国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

大佬！他，MOF/COF鼻祖，被引25W+，H因子191，手握30篇Nature/Science，再發(fā)JACS！

研究背景

在CO₂吸附候選材料中，聚乙烯亞胺（PEI）具有高吸附能力、低再生溫度和低成本的優(yōu)點，成為最具競爭力的材料之一。目前的技術利用PEI水溶液捕獲CO₂，但由于CO₂吸附和胺腐蝕過程中粘度增加導致傳質率低，阻礙了它們的實際應用。在PEI接枝的吸附劑中，由于PEI與固體載體之間的不完全偶聯(lián)反應，限制了胺的負載密度，導致直接空氣捕獲（DAC）條件下CO₂容量低。此外，當前多胺功能化吸附劑的親水性導致其表面和孔結構在高相對濕度下降解，在循環(huán)過程中性能下降。因此，必須開發(fā)一種可靠的策略，在吸附劑的孔隙中共價結合PEI，以防止胺損失、胺與吸附劑之間的潛在水解。

成果簡介

基于此，加州大學伯克利分校Omar M. Yaghi院士（通訊作者）等人報道了一種聚乙烯亞胺功能化共價有機框架（COF），用于從空氣中捕獲CO₂，其由亞胺連接的COF結晶合成的，命名為亞胺-COF-709（imine-COF-709），然后通過芳香親核取代進行鍵氧化和多胺接枝。通過傅里葉變換紅外光譜、元素分析和固態(tài)核磁共振（ssNMR）光譜全面表征證實了連鎖氧化和胺安裝的化學過程，并利用吸附等溫線和動態(tài)突破法研究了COF-709的吸附行為。

在25 °C含400 ppm CO₂的模擬空氣中，COF在干燥條件下的CO₂容量為0.48 mmol g^-1，在75%相對濕度（RH）條件下的CO₂容量為1.24 mmol g^-1。COF-709的CO₂容量和吸附速率與環(huán)境相對濕度有較強的相關性，符合ssNMR揭示的CO₂吸附機理。利用C-S鍵的化學穩(wěn)定性將多胺共價接枝在COF孔中，防止了其胺的損失和水解，使COF-709具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，在模擬的直接空氣捕獲條件下進行了10次吸附-解吸循環(huán)，沒有吸收損失。

相關工作以《Bonding of Polyethylenimine in Covalent Organic Frameworks for CO₂ Capture from Air》為題發(fā)表在最新一期《Journal of the American Chemical Society》上。

Omar Yaghi，加州大學伯克利分?；瘜W教授，伯克利全球科學研究所的創(chuàng)始主任。他因開拓了幾種廣泛的新材料而聞名：金屬有機框架（MOFs）、共價有機框架（COFs）和沸石咪唑酸框架（ZIFs）。在MOFs、COFs和MOFs方面的工作發(fā)表了300多篇文章，總引用量超過25萬次，H指數(shù)為191。美國國家科學院和德國國家科學院院士。

Omar Yaghi院士獲得了來自世界各地的獎項，包括意大利化學學會Sacconi獎章（2004年），材料研究學會獎章（2007年），美國化學學會材料化學獎（2009年），皇家化學學會百年獎（2010年），BBVA基金會知識前沿獎（2017年），沃爾夫化學獎（2018年），索爾維獎（2024年）、唐獎（2024年）和巴爾贊獎（2024年）等。

課題組網(wǎng)頁：http://yaghi.berkeley.edu/index.html.

圖文解讀

由亞胺連接的COF骨架結晶合成COF-709，接著是合成COF-709的鍵氧化和多胺接枝。首先，通過2′, 3′, 5′, 6′-四氟-[1, 1′: 4′, 1″-三聯(lián)苯]-4, 4″-二甲醛（TFTDA）和1, 3, 6, 8-四（4-氨基苯）芘（TAPPy）之間亞胺縮合，得到多孔且結晶的亞胺連接COF前驅體，imine-COF-709。然后，imine-COF-709與亞氯酸鈉水溶液氧化生成amide-COF-709。最后，在NaOH催化下，通過芳香親核取代將SH-bPEI以C-S鍵共價接枝在COF骨架上，得到COF-709。

圖1. COF-709的合成示意圖與組分表征

通過粉末X射線衍射（PXRD）分析，作者評估了imine-COF-709的結晶度。其中TFTDA和TAPPy通過亞胺鍵連接，形成以AA堆疊模式堆疊的方形晶格片。SEM圖像顯示，imine-COF-709形成均勻聚集的顆粒，表明其組成均勻。在300°C以下，COF-709系列沒有明顯的重量損失，證實了其高熱穩(wěn)定性。

在CO₂壓力低于1 mbar時，COF-709的CO₂等溫線吸附曲線急劇增加，在1~10 mbar之間達到拐點，在CO₂壓力較高時，在10~1000 mbar之間有適度的增加。結果表明，COF-709與CO₂之間存在強烈的化學相互作用。COF-709在0.4 mbar（400 ppm，濃度接近大氣條件下CO₂壓力）下的CO₂容量為0.44 mmol g^-1，在40 mbar（4%，濃度接近天然氣煙道）下CO₂容量為1.77 mmol g^-1。在25 ℃時，COF-709在50% RH下吸水率為0.07 g_water g_COF^-1，在75% RH下吸水率為0.13 g_water g_COF^-1。

圖2.COF-709的性能

所有實驗的入口CO₂濃度控制在400±2 ppm。在干燥條件下（0% RH），COF-709的CO₂吸收量為0.48 mmol g-1，比其單組分CO₂吸收量0.44 mmol g^-1高出9%。當原料氣中引入水蒸氣時，COF-709的CO₂吸收量隨RH的增加而顯著增加，在75% RH時達到1.24 mmol g^-1，比干吸收量增加了2.58倍。在潮濕條件下，這種CO₂吸收量的增加高于其他報道的DAC吸附劑。結果表明，模擬空氣中的含水量與COF-709的CO₂容量和吸附動力學呈強正相關。

通過在模擬空氣中（400 ppm CO₂、75% RH、25 °C）連續(xù)進行10次吸附-解吸變溫循環(huán)，COF-709連續(xù)10次循環(huán)的CO₂容量為1.23 mmol g^-1 cycle^-1，沒有吸收損失，證實了其在DAC條件下的高穩(wěn)定性。結果表明，由于COF-709的疏水性，95 ℃的低再生溫度足以再生COF-709，從而允許在去除水分子時輸入低能量。

圖3. COF-709的循環(huán)性能

文獻信息

Bonding of Polyethylenimine in Covalent Organic Frameworks for CO₂ Capture from Air. J. Am. Chem. Soc., 2024,

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/12/18/6600e0d6e0/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

大佬！他，MOF/COF鼻祖，被引25W+，H因子191，手握30篇Nature/Science，再發(fā)JACS！

相關推薦

大佬！他，MOF/COF鼻祖，被引25W+，H因子191，手握30篇Nature/Science，再發(fā)JACS！