太陽能光催化綠色制氫氣(H2)析出反應(yīng)為太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料提供了一條有前途的途徑。
然而,快速光生電荷載體的不同步和緩慢的表面反應(yīng)動力學(xué)限制了它的效率。
基于此,2024年11月19日,西南石油大學(xué)副校長周瑩教授、瑞典隆德大學(xué)鄭愷波研究員團(tuán)隊在國際期刊Advanced Materials發(fā)表題為《Balancing the Charge Separation and Surface Reaction Dynamics in Twin-Interface Photocatalysts for Solar-to-Hydrogen Production》的研究論文。團(tuán)隊成員淡猛為論文第一作者。
周瑩:二級教授、博士生導(dǎo)師,西南石油大學(xué)黨委常委、副校長。國家杰出青年科學(xué)基金獲得者、百千萬人才工程國家級人選、國務(wù)院特殊津貼專家、教育部青年長江學(xué)者、英國皇家化學(xué)會會士、四川省學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人等;四川省“天府峨眉計劃”創(chuàng)新團(tuán)隊、四川省青年科技創(chuàng)新研究團(tuán)隊負(fù)責(zé)人;Nat. Commun., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Catal.等期刊發(fā)表論文130余篇,被正面引用4500多次,H index為40。
在此,研究人員通過使用孿晶結(jié)構(gòu)作為獨(dú)特的平臺,專注于電荷傳輸和表面反應(yīng)的同步化,來實(shí)現(xiàn)光催化劑設(shè)計的范式轉(zhuǎn)變。
以CdS孿晶結(jié)構(gòu)(CdS-T)為模型,系統(tǒng)地研究了孿晶界在調(diào)節(jié)表面反應(yīng)和促進(jìn)電荷遷移中的作用。
利用瞬態(tài)吸收(TA)和時間分辨紅外(TRIR)光譜,揭示了CdS-T在皮秒時間尺度上實(shí)現(xiàn)了電荷分離,更重要的是,涉及空穴的表面反應(yīng)也在100 ps至3 ns內(nèi)發(fā)生,這種電荷供給和表面再生的這種同步顯著增強(qiáng)了析氫過程。
因此,CdS-T在可見光光催化制氫方面表現(xiàn)出優(yōu)異的活性,其產(chǎn)氫速率為55.61 mmol h-1 g-1,穩(wěn)定性顯著(> 30?h),明顯優(yōu)于原始CdS。
這項(xiàng)研究強(qiáng)調(diào)了孿晶結(jié)構(gòu)在光催化中的變革潛力,提供了一種同步電荷傳輸和表面反應(yīng)的新途徑。
圖1:CdS-T結(jié)構(gòu)表征
圖4:添加H2S的CdS-T瞬態(tài)紅外光譜表征和同位素實(shí)驗(yàn)
圖5:整體催化動力學(xué)機(jī)制
綜上所述,該研究通過HCL輔助S源濃度調(diào)控策略設(shè)計了納米纏繞CdS催化劑(CdS-T),實(shí)現(xiàn)了光催化過程中電荷分離與表面反應(yīng)的同步。
CdS-T在皮秒時間尺度上實(shí)現(xiàn)了高效的電荷分離,表面反應(yīng)也在100 ps至3 ns內(nèi)完成,顯著提升了析氫過程。
研究人員認(rèn)為,對孿晶動態(tài)分布與精細(xì)結(jié)構(gòu)設(shè)計的相關(guān)性研究將為未來光催化劑的設(shè)計提供新的可能性。
Balancing the Charge Separation and Surface Reaction Dynamics in Twin-Interface Photocatalysts for Solar-to-Hydrogen Production,?Advanced Materials,?2024.
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