雙原子催化劑(DACs)因其高原子利用率和協(xié)同催化效應(yīng)而備受關(guān)注。
然而,開發(fā)精確的合成方法和理解其催化機制仍然具有挑戰(zhàn)
基于此,2024年11月21日,南開大學(xué)謝微研究員團隊在國際期刊Journal of the American Chemical Society發(fā)表題為《Geminal Synergy in Pt–Co Dual-Atom Catalysts: From Synthesis to Photocatalytic Hydrogen Production》的研究論文。團隊成員朱奧男為論文第一作者
謝微,博士,教授,南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院研究員,國家“四青”人才,國家優(yōu)青、天津市杰青。2016年回國加入南開大學(xué)化學(xué)學(xué)院。研究領(lǐng)域為等離激元納米材料和表界面化學(xué)分析,研究主要聚焦納米表界面原位表征和熱電子化學(xué)反應(yīng)。目前擔(dān)任中國物理學(xué)會光散射專業(yè)委員會委員,《光散射學(xué)報》、《Chinese Chemical Letters》、《物理化學(xué)學(xué)報》等學(xué)術(shù)期刊編委/青年編委。
果簡介
在這里,研究人員采用光誘導(dǎo)錨定策略精確合成了負載在石墨碳氮化物(CN)上的PtCo DAC。
Co原子通過氮原子的孤對電子被錨定在CN上。
在光照射下,聚集在Co位點的光電子可以錨定附近的Pt金屬離子,準(zhǔn)確促進異核DACs的形成。
PtCo DAC從氨硼烷(AB)水解析出H2的倍率非常高,在298 K下TOF值達到3130 molH? molPt?1 min?1,約為Pt單原子光催化劑的3.2倍。
更重要的是,PtCo DAC表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性,室溫下的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)高達307,982 molH? molPt?1。
實驗和理論計算結(jié)果表明,Pt和Co的協(xié)同作用優(yōu)化了AB和H2分子的吸附能,同時降低了倍率決定步驟的能量能壘,從而加速了AB水解析出H2的過程。
此外,引入的Co通過增強Pt-N鍵的穩(wěn)定性來穩(wěn)定Pt活性位點,防止溶解、聚集和失活。
該研究中的催化劑具有優(yōu)異的催化性能、良好的穩(wěn)定性和低成本,為其在制氫中的實際應(yīng)用開辟了新前景。
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