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研究背景

光催化技術(shù)是將太陽能轉(zhuǎn)換為化學(xué)能的有效途徑，因其在能源轉(zhuǎn)換和環(huán)境凈化領(lǐng)域的應(yīng)用潛力而成為研究熱點。然而，光生電荷載流子的快速復(fù)合和有限的分離效率是該領(lǐng)域面臨的主要挑戰(zhàn)，限制了光催化效率的提升。

成果簡介

有鑒于此，武漢理工大學(xué)材料學(xué)科首席教授、中國工程院院士張聯(lián)盟團隊、武漢理工大學(xué)曹少文以及中國地質(zhì)大學(xué)（武漢）張建軍教授、歐洲科學(xué)院外籍院士/國家杰出青年基金獲得者余家國教授等人合作在Nature Communications期刊上發(fā)表了題為“A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution”的最新論文。提出了通過設(shè)計新型半導(dǎo)體材料結(jié)構(gòu)來解決這一問題。在最新的研究進展中，XX科學(xué)家提出了一種基于Mn_0.5Cd_0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，這種結(jié)構(gòu)能夠有效促進光生電荷載流子的超快速和空間分離。

本文通過精確控制材料的微結(jié)構(gòu)和界面特性，該團隊成功實現(xiàn)了顯著提高光催化劑性能的目標，獲得了在模擬太陽照射下無需貴金屬助催化劑即可達到54.4 mmol·g^?1·h^?1的光催化制氫速率，以及在420納米處達到63.1%的表觀量子效率的優(yōu)異結(jié)果。這一成果不僅為光催化材料的設(shè)計提供了新思路，也為太陽能光催化技術(shù)的實際應(yīng)用鋪平了道路。

研究亮點

（1）實驗首次設(shè)計并制備了基于Mn_0.5Cd_0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，得到了顯著提高光催化性能的新型光催化劑。這種結(jié)構(gòu)通過軸向分布的閃鋅礦/纖鋅礦超晶格界面和MnWO4納米顆粒的S型異質(zhì)結(jié)，實現(xiàn)了光生電荷載流子的超快速和高效分離。

（2）實驗通過原位沉淀-溶劑熱法合成了具有ZB/WZ相變的一維軸向超晶格Mn_0.5Cd_0.5S納米棒（SL-MCS NRs），并在其表面原位沉積了MnWO4納米顆粒，形成了S型異質(zhì)結(jié)。這種結(jié)構(gòu)的協(xié)同效應(yīng)顯著提升了光催化劑的光催化制氫（PHE）性能，實現(xiàn)了無需貴金屬助催化劑即可達到54.4 mmol·g^?1·h^?1的光催化制氫速率，以及在420納米處高達63.1%的表觀量子效率。

圖文解讀

圖1：提出的布局示意圖。

圖2：SL-MCS/MW NRs中協(xié)同界面結(jié)構(gòu)的合成。

圖3：SL-MCS/MW NRs中原子尺度的協(xié)同界面結(jié)構(gòu)。

圖4：所有制備催化劑的PHE性能與報道的界面工程策略的比較。

圖5：通過超晶格界面實現(xiàn)體電荷分離的機制。

圖6：通過S型異質(zhì)結(jié)實現(xiàn)表面電荷分離的機制。

圖7：帶邊附近光生電荷載流子的動力學(xué)行為。

圖8：帶邊附近電荷載流子超快速行為的定量研究。

結(jié)論展望

本文的研究通過構(gòu)建基于Mn_0.5Cd_0.5S納米棒的超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，成功實現(xiàn)了光生電荷載流子的超快速和普遍空間分離與轉(zhuǎn)移。這種創(chuàng)新的結(jié)構(gòu)設(shè)計顯著提高了光催化劑的性能，特別是在光催化制氫反應(yīng)中表現(xiàn)出優(yōu)異的活性。

其次，實驗結(jié)果表明，超晶格界面和S型異質(zhì)結(jié)的協(xié)同作用能夠有效地加速電荷載流子的分離和轉(zhuǎn)移，從而提高光催化效率。這一發(fā)現(xiàn)為未來光催化材料的設(shè)計提供了重要的理論基礎(chǔ)和實踐指導(dǎo)。

最后，通過DFT計算、原位光照表征和飛秒時間分辨吸收光譜技術(shù)的綜合應(yīng)用，驗證了這種協(xié)同機制的有效性，為進一步研究和開發(fā)高效光催化劑提供了可靠的方法和技術(shù)支持。

總之，本研究不僅在光催化材料的設(shè)計和應(yīng)用上取得了重要進展，還為實現(xiàn)高效太陽能轉(zhuǎn)換提供了新的思路和方法。

文獻信息

Wan, S., Wang, W., Cheng, B. et al. A superlattice interface and S-scheme heterojunction for ultrafast charge separation and transfer in photocatalytic H2 evolution. Nat Commun 15, 9612 (2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/11/09/853c20bbf9/

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