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成果簡(jiǎn)介

水傳播病原體（Waterborne pathogens），特別是新出現(xiàn)的抗生素耐藥細(xì)菌（ARB），可引起嚴(yán)重的傳染病，對(duì)公眾健康構(gòu)成巨大威脅。然而，現(xiàn)有的水消毒技術(shù)往往不僅能源和化學(xué)密集型，而且在消除抗生素抗性基因（ARGs）方面效率低下。基于此，清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院/北京師范大學(xué)張軍特聘副研究員、清華大學(xué)深圳國(guó)際研究生院李曉巖教授和林琳副教授、澳門科技大學(xué)Songying Qu（共同通訊作者）等人報(bào)道了一個(gè)“化學(xué)（H₂O₂預(yù)處理）-物理（納米尖端電穿孔）-化學(xué)（?OH注射）”的順序電化學(xué)過程，該過程在滅活A(yù)RB和去除ARGs方面非常有效。

細(xì)菌首先在SnO_2-x/TiO₂陽(yáng)極區(qū)域通過雙電子水氧化產(chǎn)生的H₂O₂進(jìn)行預(yù)處理，以降低細(xì)菌外壁對(duì)電穿孔的防御。然后，“軟化”和“弱化”的細(xì)菌很容易被Pd-Au/TiO₂陰極區(qū)的電穿孔和同步注入通過三電子氧還原產(chǎn)生的豐富的?OH刺穿。包括核體和細(xì)胞質(zhì)在內(nèi)的細(xì)菌內(nèi)含物被?OH氧化有效分解，導(dǎo)致整個(gè)細(xì)胞結(jié)構(gòu)由內(nèi)而外的被破壞。這種協(xié)同物理?yè)p傷和化學(xué)氧化的殺菌機(jī)制在短停留時(shí)間（~16 s）、高通量（~4.5 m³ h^-1 m^-2）和低能耗（~42.4 Wh m^-3）下連續(xù)運(yùn)行15天，滅活了超過99.9999%的ARB和去除了約99%的ARGs。本工作開發(fā)了一種高效、無殘留的殺菌方法，其具有協(xié)同物理?yè)p傷和化學(xué)氧化作用，有可能在水消毒領(lǐng)域帶來革命性的進(jìn)步。

院士實(shí)時(shí)點(diǎn)評(píng)！清華深研院，首篇Nature Water！

相關(guān)工作以《Synergetic physical damage and chemical oxidation for highly efficient and residue-free water disinfection》為題發(fā)表在最新一期《Nature Water》上。

值得注意的是，該工作獲得中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)俞漢青院士和李文衛(wèi)教授在Nature Water上的實(shí)時(shí)點(diǎn)評(píng)！

圖文解讀

電極合成過程，觀察到的電極顏色變化初步用于監(jiān)測(cè)制備過程。掃描電鏡（SEM）顯示，SnO_2-x/TiO₂具有包含多孔Ti泡沫基、TiO₂板間層和SnO_2-x覆蓋層的夾層結(jié)構(gòu)。透射電鏡（TEM）表明，TiO₂板與SnO_2-x之間存在緊密的晶相接觸，表明存在強(qiáng)相互作用。對(duì)于Pd-Au/TiO₂，密集的TiO₂納米錐陣列（TiO₂-NCs）垂直豎立在Ti泡沫表面，其高度、底部直徑和頂部直徑分別為~2 μm、~450 nm和~40 nm。同時(shí)，平均尺寸約為6 nm的Pd-Au合金納米顆粒均勻而牢固地嵌埋在TiO₂-NCs表面上，特別是集中在高曲率納米針尖。

圖1.電極的合成和表征

電化學(xué)阻抗譜（EIS）結(jié)果表明，SnO_2-x和Pd-Au的引入顯著降低了SnO_2-x/TiO₂和Pd-Au/TiO₂的電阻，表明有效的電荷轉(zhuǎn)移。線性掃描伏安（LSV）曲線顯示，SnO_2-x/TiO₂表現(xiàn)出最大的氧化電流，并且出現(xiàn)了明顯的陰極位移。SnO_2-x/TiO₂的Tafel斜率最低，進(jìn)一步驗(yàn)證了最高的氧化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。檢測(cè)和計(jì)算發(fā)現(xiàn)，SnO_2-x/TiO₂的H₂O₂產(chǎn)率和法拉第效率（FE）分別高達(dá)~0.70 μmol min^-1和~58%，遠(yuǎn)遠(yuǎn)優(yōu)于許多報(bào)道的陽(yáng)極材料。同時(shí)，SnO_2-x/TiO₂具有優(yōu)異的H₂O₂生成活性和循環(huán)生成H₂O₂的穩(wěn)定性。

