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?電催化！湖大「國家優(yōu)青」鄒雨芹，AM！

電催化α-酮酸和氮氧化物(如NO₃^–、NO₂^–和NO)通過C-N偶聯(lián)合成α-氨基酸由于其反應(yīng)條件溫和、反應(yīng)參數(shù)可控和原子經(jīng)濟(jì)性，已成為一種有前途的策略。但是，盡管電催化合成α-氨基酸的研究取得了很大進(jìn)展，但α-氨基酸的選擇性和收率仍然不盡人意。

電催化合成α-氨基酸過程涉及到兩個(gè)關(guān)鍵步驟：羥胺(NH₂OH)的生成和肟的快速轉(zhuǎn)化。然而，電催化NO₃^–還原反應(yīng)(NO₃^–RR)復(fù)雜的路徑限制了NH₂OH的生產(chǎn)。同時(shí)，中間體肟在酸性電解質(zhì)中進(jìn)行水解，產(chǎn)生α-酮酸和NH₂OH并降低氨基酸產(chǎn)率。因此，解決上述問題的關(guān)鍵就是開發(fā)有效的電催化劑來獲得高的NH₂OH產(chǎn)率和快速的肟電還原。

近日，湖南大學(xué)鄒雨芹課題組采用有氧缺陷的TiO₂負(fù)載原子分散Fe電催化劑(_adFe-TiO_x/Ti)，實(shí)現(xiàn)了α-氨基酸的高效電催化合成。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在含乙醛酸(GA)和NaNO₃的電解質(zhì)中和-0.7 V_RHE條件下，引入_adFe位點(diǎn)和氧空位(O_V)顯著提高了電催化偶聯(lián)活性，_adFe-TiO_x/Ti (214.8 mA cm^-2)的電流密度是TiO₂/Ti (42.6 mA cm^-2)的5.0倍。同時(shí)，_adFe-TiO_x/Ti上GA轉(zhuǎn)化率為100%，甘氨酸生產(chǎn)速率和選擇性分別為236.1 μmol h^-1和80.2%。

此外，該催化劑經(jīng)過連續(xù)10個(gè)循環(huán)反應(yīng)后，甘氨酸產(chǎn)率僅下降4.6%，穩(wěn)定性測量后催化劑的表面的化學(xué)成份和化學(xué)狀態(tài)基本沒變，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

電化學(xué)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算表明，原子分散的Fe (_adFe)中心和氧空位(O_V)增強(qiáng)了乙醛酸(GA)、乙醛肟(GO)和硝酸鹽(NO₃^–)的吸附；同時(shí)，_adFe位點(diǎn)進(jìn)一步促進(jìn)了NO₃^–轉(zhuǎn)化為羥胺(NH₂OH)過程中H₂NO*→H₂NOH*的步驟，以及GO還原為甘氨酸過程中NH-CH₂-COOH*→NH₂-CH₂-COOH*的步驟。

基于原位SR-FTIR光譜和DEMS分析，推斷出電催化甘氨酸合成途徑：首先在催化劑表面發(fā)生NO₃^–電化學(xué)還原生成NH₂OH，然后電極表面吸附的GA與NH₂OH迅速結(jié)合生成GO，再經(jīng)電化學(xué)加氫生成甘氨酸。另外，研究人員利用_adFe-TiO_x/Ti成功地合成了另外六種α-氨基酸，展示了其在電合成α-氨基酸中的通用性。

Highly efficient synthesis of α-amino acids via electrocatalytic C-N coupling reaction over an atomically dispersed iron loaded defective TiO₂. Advanced Materials, 2024

?電催化！湖大「國家優(yōu)青」鄒雨芹，AM！

鄒雨芹，湖南大學(xué)教授。圍繞有機(jī)分子電催化轉(zhuǎn)化研究，以第一/通訊作者(含共同)發(fā)表SCI論文多篇，包括Nature Catal.、JACS、Angew.、AM、Chem和Nature Commun.等ESI高被引論文。主持國家自然科學(xué)基金優(yōu)秀青年、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題、湖南省重點(diǎn)研發(fā)“揭榜掛帥”課題等項(xiàng)目。獲評科睿唯安全球高被引科學(xué)家、湖南省自然科學(xué)二等獎(jiǎng)(1/4)、湖南省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)(3/6)、湖南省化學(xué)化工學(xué)會青年化學(xué)化工獎(jiǎng)等。兼任《Chinese Journal of Catalysis》、《Chinese Chemical Letters》、《Chinese Journal of Structural Chemistry》、《Smart Molecules》青年編委等學(xué)術(shù)職務(wù)。

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