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化學所韓布興院士&孫曉甫,最新JACS!

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研究概述
電催化反應路徑高度依賴于催化劑的內(nèi)在結(jié)構(gòu)。
最近,CO2/CO 電還原已成為獲得C2+產(chǎn)物的一種潛在方法,但要實現(xiàn)單一C2+ 產(chǎn)物的高選擇性仍具有挑戰(zhàn)性。
基于此,2024年12月17日,中國科學院化學研究所韓布興院士/孫曉甫研究員在國際期刊Journal of the American Chemical Society發(fā)表題為《Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles》的研究論文。
在此,研究人員開發(fā)了一種滿足電催化CO轉(zhuǎn)化為乙酸鹽所需的適當位點距離和配位環(huán)境的Cu原子系綜,它顯示出出色的整體性能,乙酸鹽法拉第效率為70.2%,局部電流密度為225 mA cm–2,形成速率為2.1 mmol h–1 cm–2;此外,還可以獲得91%的單次CO轉(zhuǎn)化率和顯著的穩(wěn)定性。
詳細的實驗和理論研究證實了Cu原子系綜在優(yōu)化C-C偶聯(lián)、穩(wěn)定關(guān)鍵烯酮中間體(*CCO)和抑制*HOCCOH中間體方面的重要優(yōu)勢,這可以將CO還原路徑從常規(guī)金屬Cu位點的乙醇/乙烯轉(zhuǎn)移到Cu原子系綜上的乙酸。
圖文解讀
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圖1:結(jié)構(gòu)表征
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圖2:CO電還原性能
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圖3:反應機理研究
文獻信息
Switching CO-to-Acetate Electroreduction on Cu Atomic Ensembles,?Journal of the American Chemical Society,?2024.

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