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鋰（Li）金屬電池（LMBs）是一種很有前途的高能量密度可充電電池。

然而，由高活性鋰和非水電解質(zhì)之間的反應(yīng)形成的鋰枝晶導(dǎo)致了安全性問題和快速的容量衰減。開發(fā)可靠的固體電解質(zhì)界面對(duì)于實(shí)現(xiàn)高速率和長(zhǎng)壽命的LMBs至關(guān)重要，但在技術(shù)上仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，來自北京航空航天大學(xué)的郭林&浙江工業(yè)大學(xué)的陶新永&中國(guó)科學(xué)院物理研究所的李泓以及華南理工大學(xué)的嚴(yán)克友等研究者證明了，在含有LiPF₆的LMBs碳酸鹽電解質(zhì)中添加過量的m-Li₂ZrF₆（單斜）納米顆粒有助于在施加電壓的驅(qū)動(dòng)下將大量的ZrF₆^2-離子釋放到電解質(zhì)中，轉(zhuǎn)化為t-Li₂ZrF₆（三方晶系），并在原位形成穩(wěn)定的固體-電解質(zhì)界面，具有高鋰離子電導(dǎo)率。相關(guān)論文以題為“Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries”于2025年01月08日發(fā)表在Nature上。

修改鋰金屬（Li）負(fù)極上的固體電解質(zhì)界面（SEI）對(duì)于抑制鋰枝晶的形成至關(guān)重要。大量研究致力于構(gòu)建具有高離子電導(dǎo)率、優(yōu)異的電子絕緣性能和寬電化學(xué)穩(wěn)定窗口的理想SEI膜。

這些研究包括利用電解質(zhì)添加劑和人工保護(hù)層等策略。這些策略的目標(biāo)是增加SEI中氟化鋰（LiF）的含量，無論是通過原位形成的功能性氟化電解質(zhì)添加劑誘導(dǎo)，還是通過非原位構(gòu)建的人工SEI層。

然而，由于LiF具有較低的離子電導(dǎo)率和較高的Li⁺擴(kuò)散能壘（0.73 eV），導(dǎo)致鋰金屬電池（LMBs）在高面積容量和高倍率充放電條件下性能下降。

LMB中的SEI通常由晶態(tài)成分如Li₂CO₃、LiF和Li₂O組成。這些鋰化合物中單一成分均無法形成理想的SEI膜。在這些化合物中，雖然Li₂CO₃表現(xiàn)出相對(duì)較高的離子電導(dǎo)率，但由于其較差的化學(xué)穩(wěn)定性和較低的帶隙（3.76 eV），通常被認(rèn)為對(duì)SEI不利。

相比之下，t-Li₂ZrF₆納米粒子（粉末衍射文件編號(hào)24-0689）具有與Li₂CO₃類似的晶體結(jié)構(gòu)，但帶隙更高（6.49 eV）且電化學(xué)穩(wěn)定窗口更寬，展現(xiàn)出作為替代材料的潛力。更高的帶隙可防止電子從鋰負(fù)極傳遞到SEI，從而消除鋰在SEI內(nèi)的沉積。

因此，研究者假設(shè)構(gòu)建富含t-Li₂ZrF₆的SEI可以為高倍率、長(zhǎng)壽命的LMBs提供理想的SEI膜。

在此，本文報(bào)道了m-Li₂ZrF₆納米顆粒作為一種有效的LMB電解質(zhì)添加劑的發(fā)現(xiàn)。在電池充放電過程中產(chǎn)生的電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下，m-Li₂ZrF₆納米顆粒釋放大量的ZrF₆^2-離子到電解質(zhì)中，導(dǎo)致原位形成富t-Li₂ZrF₆的SEI。

計(jì)算和實(shí)驗(yàn)研究表明，富含t-Li₂ZrF₆的SEI為L(zhǎng)i⁺在界面層的快速擴(kuò)散提供了大量的離子通道，并且在SEI -Li界面的t-Li₂ZrF₆組分上有豐富的親鋰位點(diǎn)，促進(jìn)了Li的均勻沉積。

此外，t-Li₂ZrF₆的絕緣特性強(qiáng)烈地阻止了電子隧穿，從而抑制了電解質(zhì)的分解。因此，使用m-Li₂ZrF₆添加劑制備的LMBs具有超高的容量保持率和優(yōu)異的循環(huán)壽命。

圖1 富t-Li₂ZrF₆ SEI的理論基礎(chǔ)。

圖2 富t-Li₂ZrF₆ SEI的表征。

圖3 Li-C ||LFP電池的電化學(xué)性能。

圖4 m-Li₂ZrF₆納米顆粒的作用機(jī)理。

綜上所述，使用 m-Li₂ZrF₆ 納米粒子作為電解質(zhì)添加劑，可通過在鋰負(fù)極表面形成富含t-Li₂ZrF₆的堅(jiān)固雙功能SEI，大幅提升鋰金屬電池（LMBs）的性能。

理論與實(shí)驗(yàn)均證明了富含t-Li₂ZrF₆的SEI在高倍率和實(shí)際條件下穩(wěn)定鋰負(fù)極的效果。t-Li₂ZrF₆的絕緣特性有效阻斷電子隧穿，從而在LMB循環(huán)過程中抑制電解質(zhì)分解。此外，t-Li₂ZrF₆-富集SEI具有出色的Li⁺傳輸特性和豐富的親鋰位點(diǎn)，大幅提升了Li⁺遷移速率，并有效抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。

更重要的是，通過施加電壓驅(qū)動(dòng) m-Li₂ZrF₆納米晶的解離，可在電解液中維持特定濃度的功能離子（ZrF₆2?）。這些ZrF₆2?離子可快速修復(fù)循環(huán)過程中對(duì)富含 t-Li₂ZrF₆SEI造成的任何損傷，從而顯著延長(zhǎng)LMB的循環(huán)壽命。本研究報(bào)道了一種可靠的基于Li₂ZrF₆的電解質(zhì)，為高倍率實(shí)際條件下的持久LMB提供了可能性。

據(jù)悉，嚴(yán)克友教授課題組，剛剛于2024年11月28日發(fā)完Nature，時(shí)隔42天后，再發(fā)Nature，實(shí)力之強(qiáng)，可見一斑。

參考文獻(xiàn)

Xu, Q., Li, T., Ju, Z.et al.?Li₂ZrF₆-based electrolytes for durable lithium metal batteries.?Nature?637, 339–346 (2025).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2025/01/09/6416e22bf2/

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華南理工大學(xué)，2025年首篇Nature！

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