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研究背景

離子輻射探測(cè)在醫(yī)學(xué)診斷、安防、環(huán)境監(jiān)測(cè)和基礎(chǔ)科學(xué)研究等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。傳統(tǒng)的輻射探測(cè)材料，如高純度鍺（Ge）和鋅合金化的鎘碲（CdTe），雖然在γ射線探測(cè)中表現(xiàn)出較好的性能，但它們通常需要在低溫下工作，且材料制造成本較高，限制了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，尋求具有低成本、高性能的室溫輻射探測(cè)材料成為研究熱點(diǎn)。

近年來，金屬鹵化物鈣鈦礦材料因其優(yōu)異的物理和光電特性，如理想的帶隙、高平均原子數(shù)、大的電阻率、平衡的電子與空穴遷移率等，成為了室溫輻射探測(cè)的有前景候選材料。與傳統(tǒng)材料相比，鈣鈦礦材料具有更高的缺陷容忍度和低成本的溶液制備工藝，顯示出在γ射線探測(cè)中的巨大潛力。然而，由于在單晶生長過程中不可避免地存在殘余應(yīng)力，這往往導(dǎo)致形成取向不同的鐵彈性疇，從而影響其探測(cè)性能。特別是在低通量脈沖模式輻射探測(cè)中，疇結(jié)構(gòu)的隨機(jī)取向會(huì)顯著影響載流子復(fù)合，降低探測(cè)器的能量分辨率。

成果簡(jiǎn)介

有鑒于此，吉林大學(xué)董慶鋒課題組以及浙江大學(xué)方彥俊團(tuán)隊(duì)等人合作在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors”的最新論文。

該團(tuán)隊(duì)通過提出在線調(diào)溫策略，在關(guān)鍵的相變溫度下緩解微應(yīng)力，統(tǒng)一了MAPbI3鈣鈦礦單晶的疇取向。這一方法有效地消除了鐵彈性疇壁，并顯著提升了單晶的晶體質(zhì)量和光電性能。通過該策略，制備的探測(cè)器在59.5 keV的241Am γ射線源下，成功實(shí)現(xiàn)了7.2%的能量分辨率，表現(xiàn)出比未處理樣品更均勻的電流分布，顯示出較高的探測(cè)性能。這一成果為鈣鈦礦材料在高分辨率輻射光譜學(xué)中的應(yīng)用提供了新的思路和技術(shù)路徑。

研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次提出在線調(diào)溫策略，成功緩解了MAPbI3鈣鈦礦單晶中的微應(yīng)力，統(tǒng)一了晶體疇的取向。

2. 實(shí)驗(yàn)通過相變過程中原位應(yīng)力釋放，去除了鐵彈性疇壁，顯著提高了MAPbI3單晶的晶體質(zhì)量，優(yōu)化了光電性能。

3. 實(shí)驗(yàn)采用這種應(yīng)力放松的單晶作為輻射探測(cè)器，首次在59.5 keV的241Am γ射線源下實(shí)現(xiàn)了7.2%的能量分辨率，表現(xiàn)出優(yōu)異的輻射探測(cè)能力。

4. 在X射線和γ射線下，輻射探測(cè)器顯示出良好的性能，25像素探測(cè)器陣列具有高均勻性，電流分布集中，證明了其在高分辨率輻射光譜學(xué)中的潛力。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 在線調(diào)溫策略

圖2. MAPbI3單晶的晶體質(zhì)量和電荷傳輸性能

圖3. 輻射探測(cè)器在X射線和γ射線下的性能

圖4. 輻射探測(cè)器陣列在LED光照射下的性能

圖5. 輻射探測(cè)器陣列在X射線照射下的性能

結(jié)論展望

本文提出的在線調(diào)溫策略為MAPbI3單晶的制備和性能優(yōu)化提供了新的思路。通過在臨界相變溫度下實(shí)現(xiàn)梯度溫度調(diào)節(jié)，成功促進(jìn)了單晶中的疇取向重排，消除了疇壁，顯著提高了晶體的光電性能。這一方法不僅降低了陷阱密度，增強(qiáng)了載流子輸運(yùn)特性，還提升了輻射探測(cè)器的靈敏度和穩(wěn)定性，特別是在低光子流量的γ射線檢測(cè)中，實(shí)現(xiàn)了單光子分辨率。

此外，探測(cè)器在簡(jiǎn)單封裝條件下表現(xiàn)出長期穩(wěn)定的光子響應(yīng)，進(jìn)一步證明了其在實(shí)際應(yīng)用中的可行性。該研究不僅為鈣鈦礦單晶材料在輻射探測(cè)中的應(yīng)用提供了新的技術(shù)路徑，也為大面積、低成本、高性能的光子計(jì)數(shù)成像器件的可擴(kuò)展制造奠定了基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Xueying Yang et al. ,In-line tempering eliminates the domain boundary in perovskite single crystals for high–energy resolution ionizing radiation detectors.Sci. Adv.10,eadq6866(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/12/23/1153e981ae/

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第一單位！吉林大學(xué)，Science子刊！

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