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研究背景

全球塑料產(chǎn)量自20世紀(jì)50年代以來(lái)快速增長(zhǎng)，截至2022年已達(dá)到每年約4億噸。然而，目前僅10%左右的塑料廢棄物被回收，且大部分采用機(jī)械回收方式，導(dǎo)致材料性能退化，最終難以重復(fù)利用?；瘜W(xué)回收作為一種關(guān)鍵策略，可將塑料廢棄物轉(zhuǎn)化為高附加值產(chǎn)品，但混合塑料廢料的處理極具挑戰(zhàn)，尤其是含有聚氯乙烯（PVC）的塑料，其高的氯含量易導(dǎo)致催化劑失活、產(chǎn)物污染甚至引發(fā)氯污染。2023年，慕尼黑工業(yè)大學(xué)Johannes A.Lercher教授、劉玥教授、張偉博士發(fā)現(xiàn)離子液體能夠激活小氯分子，同時(shí)將聚烯烴（如聚丙烯 (PP) 和聚乙烯 (PE)）分解為液態(tài)烴，該成果發(fā)表在《Science》上，為塑料回收開辟了新的思路。

炸裂！華東師大劉玥，發(fā)完Science，再發(fā)Nature Sustain.！

成果簡(jiǎn)介

近日，華東師范大學(xué)劉玥教授、張偉教授等人在塑料回收領(lǐng)域再次取得重要進(jìn)展，提出了一種“室溫條件下聚氯乙烯（PVC）與聚丙烯（PP）協(xié)同再生”的創(chuàng)新策略。利用耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃），在室溫下實(shí)現(xiàn)PVC高效脫氯和混合塑料脫聚，生成高純度、無(wú)氯液態(tài)碳?xì)浠衔?，碳?xì)涫章矢哌_(dá)97.4%。該項(xiàng)研究以“Room-temperature co-upcycling of polyvinyl chloride and polypropylene”為題，發(fā)表在《Nature Sustainability》期刊上。這一成果在塑料循環(huán)經(jīng)濟(jì)與廢料管理領(lǐng)域具有重要意義。

炸裂！華東師大劉玥，發(fā)完Science，再發(fā)Nature Sustain.！

作者簡(jiǎn)介：劉玥，1986年生，華東師范大學(xué)青年研究員，紫江優(yōu)秀青年學(xué)者。本科畢業(yè)于北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院，之后在北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院劉海超教授課題組，和慕尼黑工業(yè)大學(xué)化學(xué)系Johannes A. Lecher教授課題組從事多相催化與能源化學(xué)方面的研究。迄今在國(guó)際重要期刊上發(fā)表學(xué)術(shù)論文44篇，其中第一和通訊作者論文25篇，包括Science, Nat. Catal., Proc. Natl. Acad. Sci., Angew. Chem. Int. Ed.，J. Am. Chem. Soc.，Nat. Commun.，ACS Catal.，J. Catal. 等論文。獲得國(guó)家”高層次海外人才引進(jìn)計(jì)劃”青年項(xiàng)目和華東師范大學(xué)”紫江優(yōu)秀青年學(xué)者”等人才計(jì)劃支持。

研究亮點(diǎn)

1. 創(chuàng)新性工藝設(shè)計(jì)：提出了一種基于耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）的全新協(xié)同回收策略，實(shí)現(xiàn)了聚氯乙烯（PVC）和聚丙烯（PP）的高效協(xié)同再生。

2. 環(huán)境友好與資源高效利用：反應(yīng)條件溫和，避免了高溫、高壓等能源消耗，同時(shí)將混合塑料中的碳和氫資源高效轉(zhuǎn)化，碳?xì)涫章矢哌_(dá)97.4%。

3. 廣泛的實(shí)際應(yīng)用潛力：該方法適用于處理含PVC和PP的實(shí)際生活廢料（如塑料管材、塑料袋、口罩等），并對(duì)常見(jiàn)添加劑如塑化劑和填料具有良好的耐受性。

