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研究背景

水資源安全和清潔能源利用是當今全球面臨的兩大關鍵挑戰(zhàn)。地下水占全球液態(tài)淡水儲量的99%，為約50%的人口提供生活用水，同時為25%的農業(yè)灌溉提供保障。然而，地下水中抗生素耐藥菌的廣泛存在已成為導致水傳播疾病爆發(fā)的主要因素。傳統的氯化消毒方法雖能有效殺菌，但其副產物可能對人類健康構成威脅，如致癌風險。這使得開發(fā)綠色、無化學殘留的水消毒技術成為迫在眉睫的需求。光催化技術通過生成活性氧（如超氧自由基·O₂^–）展現了巨大的殺菌潛力。然而，由于分子氧（O₂）的自旋禁阻特性，光催化技術在低溶解氧環(huán)境下（如地下水）效率受到嚴重限制。

與此同時，清潔能源轉型中的另一關鍵挑戰(zhàn)是可再生能源制氫技術的應用。質子交換膜電解水器件（PEMWE）作為實現綠色制氫的重要技術，其核心問題在于催化劑銥（Ir）用量較大，制約了其大規(guī)模應用。盡管通過金屬氧化物載體分散銥能提升其催化活性和穩(wěn)定性，但在工業(yè)級高電流密度條件下，低銥負載催化劑仍難以兼顧高效性和耐久性。

成果簡介

為應對這些挑戰(zhàn)，北京大學郭少軍教授及其合作者提出了兩種創(chuàng)新性策略，在水消毒領域，通過引入應變誘導的自旋極化現象，有效提升了光催化體系中超氧自由基的生成效率，顯著提高了低溶解氧環(huán)境下的殺菌性能，尤其在連續(xù)流動水系統中表現出優(yōu)異的實際應用潛力。而在制氫領域，通過在二維多孔納米片中嵌入Ir-O-Mn，顯著增強了電荷傳輸能力，同時以十分之一的銥用量實現了與商業(yè)化催化劑相媲美的催化效率和穩(wěn)定性。上述兩項研究從不同角度為水資源和能源的可持續(xù)發(fā)展提供了綠色、高效的解決方案，展示了先進材料科學在應對全球性挑戰(zhàn)中的重要作用。

這兩項研究分別以“Spin polarization induced by atomic strain of MBene promotes the ·O₂^– production for groundwater disinfection”和“Ir-O-Mn embedded in porous nanosheets enhances charge transfer in low-iridium PEM electrolyzers”為題于同一天發(fā)表在《Nature Communications》期刊上，論文第一單位分別為西北農林科技大學和北京大學。

作者簡介

郭少軍，北京大學博雅特聘教授、國家杰出青年基金獲得者、國家重點研發(fā)計劃首席科學家（燃料電池）、英國皇家化學會會士；吉林大學學士、中科院應化所博士、布朗大學博士后。長期致力于將國家重大需求與基礎研究相結合，重點研究燃料電池、氫能與儲能電池。獨立工作以來以通訊作者在Nature、Science、NSC系列（23）、Adv. Mater./Angew. Chem./JACS（57）等高影響力期刊發(fā)表學術論文；2014-2022連續(xù)9年入選“全球高被引科學家”榜單（化學、材料）。

圖文導讀

1. 通過MBene的原子應變誘導的自旋極化促進·O₂^–的生成用于地下水消毒

本研究開發(fā)了一種基于二維/二維異質結In₂S₃/Mo₄/₃B_2-xT_z（IS/MB）的新型光催化材料，通過引入MBene的原子應變誘導自旋極化，顯著提升了光催化·O₂^–的生成效率。研究合成了具有可調應變的MBene（Mo_4/3B_2-xT_z），通過化學刻蝕引入拉伸應變（+5.37%至+8.19%），形成Mo空位并增強自旋-軌道耦合。這一機制克服了分子氧（O₂）的自旋禁阻效應，使得電子高效傳遞至O₂的π*軌道，生成活性氧（·O₂^–）。

通過將MBene與半導體In₂S₃結合，構建的IS/MB異質結中，MBene作為共催化劑，利用其金屬導電性和拉伸應變增強電子提取，同時形成的肖特基勢壘抑制電子-空穴復合，從而延長載流子壽命。在原位EPR光譜測試中，IS/MB-20的·O₂^–生成效率相較純In₂S₃提升了16.59倍。DFT計算顯示，自旋極化的前沿分子軌道（FMO）與O₂的π*軌道強雜化，降低了O₂的吸附能（?2.52 eV），從而加速電子轉移，顯著增強·O₂^–生成。

