幾何表面積顯著影響C2產(chǎn)物的光電陰極選擇性,表明局部電流密度在產(chǎn)物分布中的作用。
該電極通過將光電陰極與用于甘油氧化的硅納米線光電陽極耦合成功克服了傳統(tǒng)水氧化過程的熱力學限制。
這些無輔助的鈣鈦礦-硅PEC器件實現(xiàn)了155 μA cm-2的C2碳氫化合物光電流密度,較傳統(tǒng)用于水氧化和二氧化碳還原的鈣鈦礦-BiVO4人工葉片提升200倍。
該研究成果證實鈣鈦礦半導體可作為實現(xiàn)PEC多碳合成的多功能平臺。
圖1:鈣鈦礦-BiVO4人工樹葉的設計與烴類的合成
圖2:Cu納米花催化劑對CO2還原的選擇性
圖3:PVK|CuNF光電陰極上依賴催化劑面積的C2烴選擇性
圖4:PVK|CuNF-BiVO4串聯(lián)耦合用于生產(chǎn)C2烴和O2
圖5:基于PVK|CuNF-Si的PEC裝置用于C2烴合成與甘油氧化
該研究通過將鈣鈦礦光吸收劑與銅納米花電催化劑結合,實現(xiàn)了乙烷和乙烯的光催化合成。通過將光電陰極與硅納米線光電陽極(用于甘油氧化)耦合,實現(xiàn)了200倍于傳統(tǒng)系統(tǒng)光電流密度提升。
該研究為從CO2可持續(xù)合成C2烴提供了新路徑,同時為光催化系統(tǒng)的設計和優(yōu)化提供了重要理論依據(jù),有望推動太陽能驅動的化學合成技術發(fā)展,助力能源轉型和碳中和目標。
Andrei, V., Roh, I., Lin, JA. et al. Perovskite-driven solar C2?hydrocarbon synthesis from CO2.?Nat. Catal.(2025).
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