密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，SnO_2-x/TiO₂中靠近氧空位的Sn原子的Bader電荷高達(dá)~2.380，有利于Sn-OH的牢固結(jié)合。Sn原子捕獲OH^–并掠奪電子，其中電荷轉(zhuǎn)移數(shù)高達(dá)~0.82。吉布斯自由能圖表明，從*OH到*O₂H₂（2e^– WOR）的能壘（?G）僅為~1.2 eV，遠(yuǎn)小于從*OH到*O（4e^– WOR）?；鹕綀D顯示，SnO_2-x/TiO₂依賴于2e^– WOR的活性，進(jìn)一步證實(shí)了H₂O₂析出的高活性和選擇性。

圖2.電極的電化學(xué)性能分析

通過將SnO_2-x/TiO₂陽(yáng)極和Pd-Au/TiO₂陰極集成，作者組裝了一個(gè)流過式電催化過濾裝置，稱為陽(yáng)極-陰極模式。模型病原菌，2種ARB，即耐四環(huán)素大腸桿菌（革蘭氏陰性）和耐甲氧西林金黃色葡萄球菌（革蘭氏陽(yáng)性），初始濃度為~10⁶菌落形成單位（CFU）ml^-1，在3 V電壓（~42.4 Wh m^-3能耗）、~16 s保留時(shí)間（~4.5 m³ h^-1 m^-2通量）和~10 μm電極孔徑的陽(yáng)極-陰極模式下完全滅活（>99.9999%，~6.0 log還原）。

電壓過低（<3 V）難以誘導(dǎo)活性物質(zhì)生成，引發(fā)納米針尖電穿孔；電壓過高（>3 V）容易導(dǎo)致嚴(yán)重的副反應(yīng)，主要是析氧和析氫；較長(zhǎng)的停留時(shí)間（≥16 s）和較小的電極孔徑（≤10 μm）有利于增加細(xì)菌與電極或活性物質(zhì)的有效碰撞。陽(yáng)極模式和陰極模式的抑菌率分別僅降低~1.7 log和~5.1 log，說明陽(yáng)極區(qū)域的H₂O₂起輔助作用，陰極區(qū)域的電穿孔和ROS對(duì)細(xì)菌滅活起主要作用。陰極-陽(yáng)極模式的抑菌率降低至~5.2 log，證明了H₂O₂預(yù)處理對(duì)隨后電穿孔和ROS介導(dǎo)的細(xì)菌有效滅活至關(guān)重要。

圖3.滅活效率

圖4.完全消毒性能

作者發(fā)明了一種策略，通過低濃度H₂O₂預(yù)處理來軟化和削弱外膜和肽聚糖壁。SnO_2-x/TiO₂陽(yáng)極產(chǎn)生的H₂O₂由外向內(nèi)滲透細(xì)胞膜，其中H₂O₂與H₂O₂分解產(chǎn)生的少量?OH與外膜及肽聚糖壁發(fā)生反應(yīng)，并利用分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬來定量分析。以革蘭氏陰性菌為例，采用LPS和1, 2-雙棕櫚酰-sn-甘油-3-磷酸乙醇胺（DPPE）構(gòu)建了革蘭氏陰性菌的外膜模型，將摩爾比為9: 1的H₂O₂和?OH放置在外膜附近，進(jìn)行200 ns自由MD模擬。H₂O₂和?OH在5 ns內(nèi)迅速擴(kuò)散到外膜表面，在~ 120 ns內(nèi)穿透外膜。質(zhì)量密度結(jié)果顯示，大部分?OH已滲透到DPPE中，在~190 ns后，大部分H₂O₂仍留在LPS中。結(jié)果表明，H₂O₂傾向于與LPS接觸反應(yīng)，而?OH主要與DPPE接觸反應(yīng)。

有限元模擬表明，具有高曲率針尖的納米錐陣列可有效地積累自由電荷，從而產(chǎn)生強(qiáng)大的局部電場(chǎng)（>1.2×10⁴ kV m^-1）。這種順序性“化學(xué)（H2O2預(yù)處理）-物理（納米針尖電穿孔）-化學(xué)（?OH注射）”的滅菌過程，引起細(xì)菌耐藥的抗生素，包括四環(huán)素和甲氧西林被有效降解，去除率和礦化率分別高達(dá)~99.9%和~56%。其他典型細(xì)菌甚至病毒，如枯草芽孢桿菌、無性李斯特菌、白色念珠菌、噬菌體MS₂等的滅活率>99.999%。此外，該直流式電催化水消毒裝置可有效消毒實(shí)際水（>99.99%），包括湖水、河水和地下水，并在長(zhǎng)時(shí)間（>15天）連續(xù)運(yùn)行消毒時(shí)具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

圖5.消毒機(jī)制

文獻(xiàn)信息

Synergetic physical damage and chemical oxidation for highly efficient and residue-free water disinfection. Nature Water, 2024

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/12/02/5aea006432/

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