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研究背景

膜分離技術(shù)廣泛應(yīng)用于資源回收和環(huán)境修復(fù)等領(lǐng)域，其中熱驅(qū)動的分離過程，如蒸發(fā)和蒸餾，占據(jù)了全球年能源消耗的8%至12%，并加劇了溫室氣體的排放。相比之下，基于壓力驅(qū)動的膜分離技術(shù)由于具有低碳足跡、無相變以及顯著降低的能量消耗，已成為一種可持續(xù)的替代方案。然而，要充分發(fā)揮膜分離技術(shù)的潛力，納米孔膜的設(shè)計必須具備結(jié)構(gòu)精度，并遵循合理的設(shè)計原則以優(yōu)化其性能。當前使用的非晶聚合物膜具有不規(guī)則的孔結(jié)構(gòu)和孔徑分布，導(dǎo)致選擇性與滲透性之間存在難以克服的權(quán)衡，盡管多年來已有大量經(jīng)驗優(yōu)化工作。近年來，二維（2D）納米孔共價有機框架（COF）作為一種新興材料，憑借其由堅固的平面共價鍵和面外π-π相互作用連接的層狀結(jié)構(gòu)，展現(xiàn)出精準定義的拓撲結(jié)構(gòu)和井然有序的納米孔道，能夠有效地緩解傳統(tǒng)聚合物膜中常見的“選擇性-滲透性”權(quán)衡問題，成為革命性膜設(shè)計的有力候選者。

然而，制備均勻的COF薄膜仍是膜技術(shù)中的一大挑戰(zhàn)。溶液工藝通過表面誘導(dǎo)機制在基底上原位合成COF薄膜，具有調(diào)節(jié)反應(yīng)參數(shù)靈活精準、不需要苛刻條件或復(fù)雜剝離過程的優(yōu)勢。然而，由于COF晶體磚塊在溶液中的剛性及π-π相互作用，常常導(dǎo)致層間堆積不規(guī)則和晶界缺陷，制約了無缺陷COF薄膜的精準設(shè)計。盡管已有研究通過調(diào)節(jié)反應(yīng)條件或引入功能化基團來調(diào)整COF的結(jié)構(gòu)和堆積方式，但這些工作大多集中在納米尺度的結(jié)構(gòu)設(shè)計和層間連接的堆積上，如何在基底上實現(xiàn)宏觀晶體磚塊的時空控制仍是亟待解決的問題。

成果簡介

為此，哈爾濱工業(yè)大學邵路、張艷秋以及南京工業(yè)大學孫世鵬教授等人攜手在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“Turing covalent organic framework membranes via heterogeneous nucleation synthesis for organic solvent nanofiltration”的最新論文。哈工大化工與化學學院博士生楊帆為論文第一作者。

該團隊通過設(shè)計反應(yīng)擴散組裝過程，利用單寧酸（TA）作為異質(zhì)成核位點，成功實現(xiàn)了具有圖靈結(jié)構(gòu)的COF薄膜的原位合成。TA分子通過席夫堿反應(yīng)與氨基單體結(jié)合，形成復(fù)合前體，顯著提高了前體的反應(yīng)性并降低了其擴散性，從而改變了反應(yīng)路徑，滿足了適合的反應(yīng)擴散條件，最終成功合成了具有均勻孔結(jié)構(gòu)的圖靈圖案COF薄膜。該膜在有機溶劑納濾中表現(xiàn)出極高的分子篩分能力，其通量比商業(yè)膜高出621%。該研究為高效COF膜的原位合成提供了新的范式，展示了COF膜在可持續(xù)分離領(lǐng)域的巨大應(yīng)用潛力。

研究亮點

（1）實驗首次通過異質(zhì)成核合成工程化反應(yīng)擴散組裝過程，成功構(gòu)建了圖靈結(jié)構(gòu)COF膜，得到了具有高度控制堆疊和均勻孔結(jié)構(gòu)的COF薄膜。

（2）實驗通過使用單寧酸（TA）作為異質(zhì)成核位點，調(diào)控了COF薄膜的反應(yīng)擴散動力學，獲得了迷宮條紋或斑點圖案的圖靈COF膜結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)能夠有效控制COF晶體塊的堆疊，解決了傳統(tǒng)COF膜在堆疊和篩分效率上的問題。

（3）實驗進一步表明，TA分子通過與氨基單體形成復(fù)合前體，增強了反應(yīng)性并降低了擴散性，從而實現(xiàn)了適當?shù)姆磻?yīng)擴散條件，促進了COF薄膜的時空受控生長。

（4）COF膜在有機溶劑納濾中展現(xiàn)出優(yōu)異的分子篩分性能，通量達到了商業(yè)膜的621%，顯著提高了膜的分離效率和應(yīng)用潛力。

圖文解讀

圖1. COF膜的合成及其特征表面形貌示意圖。

圖2. 反應(yīng)擴散過程及圖靈形態(tài)演化分析。

圖3. TA對均勻溶液中COF晶體形貌和分散性的影響。

圖4. 膜分離性能。

結(jié)論展望

總之，本文設(shè)計了一種異質(zhì)成核合成方法，成功實現(xiàn)了圖靈結(jié)構(gòu)COF膜，在均勻溶液中具有可控堆疊和時空靜態(tài)圖案。結(jié)合實驗結(jié)果、DFT和MD模擬，驗證了其形成機制。引入TA改變了COF晶體合成的反應(yīng)路徑，影響了COF的結(jié)構(gòu)以及反應(yīng)和擴散動力學。這一變化可以使均勻的靜態(tài)狀態(tài)不穩(wěn)定，從而形成時間靜態(tài)的規(guī)則異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過物理化學表征和性能分析，驗證了我們的設(shè)計，揭示了具有顯著通量的分子篩分性能。因此，本研究為高性能COF膜的調(diào)控與構(gòu)建提供了新的范式，展示了如何通過微觀設(shè)計COF結(jié)構(gòu)和宏觀調(diào)節(jié)COF晶體磚優(yōu)化膜的孔結(jié)構(gòu)和分離性能。

文獻信息

Fan Yang et al. ,Turing covalent organic framework membranes via heterogeneous nucleation synthesis for organic solvent nanofiltration.Sci. Adv.10,eadr9260(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/12/16/8a61a80a54/

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