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研究背景

丙烯（C₃H₆）是化學(xué)工業(yè)中重要的基礎(chǔ)原料，因廣泛應(yīng)用于聚丙烯生產(chǎn)等領(lǐng)域而備受關(guān)注。與傳統(tǒng)的蒸汽裂解方法相比，分子篩膜技術(shù)因其高效、節(jié)能的分離性能而成為近年來(lái)研究熱點(diǎn)。然而，丙烯與丙烷（C3H8）的物理化學(xué)性質(zhì)極為相似，使得丙烯/丙烷的分離成為最耗能的工業(yè)過(guò)程之一。此外，現(xiàn)有的分子篩膜材料，如沸石和碳分子篩膜，分離能力有限，且易受丙烯“孔道中毒”問(wèn)題影響。傳統(tǒng)金屬有機(jī)框架（MOF）膜材料因晶粒間結(jié)合弱、晶格柔性高以及抗磨損性能差等問(wèn)題，進(jìn)一步限制了其工業(yè)化應(yīng)用潛力，從而帶來(lái)了制備高選擇性、高耐久性且易于規(guī)?；疢OF膜的重大挑戰(zhàn)。

成果簡(jiǎn)介

為了解決這一難題，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所首席研究員，國(guó)家杰出青年基金獲得者（2007）楊維慎教授以及彭媛副研究員等人攜手在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Metal-organic framework membranes with scale-like structure for efficient propylene/propane separation”的最新論文。該團(tuán)隊(duì)受自然界耐磨結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，設(shè)計(jì)并制備了一種具有切向-法向交織結(jié)構(gòu)（TN-ZIF-67）的ZIF-67膜。通過(guò)將TN-α-氫氧化鈷納米片部分轉(zhuǎn)化為ZIF-67晶粒，該團(tuán)隊(duì)成功消除了晶間缺陷，并限制了晶格柔性。

同時(shí)，膜表面的凸起結(jié)構(gòu)顯著增強(qiáng)了抗磨損能力。利用這一創(chuàng)新設(shè)計(jì)，TN-ZIF-67膜在丙烯/丙烷混合物分離中表現(xiàn)出分離因子高達(dá)221的優(yōu)異性能，且在儲(chǔ)存1.5年或經(jīng)反復(fù)打磨后，分離性能保持不變。此外，該膜可進(jìn)一步擴(kuò)展至直徑4?mm的管狀基底上，展現(xiàn)了良好的規(guī)?；苽錆摿?。

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研究亮點(diǎn)

1. 實(shí)驗(yàn)首次開(kāi)發(fā)了具有切向-法向交織結(jié)構(gòu)的ZIF-67膜（TN-ZIF-67）：借鑒生物界耐磨結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)了一種新型TN-ZIF-67膜。該膜具備顯著的晶間缺陷消除能力、部分ZIF-67晶格柔性限制，以及膜表面抗磨損性能的提升。通過(guò)這一創(chuàng)新設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)了一步獲取聚合級(jí)丙烯的新方法。

2. 實(shí)驗(yàn)通過(guò)優(yōu)化膜的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的分離性能和機(jī)械穩(wěn)定性：實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，TN-ZIF-67膜在丙烯/丙烷混合物分離中的分離因子高達(dá)221，處于目前ZIF-67膜和MOF膜系列的領(lǐng)先水平。此外，膜在儲(chǔ)存1.5年后仍保持分離性能穩(wěn)定，并且在經(jīng)歷多次打磨后依然不受影響，充分驗(yàn)證了其機(jī)械耐久性和抗磨性。

3. 實(shí)驗(yàn)成功將膜結(jié)構(gòu)擴(kuò)展至工業(yè)可行的規(guī)模化應(yīng)用：TN-ZIF-67膜成功擴(kuò)展到直徑為4?mm的管狀基底上，為未來(lái)工業(yè)化分離過(guò)程提供了可行的技術(shù)路徑。

圖文解讀

圖1 | TN-ZIF-67膜示意圖。

圖2 | TN-ZIF-67膜的表征。

圖3 | NS-ZIF-67和ZIF-67-CP的表征。

圖4 | TN-ZIF-67膜的氣體分離性能。

圖5 | TN-ZIF-67膜的抗磨性能。

圖6 | TN-ZIF-67管狀膜的表征及氣體分離性能。

結(jié)論展望

受生物界耐磨表面凹坑結(jié)構(gòu)的啟發(fā)，本研究通過(guò)中斷金屬氫氧化物前驅(qū)體轉(zhuǎn)化策略，提出了一種具有獨(dú)特切向和法向交織結(jié)構(gòu)（TN-ZIF-67）的ZIF-67膜。在這種膜結(jié)構(gòu)中，切向的ZIF-67前驅(qū)體復(fù)合構(gòu)型顯現(xiàn)出理想的晶間缺陷消除效果和顯著的ZIF-67晶格柔性限制效果。結(jié)合這兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)，獲得的膜在丙烯/丙烷（C3H6/C3H8）分離中表現(xiàn)出高達(dá)220以上的混合分離因子（SF），且即使在存儲(chǔ)1.5年后仍能保持性能不變。同時(shí)，法向方向的構(gòu)型在很大程度上賦予了膜的耐磨性能。憑借這一特性，該膜在用砂紙打磨三次后仍能很好地保持C3H6/C3H8的分離性能。

此外，該前驅(qū)體介導(dǎo)的轉(zhuǎn)化策略易于擴(kuò)展，成功在直徑為4毫米的管狀基底上構(gòu)建了高質(zhì)量的TN-ZIF-67膜，并實(shí)現(xiàn)了良好的C3H6/C3H8分離性能。研究展示了兩種類型的膜，即平板膜（具體為圓盤(pán)膜）和管狀膜（具體為毛細(xì)管膜）。平板膜的填充密度（100?~?300 m2/m3）低于毛細(xì)管膜（~1000 m2/m3）。C3H6通過(guò)圓盤(pán)膜和毛細(xì)管膜的滲透性分別約為26.4 GPU和53 GPU，這意味著使用平板膜時(shí)需要增加6到20倍的膜面積，從而提高了膜的成本壓力。從另一個(gè)方面來(lái)看，圓盤(pán)膜的C3H6/C3H8分離因子遠(yuǎn)超毛細(xì)管膜。理論上，平板膜的使用可以實(shí)現(xiàn)一步法獲得聚合物級(jí)丙烯，從而顯著簡(jiǎn)化分離過(guò)程步驟。兩種膜各具獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。在實(shí)際應(yīng)用中，目前全球僅實(shí)現(xiàn)了管狀膜（通常基底外徑12毫米，內(nèi)徑8毫米）及其膜組件的商業(yè)化。我們預(yù)計(jì)，由于技術(shù)的成熟性，毛細(xì)管膜在未來(lái)工業(yè)規(guī)?；懈菀讓?shí)現(xiàn)，這有助于提供明確的行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)參考并降低開(kāi)發(fā)成本。

文獻(xiàn)信息

Shu, L., Peng, Y., Zhu, C. et al. Metal-organic framework membranes with scale-like structure for efficient propylene/propane separation. Nat Commun 15, 10437 (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/12/04/9b5eaad167/

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