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無溶劑、高效光化學(xué)轉(zhuǎn)化!西工大,最新Nature synthesis!

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研究概述
通過機械化學(xué)方法實施光化學(xué)反應(yīng)可以通過消除對散裝溶劑的需求來減少廢物的產(chǎn)生。
沒有溶劑導(dǎo)致反應(yīng)中催化劑和反應(yīng)物的濃度異常高,在時間和能量利用方面大大提高了反應(yīng)速率和效率。
然而,機械化學(xué)反應(yīng)容器有限的透明度常常阻礙了機械方法和光化學(xué)方法的結(jié)合。
基于此,2024年11月14日,西北工業(yè)大學(xué)王晗與新加坡國立大學(xué)吳杰教授研究團隊在國際期刊Nature ?synthesis發(fā)表題為《Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources》的研究論文。
在這里,研究人員提出了一種機械光激發(fā)策略,利用機械發(fā)光材料,特別是(SrAl2O4: Eu2+/Dy3+)作為由機械能激活的內(nèi)部光子源。
在兩個光化學(xué)過程中證明了這種策略的有效性: Hofmann-L?ffler-Freytag反應(yīng)和磺酰化反應(yīng)中電子供體-受體復(fù)合物的活化。
機械研究證實了這些轉(zhuǎn)變的根本性質(zhì),對照實驗證實了機械光活化的關(guān)鍵作用。
通過單獨利用機械能,此方法消除了對外部光源的需要,并實現(xiàn)了克級光化學(xué)轉(zhuǎn)化。
此方法代表了機械能在合成化學(xué)中的寶貴應(yīng)用,為光化學(xué)和機械化學(xué)相結(jié)合提供了補充手段。
圖文解讀
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圖1:實現(xiàn)或模擬機械化學(xué)中的光化學(xué)轉(zhuǎn)化
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圖2:機械發(fā)光光譜

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圖3:機械化學(xué)HLF反應(yīng)

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圖4:機械化學(xué)磺?;磻?yīng)

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圖5:機理研究、克級合成和ML材料回收

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圖6:對照實驗

綜上所述,本研究開發(fā)了一種創(chuàng)新的機械光激發(fā)方法,利用機械發(fā)光材料實現(xiàn)了無溶劑條件下高效、可持續(xù)的光化學(xué)轉(zhuǎn)化。

這種方法不僅避免了傳統(tǒng)光化學(xué)反應(yīng)對外部光源的依賴,還顯著減少了化學(xué)合成過程中的廢棄物產(chǎn)生,從而為環(huán)境友好型有機合成提供了新的思路。

此外,該策略的成功應(yīng)用為光化學(xué)和機械化學(xué)的融合開辟了新的方向,有望在未來推動更多高效、綠色的化學(xué)合成技術(shù)的發(fā)展。

文獻信息
Xin, X., Geng, J., Zhang, D.?et al.?Mechano-photoexcitation for organic synthesis using mechanoluminescent materials as photon sources.?Nat. Synth?(2024).
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