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研究背景

固態(tài)鈉電池（SSBs）是下一代能源存儲(chǔ)系統(tǒng)的重要研究方向，因其具有成本效益高、能量密度高和安全性好的優(yōu)點(diǎn)，成為了實(shí)現(xiàn)綠色低碳能源結(jié)構(gòu)的研究熱點(diǎn)。然而，SSBs在實(shí)際應(yīng)用中面臨較大的界面阻抗和鈉金屬負(fù)極界面枝晶生長(zhǎng)的問(wèn)題，這些問(wèn)題嚴(yán)重限制了固態(tài)鈉電池的循環(huán)性能和穩(wěn)定性。有鑒于此，國(guó)內(nèi)外科學(xué)家提出了多種方法來(lái)優(yōu)化界面接觸并抑制鈉枝晶的生長(zhǎng)，包括多層結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)、原位構(gòu)建鈉親和界面層、壓電中間層涂覆以及超聲焊接輔助等技術(shù)，取得了降低界面阻抗和長(zhǎng)壽命無(wú)枝晶循環(huán)的顯著進(jìn)展。

成果簡(jiǎn)介

針對(duì)當(dāng)前觀察鈉枝晶生長(zhǎng)機(jī)制的技術(shù)過(guò)于復(fù)雜昂貴的問(wèn)題，北京理工大學(xué)金海波、王成志、陳來(lái)等人在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“Imaging dendrite growth in solid-state sodium batteries using fluorescence tomography technology”的最新論文。研究者通過(guò)設(shè)計(jì)一種摻雜Eu3?的熒光Na?Zr?Si?PO??（NZSP）固體電解質(zhì)，開(kāi)發(fā)了一種基于共聚焦激光掃描顯微鏡（CLSM）的熒光斷層成像（FT）方法，用于三維可視化鈉枝晶的生長(zhǎng)過(guò)程。

研究發(fā)現(xiàn)，隨著循環(huán)次數(shù)的增加，小型鈉島逐漸演變?yōu)橹睆匠^(guò)12微米的大型枝晶，最終導(dǎo)致短路或性能退化。此外，通過(guò)優(yōu)化Eu3?摻雜比例，實(shí)現(xiàn)了超過(guò)487.5天的長(zhǎng)期鈉鍍/剝循環(huán)穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究不僅為揭示鈉枝晶生長(zhǎng)機(jī)制提供了新的技術(shù)手段，也為高性能固體電解質(zhì)的設(shè)計(jì)提供了重要參考。

研究亮點(diǎn)

1. 本研究首次設(shè)計(jì)并制備了摻雜Eu3?的熒光Na?Zr?Si?PO??（NZSP）固體電解質(zhì)（SE），結(jié)合共聚焦激光掃描顯微鏡（CLSM），開(kāi)發(fā)了熒光斷層成像（FT）技術(shù)，用于觀測(cè)固態(tài)鈉電池（SSBs）中鈉枝晶的生長(zhǎng)動(dòng)態(tài)過(guò)程。研究證明，該方法能夠通過(guò)熒光對(duì)比成像準(zhǔn)確還原鈉枝晶的三維結(jié)構(gòu)，為揭示電池性能衰退的機(jī)制提供了直觀手段。

2. 實(shí)驗(yàn)通過(guò)調(diào)控Eu3?摻雜比例，實(shí)現(xiàn)優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性并定量揭示枝晶生長(zhǎng)動(dòng)態(tài)及體積變化規(guī)律：在電池循環(huán)初期（第1至第300次循環(huán)），小型鈉島開(kāi)始出現(xiàn)；隨著循環(huán)次數(shù)增加（第600至第1100次循環(huán)），枝晶逐漸生長(zhǎng)為直徑超過(guò)12微米的大型鈉聚集體，直至達(dá)到5.349%的臨界體積分?jǐn)?shù)，導(dǎo)致電池短路及性能嚴(yán)重退化。

3. 循環(huán)穩(wěn)定性提升：通過(guò)優(yōu)化Eu3?摻雜比例，實(shí)驗(yàn)成功實(shí)現(xiàn)了鈉金屬的鍍/剝循環(huán)穩(wěn)定性，壽命超過(guò)1年（487.5天），創(chuàng)下了固態(tài)鈉電池的最新記錄。

圖文導(dǎo)讀

圖1. CLSM方法及其與其他材料觀測(cè)方法的對(duì)比。

圖2. 以NZSP為對(duì)照的氟化固體電解質(zhì)的表征。

圖3. 氟化固體電解質(zhì)與NZSP對(duì)照的電導(dǎo)率和界面性能。

圖4. 利用熒光斷層成像觀察鈉枝晶。

圖5. 固態(tài)NVP/NZSP–5% EO/Na電池在25°C下的電化學(xué)性能。

圖6. 在固態(tài)NVP/NZSP–5% EO/Na電池中觀察鈉枝晶的生長(zhǎng)，分別對(duì)應(yīng)第1次、第300次、第600次和第1100次循環(huán)。

結(jié)論展望

本研究通過(guò)將熒光Eu3?離子作為功能性添加劑，研究人員合成了一系列含Eu3?的熒光Na?Zr?Si?PO??（NZSP）固體電解質(zhì)（簡(jiǎn)稱NZSP–x% EO，x = 2、5、7、10和15），并開(kāi)發(fā)了一種熒光斷層成像技術(shù)，用于固態(tài)鈉金屬電池（SSMBs）中鈉枝晶的成像研究。在所制備的樣品中，NZSP–5% EO SE不僅表現(xiàn)出最高的離子電導(dǎo)率和與鈉金屬負(fù)極的優(yōu)異界面性能，還在紫外光激發(fā)下發(fā)射出強(qiáng)紅光。基于其熒光特性，通過(guò)共聚焦激光掃描顯微鏡（CLSM）采集了NZSP–5% EO SE的深層熒光剖面圖，實(shí)現(xiàn)了電解質(zhì)的三維熒光斷層成像。

在熒光對(duì)比成像的幫助下，研究能夠直觀地觀測(cè)到短路后電解質(zhì)中的鈉枝晶。同時(shí)，研究開(kāi)發(fā)了熒光斷層成像技術(shù)，成功監(jiān)測(cè)了固態(tài)全電池在1100次充放電循環(huán)中的鈉枝晶生長(zhǎng)過(guò)程。隨著循環(huán)次數(shù)的增加，觀察到小型鈉島的形成，并逐漸演變?yōu)榇篌w積的鈉枝晶。研究證實(shí)，枝晶的生長(zhǎng)及體積比例的增加是固態(tài)鈉電池性能衰退的主要原因。

該工作不僅開(kāi)發(fā)了具有熒光功能的鈉離子固體電解質(zhì)，還提出了一種便捷的鈉枝晶成像方法，為研究固態(tài)鈉電池的性能衰退機(jī)制提供了重要手段。

文獻(xiàn)信息

Shuaishuai Yang et al. ,Imaging dendrite growth in solid-state sodium batteries using fluorescence tomography technology.Sci. Adv.10,eadr0676(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/11/25/a074a8e839/

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