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鋰氧電池具備高的理論能量密度，在新一代能源存儲(chǔ)技術(shù)中具備較大的優(yōu)勢(shì)。然而，受制于鋰過(guò)氧化物（Li?O?）的成核、生長(zhǎng)及傳輸動(dòng)力學(xué)的復(fù)雜耦合作用，導(dǎo)致其實(shí)際容量遠(yuǎn)低于理論值。目前，對(duì)于Li?O?成核行為與電池電化學(xué)性能之間關(guān)系的研究尚不深入，阻礙了鋰氧電池的發(fā)展。此外，傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)技術(shù)和建模方法難以全面揭示鋰氧電池內(nèi)部多物種傳輸與相變的過(guò)程。

成果簡(jiǎn)介

基于此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)談鵬教授、肖旭研究員等人提出了一種通過(guò)優(yōu)化鋰氧電池中Li?O?成核與傳輸動(dòng)力學(xué)的新策略，顯著提升了鋰氧電池容量。該研究通過(guò)構(gòu)建可視化電極和多尺度建模技術(shù)，揭示了Li?O?的分布規(guī)律及其對(duì)電池容量的影響，重新定義了Li?O?微觀行為與電池宏觀電化學(xué)性能之間的關(guān)系。該研究以“Breaking the capacity bottleneck of lithium-oxygen batteries through reconceptualizing transport and nucleation kinetics”為題，發(fā)表在《Nature Communications》期刊上。這一突破為鋰氧電池的商業(yè)化應(yīng)用提供了理論支撐。

研究亮點(diǎn)

1. 提出新的成核與傳輸動(dòng)力學(xué)優(yōu)化策略：研究通過(guò)構(gòu)建可視化電極和多尺度建模技術(shù)，揭示了Li?O?的成核與分布行為，并量化了其在電極內(nèi)部的傳輸過(guò)程，為鋰氧電池容量提升提供了理論依據(jù)。

2．顯著提升電池容量：研究發(fā)現(xiàn)，通過(guò)優(yōu)化鋰離子濃度和氧氣傳輸能力，可實(shí)現(xiàn)鋰氧電池容量的顯著提升（達(dá)150%），并提出了一種通用的策略以改善不同類(lèi)型電解質(zhì)和電極的兼容性。

3. 推動(dòng)鋰氧電池商業(yè)化進(jìn)程：該研究重新定義了微觀材料行為與電池宏觀電化學(xué)性能之間的關(guān)系，為鋰氧電池的實(shí)際應(yīng)用和商業(yè)化奠定了基礎(chǔ)，并為下一代高能量密度金屬空氣電池的開(kāi)發(fā)提供了新思路。

圖文導(dǎo)讀

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圖1 ?鋰氧電池中Li?濃度對(duì)電化學(xué)性能的影響

圖1系統(tǒng)地研究了不同Li?濃度（0.05 M至2 M）對(duì)鋰氧電池放電行為和阻抗特性的影響，揭示了電池容量、電壓平臺(tái)和阻抗隨Li?濃度變化的規(guī)律。在放電曲線中，容量隨著Li?濃度的增加先升后降，最大容量出現(xiàn)在0.5 M濃度下。

這一結(jié)果表明0.5 M濃度能夠在成核與電池內(nèi)部傳輸動(dòng)力學(xué)之間實(shí)現(xiàn)最佳平衡，顯著提升電池性能。而在0.1 M低濃度下，由于鈍化效應(yīng)，Li?O?在電極表面形成膜狀結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致阻抗增大、電壓快速下降，從而嚴(yán)重限制容量輸出。初始電壓平臺(tái)分析顯示，低濃度電解質(zhì)具有更高的初始電壓平臺(tái)，但容量較低，這一現(xiàn)象與氧溶解度和粘度密切相關(guān)。

電化學(xué)阻抗譜（EIS）表明，低濃度下的Rs和Rct值顯著增加，而在較高濃度（0.5 M至2 M）下阻抗趨于穩(wěn)定。研究進(jìn)一步指出，電池性能不僅由離子導(dǎo)電率主導(dǎo)，還受到氧傳輸能力和電極鈍化行為的綜合影響。這一分析為鋰氧電池電解質(zhì)設(shè)計(jì)與濃度優(yōu)化提供了理論指導(dǎo)。

圖 2 鋰氧電池中Li?O?形貌與成核機(jī)制的動(dòng)力學(xué)調(diào)控

圖2展示了不同Li?離子濃度對(duì)Li?O?形貌和成核行為的影響。研究發(fā)現(xiàn)，低濃度（如0.05 M）電解質(zhì)中，Li?O?以膜狀結(jié)構(gòu)形式生成，這種膜狀覆蓋會(huì)顯著阻礙電子傳輸并引起電極鈍化，導(dǎo)致放電容量大幅降低。隨著Li?濃度增加至0.5 M和及以上，Li?O?逐漸呈現(xiàn)顆粒狀分布，顆粒結(jié)構(gòu)提高了電極反應(yīng)位點(diǎn)的暴露度，減緩了鈍化效應(yīng)，顯著提升了電池容量。模擬結(jié)果顯示，初始成核密度由氧溶解度和表面吸附動(dòng)力學(xué)決定，低濃度下的高初始成核密度導(dǎo)致膜狀結(jié)構(gòu)，而高濃度下低成核密度則更有利于顆粒狀分布的形成。此外，顆粒與膜結(jié)構(gòu)的差異顯著影響了電極阻抗與放電電壓特性。