圖文導(dǎo)讀

圖1 聚氯乙烯、聚丙烯及其混合物在離子液體中的協(xié)同轉(zhuǎn)化性能分析

圖1展示了聚氯乙烯（PVC）、聚丙烯（PP）及其混合物在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中的協(xié)同轉(zhuǎn)化性能。研究表明，單獨(dú)處理PP的轉(zhuǎn)化率為62.8%，而PVC僅發(fā)生部分脫氯且未生成液態(tài)碳?xì)浠衔铮鳳P與PVC的混合物可實(shí)現(xiàn)100%轉(zhuǎn)化，生成69.8%無(wú)氯液態(tài)碳?xì)浠衔?，并副產(chǎn)氯化氫（HCl）。

反應(yīng)后，PVC中C-Cl特征振動(dòng)峰顯著減弱，且出現(xiàn)C=C特征峰，表明脫氯和碳碳雙鍵的生成，核磁共振進(jìn)一步驗(yàn)證了這一脫氯及結(jié)構(gòu)變化過(guò)程。同時(shí)，液態(tài)產(chǎn)物主要由C_4-7、C_8-12和C₁₃₊碳?xì)浠衔锝M成，且未檢測(cè)到含氯化合物，證明了產(chǎn)物高的純度。

圖2 PP與PVC混合比例對(duì)協(xié)同轉(zhuǎn)化性能的影響

圖2研究了聚丙烯（PP）與聚氯乙烯（PVC）混合比例對(duì)其在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中協(xié)同轉(zhuǎn)化性能的影響。結(jié)果表明，PP單獨(dú)反應(yīng)時(shí)轉(zhuǎn)化率僅為62.8%，殘留大量未轉(zhuǎn)化固體；而隨著PVC比例增加，PP的轉(zhuǎn)化率顯著提升，混合比例為3:3時(shí)，幾乎實(shí)現(xiàn)完全轉(zhuǎn)化，殘留固體降至2.8%。當(dāng)PVC比例進(jìn)一步增加時(shí)，殘留固體增多，并伴隨生成暗色殘留物，表明PVC轉(zhuǎn)化效率下降。液態(tài)產(chǎn)物的組成也受到混合比例的顯著影響，較高PP比例下產(chǎn)物以飽和烷烴為主，而隨著PVC比例增加，產(chǎn)物中共軛烯烴和環(huán)狀烯烴的比例逐步上升。此外，無(wú)論混合比例如何，生成的液態(tài)碳?xì)浠衔锞礄z測(cè)到含氯物質(zhì)，表明反應(yīng)中脫氯效率極高，總體液態(tài)產(chǎn)物收率在67%-70%之間。

圖3 反應(yīng)時(shí)間與溫度對(duì)PP-PVC協(xié)同轉(zhuǎn)化效率的影響

圖3探討了反應(yīng)時(shí)間和溫度對(duì)聚丙烯（PP）和聚氯乙烯（PVC）協(xié)同轉(zhuǎn)化的影響。結(jié)果顯示，在室溫條件下，PP-PVC混合物的轉(zhuǎn)化迅速進(jìn)行，10分鐘內(nèi)固體殘留質(zhì)量減少50.3%，120分鐘內(nèi)幾乎完全轉(zhuǎn)化，液態(tài)碳?xì)浠衔锏漠a(chǎn)量從最初的快速增長(zhǎng)逐漸趨于平穩(wěn)。副產(chǎn)物氯化氫（HCl）的生成速度高于液態(tài)碳?xì)浠衔?，表明脫氯過(guò)程先于脫聚反應(yīng)。

研究表明，溫度升高顯著提高了反應(yīng)速率，50 °C條件下30分鐘內(nèi)實(shí)現(xiàn)完全轉(zhuǎn)化，而在較低溫度（0 °C或10 °C）時(shí)，反應(yīng)效率降低，固體殘留量較高，表明較低溫度限制了熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)過(guò)程。此外，通過(guò)活化能計(jì)算，發(fā)現(xiàn)脫氯的活化能（38 kJ/mol）顯著低于脫聚（55 kJ/mol），表明脫氯更容易進(jìn)行。反應(yīng)速率還受到PP和PVC顆粒尺寸的影響，較小的顆粒提高了反應(yīng)效率，表明固體表面接觸與傳質(zhì)限制是反應(yīng)速率的關(guān)鍵因素。