在抗菌實驗中，IS/MB-20對耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（MRSA）實現了15分鐘內8.06-log的殺菌效率，并對大腸桿菌等革蘭氏陰性菌展現了廣譜抗菌性能。實際應用中，基于IS/MB-20的連續(xù)流動消毒系統在低溶解氧地下水條件下運行62小時，處理37.2升無菌水，消毒能力為商業(yè)次氯酸鈉的25倍，且未檢測到Mo或In的溶出，展現出優(yōu)異的化學穩(wěn)定性和環(huán)保性能。該研究提供了一種高效、綠色的地下水消毒解決方案，展示了自旋極化在光催化中的潛力。

圖 1原子應變與自旋極化的結構表征及結構-活性關系

圖 2自旋極化增強O₂吸附

圖 3 自旋極化在·O₂^–生成中促進分子軌道活化的作用

圖 4 IS/MB的抗菌活性

圖 5 IS/MB-20在低溶解氧地下水中的消毒性能

2. 嵌入多孔納米片中的Ir-O-Mn提高低銥質子交換膜電解槽中的電荷傳輸效率

本研究旨在解決質子交換膜電解槽（PEMWE）中由于高銥（Ir）用量限制大規(guī)模應用的問題。研究開發(fā)了一種嵌入多孔二維納米片的Ir/MnO_x催化劑，其特點是在異質界面處形成豐富的Ir-O-Mn鍵。通過結合先進的合成方法和多種表征技術，研究揭示了Ir-O-Mn鍵在電荷轉移中充當高效通道，有助于生成和穩(wěn)定高活性Ir3?物種，從而顯著提高了析氧反應（OER）活性和穩(wěn)定性。

與傳統IrO?催化劑相比，Ir/MnO_x表現出顯著的性能提升，其質量活性在300 mV過電位下達到4 A mg?1，是商業(yè)IrO?的150.6倍。此外，基于Ir/MnO_x的PEMWE在工業(yè)電流密度1 A cm?2下，僅需1.63 V的低電壓運行300小時，表現出卓越的長效穩(wěn)定性。通過電子顯微鏡、X射線吸收精細結構（XAFS）和拉曼光譜等手段，研究確認了Ir/MnO_x中Ir納米簇的均勻分布和強界面耦合，以及MnO_x基質對Ir電子的饋送效應。這些特性顯著抑制了Ir的過氧化和溶解，提升了催化劑的耐久性。

理論計算進一步驗證了Ir-O-Mn鍵在優(yōu)化Ir電子結構和降低中間體吸附能中的關鍵作用。Ir/MnO_x的獨特多孔二維結構有效促進了質量和電荷傳輸，降低了過電位，尤其是在高電流密度下的傳質阻抗。該催化劑在低銥負載（0.2 mg cm?2）條件下實現了卓越的OER性能，為低成本、高效和可持續(xù)PEMWE提供了一種創(chuàng)新解決方案。

圖 1 Ir/MnO_x的合成與表征

圖2 驗證Ir-O-Mn鍵在Ir/MnO_x中的電子傳輸通道作用

圖 3 ?Ir/MnO_x在0.1 M HClO₄（pH = 1 ± 0.1）中的室溫析氧反應（OER）的電化學性能

圖 4 IrO_x/MnO_x的催化活性與穩(wěn)定性增強的原位光譜和理論研究

圖 5 Ir/MnO_x在質子交換膜水電解裝置（PEMWE）中的電化學性能

結論展望

這兩篇文獻分別在綠色水處理和清潔能源制氫領域取得了重要進展。第一篇通過MBene的原子應變誘導自旋極化，提高了超氧自由基（·O₂^–）的生成效率，為地下水中抗藥性細菌的高效殺滅提供了綠色解決方案。第二篇開發(fā)了嵌入Ir-O-Mn鍵的多孔二維Ir/MnO_x催化劑，顯著提升了低銥質子交換膜電解槽（PEMWE）的電荷傳輸效率，實現了低銥負載條件下的高效析氧反應（OER）和長期穩(wěn)定性。這些研究從材料設計與界面調控的角度出發(fā)，為應對全球水資源安全與能源可持續(xù)性提供了新思路。

文獻信息

Spin polarization induced by atomic strain of MBene promotes the ·O₂^– production for groundwater disinfection. Nature Communications

Ir-O-Mn embedded in porous nanosheets enhances charge transfer in low-iridium PEM electrolyzers. Nature Communications

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2025/01/07/ffdf69209f/

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