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將聚對苯二甲酸乙二醇酯 (PET) 催化升級為高價值含氧產(chǎn)品是一個令人著迷的過程，但仍然具有挑戰(zhàn)性。

2024年12月30日，挪威工程院院士陳德，中國石油大學（華東）馮翔教授和閆昊副教授在Nature Communications發(fā)表題為《Catalytic oxidation upcycling of polyethylene terephthalate to commodity carboxylic acids》的研究論文，Qinghai Chen，閆昊為論文共同第一作者，陳德院士、馮翔教授和閆昊副教授為論文共同通訊作者。

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陳德，催化專家，挪威工程院院士、挪威皇家科學院院士，歐洲科學院院士，挪威科技大學教授，中國石油大學（華東）新能源研究院院長。

陳德于1982年本科畢業(yè)于上海化工學院分院；1988年碩士畢業(yè)于華東化工學院；1998年博士畢業(yè)于挪威科技大學；1998年-2000年擔任挪威科技大學副教授；2000年起擔任挪威科技大學教授；2009年當選挪威工程院院士；2009年-2010年擔任美國加利福尼亞大學伯克利分校訪問教授；2019年當選挪威皇家科學院院士。

陳德主要從事工業(yè)催化、能源轉(zhuǎn)化與儲能材料、天然氣與生物質(zhì)轉(zhuǎn)化、動力學分析等基礎(chǔ)研究與應(yīng)用開發(fā)工作。

馮翔，中國石油大學（華東）教授、博士生導(dǎo)師。國家優(yōu)青。2010年本科畢業(yè)于華東理工大學，2015年博士畢業(yè)于華東理工大學（導(dǎo)師：周興貴教授）。2015年-2017年在中國石油大學（華東）從事師資博士后工作（合作導(dǎo)師：楊朝合教授）。2017-2020年擔任中國石油大學（華東）副教授，2017年-2019年從事挪威科技大學博士后研究（合作導(dǎo)師：陳德院士），2020年至今，擔任中國石油大學（華東）教授，2023年至今，擔任油氣加工新技術(shù)教育部工程中心副主任，2024年至今，擔任中國石油大學（華東）研究生院培養(yǎng)辦公室主任。

其主要研究方向：圍繞工業(yè)催化劑微納多尺度結(jié)構(gòu)調(diào)控，創(chuàng)制高效且穩(wěn)定的催化劑并進行工業(yè)成型與放大。

閆昊，中國石油大學（華東）副教授。2015本科畢業(yè)于中國石油大學（華東），2020年博士畢業(yè)于中國石油大學（華東），師從楊朝合教授，2020年-2022年在中國石油大學（華東）化工系從事師資博士后工作（導(dǎo)師：馮翔教授），2022年-2023年在新加坡國立大學從事博士后研究（導(dǎo)師：顏寧教授），2022年至今，擔任中國石油大學（華東）副教授。

閆昊主要從事醇類合成、氧化、氨氧化和氨化、廢塑料高值化以及催化裂化等方向的催化劑研發(fā)等相關(guān)研究。

在本文中，作者提出了一種一步串聯(lián)策略，實現(xiàn)PET熱催化氧化合成對苯二甲酸（TPA）和高價值乙醇酸（GA）而不是乙二醇（EG）。以富含氧空位的Au/NiO作為催化劑，成功加速了PET的水解，同時獲得了99%的TPA產(chǎn)率和87.6%的GA產(chǎn)率。結(jié)果表明，NiO載體中的氧空位（NiO-O_v）傾向于吸附水解產(chǎn)物TPA，優(yōu)先確保EG在Au-NiO界面的強吸附。此外，在EG氧化過程中，由兩種結(jié)構(gòu)組成的Au-NiO界面，即準“AuNi合金”和NiO-O_v，能夠同時促進C-H鍵的活化，其中“AuNi合金”中的Ni表現(xiàn)出向氧性，錨定中間體C=O鍵，而NiO-O_v中殘留的O會掠奪C-H鍵中的H。該Au/NiO催化劑進一步擴展用于促進其他聚乙二醇酯熱催化氧化升級為GA，展現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。

圖1：PET熱催化氧化升值為TPA和羥基乙酸

圖2：氧空位在Au/NiO-x催化劑中在PET熱催化氧化升值為TPA和羥基乙酸中的作用

圖3：乙二醇（EG）氧化為羥基乙酸（GA）的機理研究

圖4：PET熱催化氧化升值的生命周期評估

綜上，這項研究成功實現(xiàn)了將PET一步法催化氧化升級轉(zhuǎn)化為高價值的TPA和GA。這一過程不僅加速了PET的水解，還促進了EG向GA的氧化。Au/NiO催化劑中的氧空位在EG氧化過程中起到了重要作用，一方面傾向于吸附TPA，另一方面促進了準“AuNi合金”和NiO-O_v的形成，加速了C-H鍵的活化。此外，從經(jīng)濟角度來看，這項研究提出的策略在PET的升級回收方法中具有顯著優(yōu)勢，為廢棄PET的高效利用提供了新的機遇，為設(shè)計能夠高效利用廢棄物的催化氧化系統(tǒng)鋪平了道路，為實現(xiàn)更可持續(xù)和環(huán)保的未來提供了新的可能性。

Chen, Q., Yan, H., Zhao, K. et al. Catalytic oxidation upcycling of polyethylene terephthalate to commodity carboxylic acids.?Nat. Commun., (2024).?

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