由于存在二次污染物的風(fēng)險(xiǎn)，從水中去除亞硒酸鹽（SeO32-）具有挑戰(zhàn)性。基于此，萊斯大學(xué)汪淏田教授、勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Anubhav Jain和美國(guó)奧本大學(xué)Shiqiang Zou（共同通訊作者）等人在鈦板（TP上開(kāi)發(fā)了RuO2基納米催化劑（RuO2/TP），用于將Se(IV)直接電化學(xué)還原為元素硒[Se(0)]。其中，在RuO2納米顆粒中優(yōu)化Sn摻雜，誘導(dǎo)電荷再分配，使得Ru0.9Sn0.1Ox/TP催化劑具有增強(qiáng)的附著力，表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。電感耦合等離子體質(zhì)譜（ICP-MS）結(jié)果證實(shí)，在電流密度為-2 mA cm-2下，溶液濃度為0.1、1和10 mM時(shí)，Ru0.9Sn0.1Ox/TP對(duì)Se(IV)的去除率大于90%，優(yōu)于純RuO2/TP催化劑。
此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，在RuO2中摻雜Sn促進(jìn)了Ru、O和Sn原子之間的電荷重新分配，有效降低了Se(IV)還原為Se(0)的能壘。更重要的是，在含有競(jìng)爭(zhēng)離子（0.5 M Cl?、0.1 M SO42?、0.01 M NO3?及其混合物）的模擬廢水中，Ru0.9Sn0.1Ox/TP保持了約90%的Se(IV)去除效率。在Cl?氧化為ClO?的條件下，由于ClO?將Se(0)再氧化為Se(IV)，去除效率急劇下降。對(duì)于高Cl?濃度的廢水，通過(guò)使用Nafion膜來(lái)防止ClO?交叉，可以?xún)?yōu)化H-電池反應(yīng)器中Se(IV)的去除。Nafion膜和Ru0.9Sn0.1Ox/TP都可以回收利用，為去除Se(IV)提供了一種經(jīng)濟(jì)有效的方法，拓寬了該方法的潛在應(yīng)用范圍。在H-電池反應(yīng)器中，Ru0.9Sn0.1Ox/TP在-2 mA cm-2下，在1 mM Se(IV)與競(jìng)爭(zhēng)陰離子（0.5 M Cl?、0.1 M SO42?和0.01 M NO3?）的連續(xù)流動(dòng)下，表現(xiàn)出約110 h的穩(wěn)定性，去除率約為30%。
相關(guān)工作以《Electrochemical Removal of Se(IV) from Wastewater Using RuO2-Based Catalysts》為題發(fā)表在最新一期《Nano Letters》上。
汪淏田，1990年出生于安徽省宿松縣，2011年本科畢業(yè)于中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)物理系，2016年博士畢業(yè)于斯坦福大學(xué)取得應(yīng)用物理系（導(dǎo)師崔屹院士）。在讀博期間，他提出了一種獨(dú)特的系統(tǒng)性“電化學(xué)調(diào)控”方法，可有效提高水分解和燃料電池催化劑的催化性能。在博士畢業(yè)后，他從兩三百位申請(qǐng)者中脫穎而出，跳過(guò)了博士后階段，直接進(jìn)入哈佛大學(xué)羅蘭研究所擔(dān)任研究員，正式開(kāi)啟了自己的獨(dú)立研究生涯。兩年之后，進(jìn)入美國(guó)萊斯大學(xué)化學(xué)與生物分子工程系任教。目前，汪淏田教授擔(dān)任國(guó)際知名期刊《Nano Letters》副主編。
作者以RuCl3和SnCl4為前驅(qū)體，以鈦板（TP）為襯底，通過(guò)退火工藝合成了Ru0.9Sn0.1Ox/TP。X射線衍射（XRD）分析表明，合成的納米催化劑為金紅石相氧化釕（RuO2），具有一個(gè)優(yōu)勢(shì)峰（110）（TP）。掃描電鏡（SEM）證實(shí)，RuO2和Ru0.9Sn0.1Ox納米顆粒均勻分布在鈦表面，可見(jiàn)的裂紋提供了額外的活性位點(diǎn)，提高了催化劑對(duì)Se(IV)離子的接近性。SEM能譜（SEM-EDS）元素映射顯示Ru、Sn和O分布均勻，證實(shí)了在RuO2中成功摻雜了Sn。
在H-電池反應(yīng)器中，用于還原Se(IV)的RuO2/TP的尺寸為2×2 cm2。ICP分析表明，RuO2/TP在-0.2 mA cm-2下對(duì)0.1 mM Na2SeO3的Se(IV)去除效率約為65%。在-2 mA cm-2條件下，RuO2/TP在8 h內(nèi)達(dá)到了0.1 mM Se(IV)去除效率約91%，表明電流密度的增加增強(qiáng)了Se的還原。對(duì)于較高的Se(IV)濃度（1和10 mM），由于快速的灰色Se沉淀，在較低電流下，RuO2/TP去除效率顯著下降。在-2 mA cm-2下，1 mM和10 mM Se(IV)的去除率分別保持在83%和75%，表明高電流密度減輕了Se的析出。Ru0.9Sn0.1Ox/TP在-2 mA cm-2的濃度范圍內(nèi)對(duì)Se(IV)的去除率約為90%，超過(guò)了RuO2/TP，表明還原Se(IV)的能力增強(qiáng)。
在含有1 mM Se(IV)和競(jìng)爭(zhēng)陰離子（0.5 M Cl?、0.1 M SO42?和0.01 M NO3?）的模擬廢水中，即使所有陰離子結(jié)合，Ru0.9Sn0.1Ox/TP也能保持約90%的去除效率。結(jié)果表明，競(jìng)爭(zhēng)陰離子不會(huì)影響Ru0.9Sn0.1Ox/TP還原Se(IV)的性能。當(dāng)在單室反應(yīng)器中進(jìn)行實(shí)驗(yàn)時(shí)，發(fā)現(xiàn)SO42?和NO3?對(duì)Se(IV)還原效率的影響最小（保持在約90%）。而Cl?的存在導(dǎo)致效率急劇下降至~8%，可能是由于Cl?氧化為ClO?，將Se(0)再氧化為Se(IV)，從而抵消了Se(IV)的還原過(guò)程。此外，Ru0.9Sn0.1Ox/TP在H-電池反應(yīng)器中，在-2 mA cm-2下，在0.39 mL/min的1 mM Se(IV)與競(jìng)爭(zhēng)陰離子（0.5 M Cl?、0.1 M SO42?和0.01 M NO3?）連續(xù)流動(dòng)下，表現(xiàn)出~110 h的穩(wěn)定性，去除率約為30%。
Electrochemical Removal of Se(IV) from Wastewater Using RuO2-Based Catalysts. Nano Letters, 2025,
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