国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

生物催化的最新進(jìn)展擴(kuò)大了自然催化能力的范圍，包括沒有生物等效物的合成轉(zhuǎn)化。然而，這些新引入的催化功能僅代表合成催化中使用反應(yīng)的一小部分。

2024年12月20日，美國約翰斯·霍普金斯大學(xué)黃雄怡、西班牙赫羅納大學(xué)Marc Garcia-Borràs、卡內(nèi)基梅隆大學(xué)Yisong Guo在國際頂級(jí)期刊Nature Catalysis發(fā)表題為《Merging photoredox with metalloenzymatic catalysis for enantioselective decarboxylative C(sp³)?N₃ and C(sp³)?SCN bond formation》的研究論文， Jinyan Rui、Xinpeng Mu為論文共同第一作者，黃雄怡、Marc Garcia-Borràs和Yisong Guo為論文共同通訊作者。

優(yōu)秀！他，中科大本科、普林斯頓博士，師從諾獎(jiǎng)得主，新發(fā)Nature大子刊！

黃雄怡，美國約翰斯·霍普金斯大學(xué)化學(xué)系助理教授。2010年本科畢業(yè)于中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)，師從傅堯、石景，2016年博士畢業(yè)于普林斯頓大學(xué)，導(dǎo)師：John T. Groves院士。曾在加州理工學(xué)院從事博士后研究，導(dǎo)師：Frances Arnold院士（2018年獲得諾貝爾化學(xué)獎(jiǎng)）。2019年加入約翰斯·霍普金斯大學(xué)。

黃雄怡的研究興趣是酶催化、化學(xué)生物學(xué)、有機(jī)和生物無機(jī)化學(xué)。

Yisong Guo，卡內(nèi)基梅隆大學(xué)副教授。博士畢業(yè)于加州大學(xué)戴維斯分校。其主要研究方向?yàn)楣庾V學(xué)、生物無機(jī)化學(xué)、穆斯堡爾和EPR光譜、同步輻射技術(shù)、核共振振動(dòng)光譜（NRVS）、同步加速器穆斯堡爾、金屬蛋白、酶機(jī)制、過渡金屬配合物、電子結(jié)構(gòu)、密度泛函理論。

在這里，作者提出了一個(gè)生物催化平臺(tái)，結(jié)合了光氧化還原和金屬酶催化的對(duì)映選擇性自由基轉(zhuǎn)化。在綠光照射下，曙紅Y光催化劑使4-羥基苯基丙酮酸雙加氧酶催化N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的對(duì)映選擇性脫羧疊氮化和硫氰化。

通過定向進(jìn)化獲得的最終優(yōu)化變體可以提供多種手性有機(jī)疊氮化物和硫氰酸酯化合物，產(chǎn)率高達(dá)77%，總轉(zhuǎn)換數(shù)為385，對(duì)映體過量（ee值）為94%。

機(jī)理研究表明，曙紅Y催化劑介導(dǎo)C(sp³)自由基和Fe(III)-N₃/Fe(III)-NCS中間體的生成，從而在酶中有效形成對(duì)映選擇性C-N₃和C-SCN鍵活躍站點(diǎn)。

這些發(fā)現(xiàn)建立了一個(gè)適應(yīng)性強(qiáng)的生物催化平臺(tái)，用于將非生物金屬光氧化還原催化引入生物學(xué)。

圖1：光生物催化平臺(tái)的設(shè)計(jì)用于脫羧官能化

圖2：初始活性發(fā)現(xiàn)和定向進(jìn)化

圖3：光生物催化脫羧疊氮化和硫氰化反應(yīng)的底物范圍

圖4：機(jī)理研究

綜上，作者提出了一種結(jié)合光氧化還原和金屬酶催化的生物催化平臺(tái)，用于對(duì)映選擇性自由基轉(zhuǎn)化反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)了N-羥基鄰苯二甲酰亞胺酯的對(duì)映選擇性脫羧偶氮化和硫氰化反應(yīng)，制備出多種手性有機(jī)疊氮化物和硫氰酸酯化合物。

該研究通過定向進(jìn)化優(yōu)化的酶變體，實(shí)現(xiàn)了高達(dá)77%的產(chǎn)率、385的總轉(zhuǎn)換數(shù)和94%的對(duì)映體過量，為引入非生物金屬光氧化還原催化到生物體系中提供了一個(gè)適應(yīng)性強(qiáng)的生物催化平臺(tái)，具有在生物催化領(lǐng)域中引入新的金屬酶自由基反應(yīng)的潛力，對(duì)于合成化學(xué)和工業(yè)生物催化具有重要意義。

Rui, J., Mu, X., Soler, J.?et al.?Merging photoredox with metalloenzymatic catalysis for enantioselective decarboxylative C(sp³)-N₃?and C(sp³)–SCN bond formation.?Nat. Catal., (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/12/24/e5be203d50/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

優(yōu)秀！他，中科大本科、普林斯頓博士，師從諾獎(jiǎng)得主，新發(fā)Nature大子刊！

相關(guān)推薦

優(yōu)秀！他，中科大本科、普林斯頓博士，師從諾獎(jiǎng)得主，新發(fā)Nature大子刊！