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150年歷史中唯一華人!他,雙「杰青」獲選者,最新Nat. Catal.!

由于其固有的復雜性,設計用于催化的細胞膜還具有挑戰(zhàn)性。

2024年12月11日,南丹麥大學吳昌柱教授在國際頂級期刊Nature Catalysis發(fā)表題為《Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis》的研究論文,Jian Ning、孫志永研究員為論文共同第一作者,吳昌柱教授為論文通訊作者。

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吳昌柱,南丹麥大學終身教授,丹麥2019年國家杰出青年基金(丹麥基金委最著名的獎項)和2022年嘉士伯杰出青年基金(丹麥著名的私人基金會)的雙“杰青”獲選者,丹麥化學會執(zhí)行理事(150年丹麥化學會歷史中的唯一華人)。

碩士畢業(yè)于同濟大學,2011年在德國柏林工業(yè)大學取得博士學位,于2012年前往柏林自由大學進行博士后研究工作。2015年在德雷斯頓工業(yè)大學建組,進行獨立研究。2018年受邀加盟南丹麥大學,2020年獲得終身職位。目前任國家精英中心-丹麥高等研究院(DIAS)研究員。

吳昌柱教授及其團隊長期致力于探索酶催化領(lǐng)域,包括新型乳液生物催化、如Pickering乳液、聚合物乳液等;專注于酶的固定化和改性,以用于化學、藥物的綠色合成。近年來,吳教授獲得了超過1531萬人民幣的研究基金,發(fā)表論文40余篇,前沿成果發(fā)表在包括Nature communication、Advanced Materials、Angewandte?Chemie?International Edition、ACS Catalysis、ACS sensor等頂尖期刊。

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在這里,作者介紹了一種聚合物策略,通過使用催化聚合物對細胞膜進行化學修飾來克服這些挑戰(zhàn),從而實現(xiàn)穩(wěn)定性、可回收和光酶催化。

研究人員通過對活體大腸桿菌細胞進行一步原位原子轉(zhuǎn)移自由基聚合,生成聚合物以保護細胞免受環(huán)境壓力,同時將催化聚合物與細胞內(nèi)酶整合來促進化學酶合成。

作為概念驗證,作者演示了蒽醌基聚合物和苯甲醛裂合酶的光酶級聯(lián),將苯甲醇轉(zhuǎn)化為安息香,并實現(xiàn)了比對照組高15倍的生物轉(zhuǎn)化產(chǎn)率。

此外,細胞可以作為聚合物的大型生物支架,從而實現(xiàn)大分子催化劑的回收。

作者還提出了一種將有機金屬聚合物與細胞內(nèi)酶結(jié)合在一起的可回收化學酶系統(tǒng)。

作者提出的多功能、簡單的方法為工程細胞膜級聯(lián)合成提供了一個技術(shù)平臺,對合成化學、高分子化學和生物技術(shù)具有廣泛的影響。

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圖1:在大腸桿菌細胞表面使用催化活性聚合物進行聚合物工程化的策略

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圖2:在細胞表面接枝聚合物的表征和分布

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圖3:接枝聚合物的大腸桿菌細胞的活性和增殖能力

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圖4:聚合物接枝大腸桿菌細胞中光催化劑和生物催化劑的相互兼容性

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圖5:聚合物對外部應力環(huán)境的防護能力

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圖6:聚合物接枝大腸桿菌細胞的光酶級聯(lián)反應

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圖7:聚合物接枝大腸桿菌細胞的化學酶級聯(lián)研究

綜上,這項研究提出了一種通過化學修飾細胞膜與催化聚合物結(jié)合的策略,實現(xiàn)了穩(wěn)定性、可回收和光酶催化。通過在大腸桿菌細胞上進行一步法原位原子轉(zhuǎn)移自由基聚合,作者成功地將催化聚合物與細胞內(nèi)酶整合,顯著提高了生物轉(zhuǎn)化產(chǎn)率,并展示了細胞作為大分子催化劑回收的平臺技術(shù),對合成化學、聚合物化學和生物技術(shù)具有重要意義。未來有望應用在制藥工業(yè)、生物燃料和化學品的生產(chǎn)、環(huán)境保護、未來可持續(xù)化學的發(fā)展等方面。

Engineering living cells with polymers for recyclable photoenzymatic catalysis. Nat. Catal.,?(2024).?

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