圖4 PP-PVC協(xié)同轉(zhuǎn)化的反應(yīng)機(jī)制分析

圖4闡釋了聚丙烯（PP）和聚氯乙烯（PVC）在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中協(xié)同轉(zhuǎn)化的反應(yīng)機(jī)制。反應(yīng)以PVC的氯化物（C-Cl）脫除為起點(diǎn)，在離子液體作用下形成PVC鏈上的碳正離子，并通過(guò)連續(xù)的脫生成碳碳雙鍵和副產(chǎn)物氯化氫。隨后，PP通過(guò)氫轉(zhuǎn)移將氫原子提供給PVC的碳正離子中間體，形成穩(wěn)定的中間體，避免了大量殘余氯的產(chǎn)生。與此同時(shí)，氯化物的進(jìn)一步脫除觸發(fā)β裂解（β-scission），引發(fā)C-C鍵的斷裂，分解聚合物鏈，并生成共軛烯烴或環(huán)狀烯烴等液態(tài)碳?xì)浠衔铩P鏈上的三級(jí)碳更易形成穩(wěn)定的碳正離子，顯著促進(jìn)了裂解反應(yīng)的進(jìn)行。

此外，氫轉(zhuǎn)移作用還觸發(fā)PP鏈的裂解，形成液態(tài)碳?xì)浠衔?。機(jī)制分析表明，PVC和PP的協(xié)同作用是轉(zhuǎn)化高效進(jìn)行的關(guān)鍵，反應(yīng)路徑由脫氯、氫轉(zhuǎn)移及裂解等步驟組成，最終實(shí)現(xiàn)無(wú)氯液態(tài)產(chǎn)物的高效生成，為優(yōu)化混合塑料的化學(xué)回收提供了理論依據(jù)。

圖5 廢棄PVC與PP塑料混合物的協(xié)同轉(zhuǎn)化性能

圖5展示了廢棄聚氯乙烯（PVC）和聚丙烯（PP）塑料在耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）中的協(xié)同轉(zhuǎn)化性能。實(shí)驗(yàn)分別使用PVC管材與PP桶，以及PVC袋與PP口罩作為反應(yīng)原料，質(zhì)量比為1:1，在25 ℃下進(jìn)行轉(zhuǎn)化。結(jié)果顯示，兩種廢料組合均實(shí)現(xiàn)了高效轉(zhuǎn)化，液態(tài)碳?xì)浠衔锏漠a(chǎn)率分別為58.0%和56.5%，副產(chǎn)氯化氫（HCl）的產(chǎn)率分別為22.5%和20.0%，固體殘留量均低于0.8%。產(chǎn)物的碳?xì)浞植贾饕杏贑_4-7（34.2%-36.9%）、C_8-12（39.6%-39.9%）和C₁₃₊（23.5%-25.9%），未檢測(cè)到含氯化合物，表明脫氯過(guò)程完全且產(chǎn)物純度高。此外，產(chǎn)物中檢測(cè)到典型塑化劑（如鄰苯二甲酸酯），證明離子液體體系對(duì)廢料中常見(jiàn)添加劑具有良好的耐受性。研究表明，該方法可有效處理實(shí)際生活廢棄塑料，具有廣泛適用性和工業(yè)化潛力，為實(shí)現(xiàn)混合塑料廢料的綠色化學(xué)回收提供了高效解決方案。

結(jié)論展望

本研究提出了一種基于耐氯離子液體（[C₄Py]Cl-AlCl₃）的室溫協(xié)同升級(jí)再生方法，成功實(shí)現(xiàn)了聚氯乙烯（PVC）和聚丙烯（PP）混合廢料的高效轉(zhuǎn)化。在溫和的反應(yīng)條件下，PVC的氯被有效去除，并通過(guò)氫轉(zhuǎn)移和裂解反應(yīng)，將混合廢料轉(zhuǎn)化為高純度的無(wú)氯液態(tài)碳?xì)浠衔?，碳?xì)涫章矢哌_(dá)97.4%。該方法不僅避免了傳統(tǒng)塑料回收過(guò)程中的催化劑中毒和氯污染問(wèn)題，還實(shí)現(xiàn)了副產(chǎn)氯化氫（HCl）的高效回收，展現(xiàn)了較高的環(huán)保性和經(jīng)濟(jì)性。該回收技術(shù)有望在塑料循環(huán)經(jīng)濟(jì)中發(fā)揮重要作用，為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)塑料廢料管理提供支持。

文獻(xiàn)信息

Room-temperature co-upcycling of polyvinyl chloride and polypropylene. Nature Sustainability.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/11/25/0f9dc4fe90/

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