国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

研究背景

金屬有機(jī)籠（MOFs）是由金屬離子或金屬簇與有機(jī)配體通過配位鍵連接而成的多面體結(jié)構(gòu)，因其獨特的結(jié)構(gòu)和可調(diào)控的孔隙性質(zhì)，在氣體儲存、分子篩分、催化等領(lǐng)域展現(xiàn)了重要應(yīng)用潛力。然而，傳統(tǒng)的金屬有機(jī)籠通常由剛性結(jié)構(gòu)單元構(gòu)成，這使得它們在客體分子的結(jié)合過程中缺乏足夠的靈活性，限制了其適應(yīng)性和多樣性。這一問題成為金屬有機(jī)籠研究中的一個主要挑戰(zhàn)，尤其是在需要高度適應(yīng)性和多功能性的應(yīng)用場合。

為了解決這一問題，近年來，科學(xué)家們提出了通過設(shè)計具備構(gòu)象柔性的金屬有機(jī)籠來增強(qiáng)其適應(yīng)性和可調(diào)性。例如，通過引入可變的組裝單元、靈活的配體或幾何上可調(diào)的框架，研究者們在一定程度上提高了金屬有機(jī)籠的靈活性，但仍面臨如何在保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的同時實現(xiàn)較大范圍的構(gòu)象變化的困難。

成果簡介

為此，劍橋大學(xué)Jonathan R. Nitschke 團(tuán)隊在“Nature Chemistry”期刊上發(fā)表了題為“A pseudo-cubic metal–organic cage with conformationally switchable faces for dynamically adaptive guest encapsulation”的最新論文。

研究人員提出了一個新的設(shè)計思路，即合成具有內(nèi)外面切換特性的偽立方金屬有機(jī)籠。該籠子通過引入具有非平面結(jié)構(gòu)的四胺子組件，能夠在不同大小的客體分子結(jié)合時動態(tài)地調(diào)整腔體的大小和形狀，從而展現(xiàn)出較強(qiáng)的適應(yīng)性。這一創(chuàng)新性的設(shè)計不僅解決了金屬有機(jī)籠在客體結(jié)合過程中存在的靈活性不足問題，還避免了形成配位聚合物的情況，為金屬有機(jī)籠的適應(yīng)性研究開辟了新方向。研究結(jié)果表明，該偽立方籠能夠有效地容納不同大小的客體分子，并且通過構(gòu)象翻轉(zhuǎn)來優(yōu)化客體的封裝效果。

研究亮點

（1）實驗首次合成了一種具有構(gòu)象適應(yīng)性的金屬有機(jī)籠（籠子1），其具有偽立方結(jié)構(gòu)，能夠通過籠面從內(nèi)（endo）和外（exo）狀態(tài)之間切換，動態(tài)調(diào)整腔體體積，以適應(yīng)不同大小的客體分子。

（2）實驗通過合成并表征籠子1的單晶結(jié)構(gòu)，揭示了其具備構(gòu)象適應(yīng)性的特性。此外，通過一系列的質(zhì)譜和NMR分析，展示了籠子1在結(jié)合不同客體時，腔體體積如何隨著客體大小的增大而逐步增大，且在此過程中，籠子的面發(fā)生了從內(nèi)到外的構(gòu)象翻轉(zhuǎn)。

（3）實驗通過NOESY譜圖分析，進(jìn)一步揭示了主客體復(fù)合物中，籠子1在結(jié)合客體后的構(gòu)象變化，驗證了籠子1在客體結(jié)合時的適應(yīng)性調(diào)整機(jī)制。

圖文解讀

圖1：籠子1的制備與表征

圖2：籠子1的單晶結(jié)構(gòu)

圖3：本研究中使用的客體分子的范圍，所有客體均表現(xiàn)出與1的1:1結(jié)合

圖4：1的主客體復(fù)合物的一維（1D）NOESY譜圖，顯示了客體結(jié)合后主分子的構(gòu)象變化

圖5：質(zhì)譜和NMR揭示了籠子1在結(jié)合逐漸增大的客體時如何以離散增量增大其大小

圖6：籠子1可能的構(gòu)象示意圖

結(jié)論展望

本文通過引入2,6-萘基旋轉(zhuǎn)支架，使得籠子的面能夠在內(nèi)外（endo/exo）構(gòu)象之間切換，成功地解決了傳統(tǒng)金屬有機(jī)籠在客體結(jié)合過程中缺乏靈活性的問題。

這種構(gòu)象可切換的設(shè)計不僅增強(qiáng)了籠子的適應(yīng)性，使其能夠容納不同大小和形狀的客體分子，還通過面重配置實現(xiàn)了腔體體積的精確調(diào)節(jié)，提供了多種可訪問的腔體狀態(tài)。該研究展示了構(gòu)象柔性和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性的結(jié)合，推動了金屬有機(jī)籠設(shè)計的進(jìn)一步發(fā)展，特別是在分子識別和主客體化學(xué)中的應(yīng)用。

未來，類似的構(gòu)象可切換設(shè)計可能在不同類型的金屬有機(jī)籠中得到推廣，為分子受體的多樣性和應(yīng)用潛力開辟了新的道路。此類創(chuàng)新方法為設(shè)計具有高度適應(yīng)性的智能材料提供了寶貴的思路，拓寬了金屬有機(jī)籠在化學(xué)凈化、分子篩分以及催化等領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

文獻(xiàn)信息

Xu, H., Ronson, T.K., Heard, A.W. et al. A pseudo-cubic metal–organic cage with conformationally switchable faces for dynamically adaptive guest encapsulation. Nat. Chem. (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2025/01/13/aa993e7091/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

劍橋大學(xué)，Nature Chemistry！

相關(guān)推薦

劍橋大學(xué)，Nature Chemistry！