2024年12月3日，浙江工業(yè)大學(xué)彭永武研究員、沈陽師范大學(xué)/中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所李杲研究員在國際頂級期刊Nature Communications發(fā)表題為《Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution》的研究論文，陳良俊為論文共同第一作者，彭永武研究員、李杲研究員為論文通訊作者。

彭永武，2013年畢業(yè)于上海交通大學(xué), 獲工學(xué)博士學(xué)位。2014-2019年先后在新加坡國立大學(xué)和南洋理工大學(xué)從事博士后研究。2019年9月加入浙江工業(yè)大學(xué)，現(xiàn)為浙江工業(yè)大學(xué)材料與工程學(xué)院，朝暉特聘研究員（運河青年學(xué)者）。

主要從事材料化學(xué)學(xué)科領(lǐng)域的科學(xué)研究工作，重點聚焦先進多孔框架功能材料設(shè)計組裝及碳中和能源應(yīng)用。以通訊/一作在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Nat. Commun.、Matter.、Chem. Soc. Rev.等期刊上發(fā)表SCI收錄論文60余篇, ESI前1%高被引論文7篇，引用6700余次, H因子30。

李杲，2011年畢業(yè)于上海交通大學(xué)。同年赴卡內(nèi)基梅隆大學(xué)Prof. Jin組開展博士后研究。2014年加入中科院大連化物所催化基礎(chǔ)國家重點實驗室開展小尺寸金屬原子簇材料能源催化/環(huán)境領(lǐng)域的研究。

主要研究方向為1）精確金屬原子簇的合成；2）負(fù)載型金屬原子簇的催化應(yīng)用；3）金屬原子簇催化機理研究。在Chem. Rev.、Nat. Commu.、Acc. Chem. Res.、Coord. Chem. Rev.、Angew. Chem.、JACS、ACS Catal.、JMCA、JPCL等期刊發(fā)表論文一百二十多篇。論文總引用次數(shù)近7000次，H因子58。

該研究主要通過對金屬單原子電子結(jié)構(gòu)的精確設(shè)計和調(diào)控來優(yōu)化光催化析氫反應(yīng)（HER）的催化活性。

所研究的催化劑PtSA@S-TFPT，將低價Pt單原子整合到含硫的共價有機框架中。

框架內(nèi)S和Pt之間強大的不對稱四配位使得Pt負(fù)載量高達12.1 wt%，從而實現(xiàn)了11.4 mmol g^-1 h^-1的高效光催化制氫活性以及在可見光下的穩(wěn)定性能。

正如密度泛函理論（DFT）計算和動態(tài)載流子分析所表明的那樣，這些結(jié)果歸因于氫解吸勢壘的降低和光生電荷分離的增強。

這項工作挑戰(zhàn)了傳統(tǒng)觀念，并為開發(fā)低價金屬單原子負(fù)載的共價有機框架催化劑以推進光催化析氫開辟了一條新途徑。

圖1：PtSA@S-TFPT的合成過程示意圖及結(jié)構(gòu)分析

圖2：PtSA@S-TFPT的形態(tài)表征

圖3：PtSA@S-TFPT的單原子精細(xì)結(jié)構(gòu)表征

圖4：光催化析氫反應(yīng)（HER）

圖5：光生載流子動力學(xué)分析

綜上，作者研究了通過精確設(shè)計和調(diào)控金屬單原子的電子結(jié)構(gòu)來優(yōu)化光催化HER中的催化活性。

研究團隊成功將低價Pt單原子整合到含硫的共價有機框架中，制備了一種新型催化劑PtSA@S-TFPT，該催化劑展現(xiàn)出了高效的光催化制氫活性，達到11.4 mmol g^-1 h^-1，并且在可見光下表現(xiàn)出穩(wěn)定的性能。

這項工作挑戰(zhàn)了傳統(tǒng)觀念，為開發(fā)低價金屬單原子負(fù)載的共價有機框架催化劑提供了新途徑，從而推動光催化析氫領(lǐng)域的進展，有望在可持續(xù)能源生產(chǎn)，特別是氫能的生產(chǎn)和存儲中發(fā)揮重要作用，有助于解決當(dāng)前的能源危機和環(huán)境挑戰(zhàn)。

Chen, L., Chen, G., Gong, C.?et al. Low-valence platinum single atoms in sulfur-containing covalent organic frameworks for photocatalytic hydrogen evolution.?