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蘇州納米所/廈大/西交Nature子刊: 光熱效應(yīng)協(xié)同光催化，實(shí)現(xiàn)選擇性CH4氧化為C2H5OH

原則上，光催化CH₄氧化成C₂產(chǎn)物的光催化劑應(yīng)該具有優(yōu)異的C-H活化能力和隨后的C-C偶聯(lián)能力。在過去的幾十年中，人們已經(jīng)付出了大量的努力來設(shè)計(jì)對全光譜具有強(qiáng)吸收的催化劑，同時(shí)增強(qiáng)光生載體的分離，以及在光照下增強(qiáng)穩(wěn)定性。然而，CH₄光催化氧化至目標(biāo)產(chǎn)物，特別是C₂化學(xué)品仍然是困難的。

最近有研究報(bào)道，除了經(jīng)典的光催化過程之外，光催化劑可以吸收光并將其轉(zhuǎn)化為熱，這被稱為光熱效應(yīng)。此外，催化劑的光熱效應(yīng)將快速加熱活性中心周圍的局部溫度，從而產(chǎn)生熱電子以提高催化性能。在這種情況下，將光熱效應(yīng)與光催化過程相結(jié)合觸發(fā)CH₄氧化生成C₂產(chǎn)物極具吸引力。

近日，中國科學(xué)院蘇州納米技術(shù)與納米仿生研究所徐勇、廈門大學(xué)黃小青和西安交通大學(xué)劉茂昌等通過光熱效應(yīng)和光催化過程的協(xié)同作用，成功地實(shí)現(xiàn)了Cu₉S₅納米粒子(NPs)和Cu單原子修飾的氮化碳晶體(Cu₉S₅/Cu-CCN)上CH₄選擇性氧化為C₂H₅OH。

結(jié)果表明，Cu₉S₅/Cu-CCN在420 nm處的C₂H₅OH選擇性和生產(chǎn)速率分別為94.8%和549.7 μmol g^-1 h^-1，AQE為0.9%，優(yōu)于目前所有已報(bào)道的光催化劑。此外，Cu₉S₅/Cu-CCN催化劑在連續(xù)10個循環(huán)反應(yīng)過程中保持穩(wěn)定的C₂H₅OH選擇性和生產(chǎn)速率，穩(wěn)定性測試后樣品的結(jié)構(gòu)和形貌保持不變，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

一系列光譜表征和理論計(jì)算證實(shí)，Cu₉S₅納米粒子和Cu單原子分別充當(dāng)空穴和電子受體，顯著增強(qiáng)光生電子-空穴對的分離。

同時(shí)，研究人員還揭示了CH₄光氧化生成C₂H₅OH的途徑：首先，光生電子遷移到Cu單原子上，吸附的O₂與電子反應(yīng)生成?OOH和?OH自由基。光生空穴遷移到Cu₉S₅納米顆粒上，吸附的CH₄被氧化成?CH₃。隨著?OOH/?OH自由基與?CH₃的進(jìn)一步相互作用，生成?CH₃OH/?CH₃OOH中間體，并進(jìn)一步氧化脫水生成?CH₂O。最后，?CH₃和?CH₂O耦合產(chǎn)生C₂H₅OH。

更重要的是，Cu₉S₅納米粒子還能將吸收的光轉(zhuǎn)化為熱能，強(qiáng)烈地提高催化劑的表面溫度，即光熱效應(yīng)，降低了反應(yīng)能壘，極大地促進(jìn)了CH₄向C₂H₅OH的轉(zhuǎn)化。

Selective light-driven methane oxidation to ethanol. Nature Communications, 2024.

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