圖3 不同Li?濃度條件下電極內(nèi)物質(zhì)傳輸?shù)亩糠治?/strong>

圖3通過(guò)可視化電極的橫截面分析了不同Li?濃度下Li?O?的分布特性和傳輸行為。結(jié)果顯示，在0.5 M電解質(zhì)中，Li?O?顆粒的分布逆氧氣梯度排列，且粒徑從氧氣面向隔膜側(cè)逐漸增大，這與傳統(tǒng)觀點(diǎn)認(rèn)為固體產(chǎn)物遵循氧氣濃度梯度分布的結(jié)果相反。相比之下，在2 M電解質(zhì)中，Li?O?分布符合氧氣梯度規(guī)律，但其傳輸受限導(dǎo)致電極的深部空間未被有效利用。

此外，研究指出，在低濃度（如0.1 M）下，Li?O?以膜狀形態(tài)覆蓋孔道，阻礙了電解質(zhì)和氧氣的傳輸，進(jìn)一步限制了電極的空間利用率。通過(guò)結(jié)合實(shí)驗(yàn)與多物理場(chǎng)建模，研究揭示了鋰氧電池中氧氣和Li?傳輸性能與Li?O?分布行為的協(xié)同關(guān)系，為提升電極利用率和容量提供了新的設(shè)計(jì)思路。

圖4 Li?O?顆粒生長(zhǎng)的相關(guān)分析

圖4分析了電極氧氣入口處的局部失活區(qū)域?qū)i?O?顆粒生長(zhǎng)行為的影響。通過(guò)模擬研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)氧氣入口區(qū)域失去電化學(xué)活性時(shí)，Li?O?顆粒的生長(zhǎng)行為表現(xiàn)出顯著的不對(duì)稱性：氧氣側(cè)的顆粒因局部氧氣濃度降低而逐漸縮小，而隔膜側(cè)的顆粒因氧氣和Li?的傳輸集中而顯著增大。隨著失活區(qū)域的擴(kuò)大，這種差異更加明顯。

模擬進(jìn)一步揭示了氧氣流動(dòng)路徑的改變和氧氣消耗速率對(duì)顆粒生長(zhǎng)的關(guān)鍵作用。局部失活還導(dǎo)致電極深部反應(yīng)區(qū)域逐漸被削弱，從而降低了電極的整體利用率。該圖明確指出，氧氣入口的傳輸受限是影響Li?O?分布與生長(zhǎng)模式的主要因素，為優(yōu)化電極設(shè)計(jì)以緩解局部失活問(wèn)題提供了理論依據(jù)。

圖5 ?通過(guò)電極優(yōu)化提升電池能量密度

圖5展示了通過(guò)優(yōu)化電極結(jié)構(gòu)提升鋰氧電池容量的策略。研究采用了具有呼吸通道的“bre-CNT”電極設(shè)計(jì)，通過(guò)在電極內(nèi)部構(gòu)建低阻力的氧氣與離子傳輸路徑，實(shí)現(xiàn)了深部電極區(qū)域的有效利用。在0.5 M電解液中，這種結(jié)構(gòu)使容量提高了53%，而在更高放電倍率下，容量增幅達(dá)到152%。相比之下，在2 M和3 M高濃度電解液中，優(yōu)化設(shè)計(jì)顯著改善了氧氣擴(kuò)散受限的問(wèn)題，進(jìn)一步提升了電池性能。

此外，研究還提出了基于電極分層和通道優(yōu)化的通用策略，根據(jù)不同電解液的傳輸限制量身定制優(yōu)化方案。圖5的結(jié)果明確表明，協(xié)調(diào)電極傳輸與成核動(dòng)力學(xué)是突破電池容量瓶頸的關(guān)鍵。這一研究為開(kāi)發(fā)高能量密度和高利用率的鋰氧電池提供了重要思路。

結(jié)論展望

本研究通過(guò)結(jié)合可視化電極和多尺度建模技術(shù)，重新定義了鋰氧電池中Li?O?的微觀行為與電池宏觀電化學(xué)性能之間的關(guān)系，提出了一種基于成核與傳輸動(dòng)力學(xué)調(diào)控的創(chuàng)新策略。在0.5 M電解液中，實(shí)現(xiàn)了成核與傳輸?shù)淖罴哑胶?，使電池容量提升?50%。通過(guò)優(yōu)化電極結(jié)構(gòu)，進(jìn)一步改善了鋰氧電池的傳輸性能和空間利用率。本項(xiàng)研究不僅為鋰氧電池容量瓶頸問(wèn)題提供了解決方案，還為金屬-空氣電池的設(shè)計(jì)和開(kāi)發(fā)開(kāi)辟了新的思路。

文獻(xiàn)信息

Breaking the capacity bottleneck of lithium-oxygen batteries through reconceptualizing transport and nucleation kinetics. Nature Communications.

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/11/19/72e6451931/

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