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研究背景

光氧化還原催化和金屬催化是化學合成領域的重要技術，因其在合成復雜有機分子中的應用而備受關注。與傳統(tǒng)的單一催化材料相比，結(jié)合光氧化還原催化劑和金屬催化劑的材料具有更高的效率和能夠?qū)崿F(xiàn)更多新型有機轉(zhuǎn)化的優(yōu)點。然而，這些材料在穩(wěn)定性和催化活性之間的平衡問題，以及不同催化劑之間共存和質(zhì)量傳遞的問題，帶來了巨大的挑戰(zhàn)。

有鑒于此，安徽大學李漫波/張勝團隊等人在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“Photosynthesis of Au₈Cu₆ nanocluster for photocatalysis in oxidative functionalization of alkynes”的最新論文。該團隊設計并制備了一種新型的Au₈Cu₆合金納米簇，該材料不僅結(jié)構堅固，而且表面活躍，能夠有效地解決穩(wěn)定性與催化活性之間的平衡問題。利用光化學還原-氧化級聯(lián)方法合成的Au₈Cu₆納米簇，在氧化條件下對炔烴的官能化表現(xiàn)出優(yōu)異的光氧化還原催化活性。

通過基于精確結(jié)構的機理研究，揭示了Au₈Cu₆納米簇的催化過程，并且開發(fā)了基于氧化劑的選擇性，實現(xiàn)了高效率的化學發(fā)散合成單官能團和雙官能團化產(chǎn)物。這些成果不僅顯著提高了催化性能，還成功獲取了高效率的官能化反應結(jié)果，為金屬納米簇的合成和催化研究領域帶來了新的啟示。

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研究亮點

（1）實驗首次采用光化學還原-氧化級聯(lián)方法合成了Au₈Cu₆納米簇，得到了具有堅固結(jié)構和活躍表面的新型金屬納米簇。這種納米簇在光氧化還原催化領域展現(xiàn)出了優(yōu)異的性能，特別是在炔烴的官能化反應中。

（2）實驗通過精確的結(jié)構分析，揭示了Au₈Cu₆納米簇的光氧化還原催化機制，展現(xiàn)了其在氧化條件下對炔烴進行單官能團化和雙官能團化的能力。研究還發(fā)現(xiàn)，Au₈Cu₆納米簇的催化活性和選擇性依賴于所使用的氧化劑，能夠?qū)崿F(xiàn)高效率的化學發(fā)散合成，為合成單官能團和雙官能團化產(chǎn)物提供了新途徑。

圖文解讀

圖1：Au₈Cu₆納米簇的合成與結(jié)構。

圖2：用于識別反應中間體的EPR實驗（9.63吉赫，室溫，二氯甲烷）。

圖3：炔烴單官能團化的反應機理。

圖4：炔烴單官能團化的反應底物范圍。

圖5：炔烴雙官能團化的反應底物范圍。

圖6：催化機理研究。

圖7：炔烴雙官能團化的反應機理。

結(jié)論展望

本文展示了通過光化學還原-氧化級聯(lián)方法合成Au₈Cu₆納米簇的創(chuàng)新性和實用性。這種納米簇不僅在光照下具有高耐久性，還在表面上具有形式上完全+1價的金屬原子，展現(xiàn)出高催化活性、可切換的選擇性和催化劑可回收性。

具體而言，Au₈Cu₆納米簇能夠在氧化條件下高效地進行炔烴的官能化反應，通過選擇不同的氧化劑（如O2和TEMPO），可以分別選擇性地獲得單官能化和雙官能化的產(chǎn)物。深入的機理研究揭示了選擇性的起源，為未來的金屬納米簇催化研究提供了新的思路和方法。

這些成果不僅推動了金屬納米簇的合成和催化領域的發(fā)展，還為高效有機轉(zhuǎn)化反應的實現(xiàn)提供了新的可能性。本文的研究成果將激發(fā)更多關于金屬納米簇催化的探索，進一步推動合成化學的發(fā)展。

文獻信息

Zhao, Y., Zhu, ZM., Fan, W. et al. Photosynthesis of Au₈Cu₆?nanocluster for photocatalysis in oxidative functionalization of alkynes.?Nat Commun?15, 9632 (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/11/09/fea1a84ec1/

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