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固態(tài)聚合物電解質（SPEs）被用于鋅離子電池（ZIBs），由于聚合物段動力學緩慢而具有較低的離子電導率。因此，僅支持陽離子的短距離移動，導致離子電導率低和Zn²⁺轉移（t_Zn²⁺）。鋅基超分子晶體（ZMCs）具有支持Zn²⁺長距離傳輸?shù)木薮鬂摿?，但是它們在ZIBs中的效率尚未得到探索。

成果簡介

基于此，香港城市大學支春義教授和中科院過程工程研究所何宏艷研究員（共同通訊作者）等人報道了一種新型的鋅（Zn）-基MC（ZMC），由兩個小分子丁二腈（SN）和雙（三氟甲基磺?；﹣啺蜂\（Zn(TFSI)₂）組成，ZMC的分子式為Zn(TFSI)₂SN₃。分子動力學模擬證實，有序的晶體晶格具有精確調諧的三維（3D）離子傳輸通道，通過離子跳變機制在能量上有利于Zn²⁺在固態(tài)電解質（SEs）中的傳輸。

這些新型的ZMCs在寬溫度范圍內單次Zn²⁺傳輸表現(xiàn)出高離子電導率，促進高度可逆的Zn沉積/剝離，而不會形成枝晶或析氫反應（HER）。其中，在25 °C時離子電導率為6.02×10^-4?S cm^-1，在-35 °C時為3.26×10^-5?S cm^-1）和高t_Zn²⁺（0.97）。所制備的含有ZMCs的Zn‖Zn對稱電池具有長期循環(huán)穩(wěn)定性（1200 h）和無枝晶Zn沉積/剝離過程，即使在3 mAh cm^-2的高鍍面密度下也是如此。此外，所制備的Zn‖四氯-1, 4-苯醌（Cl4Q）和Zn‖聚苯胺（PANi）電池具有高放電容量（1.52 mAh cm^-2）、長周期穩(wěn)定性（7個月70000次循環(huán)后容量保持率83.6%）、寬溫度適應性（-35 ℃~+50 ℃）和快速充電能力等優(yōu)異性能。ZMC與SPEs的不同之處在于其傳輸Zn²⁺離子的結構，顯著改善了固態(tài)ZIBs，同時保持了安全性、耐久性和可持續(xù)性。

牛！支春義教授，聯(lián)合過程所「國家優(yōu)青」，第36篇Angew！

相關工作以《Supramolecular Crystals based Fast Single Ion Conductor for Long-cycling Solid Zinc Batteries》為題在《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表。值得注意的是，這是支春義教授團隊發(fā)表的第36篇Angew.！根據(jù)Wiley檢索發(fā)現(xiàn)，支春義教授團隊發(fā)表了38篇Angew，除去兩篇Cover Picture，正好是36篇。

圖文導讀

通過單晶X射線衍射觀察塑料晶狀ZMC-1:3的結構，Zn²⁺與6個SN分子相連接，形成一個板狀2D網(wǎng)絡。晶體結構為Zn(TFSI)₂SN₃，表明ZMC-1:3對應Zn(TFSI)₂與SN的完全配位。ZMC-1:3具有規(guī)則的立方結構、有序的3D離子傳導通道，有利于Zn²⁺的快速傳輸。隨著Zn(TFSI)₂濃度的增加，衍射峰與Zn(TFSI)₂和SN的衍射峰不同。結果表明，TFSI^?與Zn²⁺之間的相互作用較弱，Zn²⁺與小分子配體SN之間的配位占主導地位，形成了單離子Zn²⁺導體。

在樣品中，ZMC-1:3在室溫下具有固態(tài)特性，其離子電導率最高，達到6.02×10^-4?S cm^-1，表明所得的Zn(TFSI)₂SN₃晶體是快速的Zn²⁺導體。此外，ZMC-1:3的離子電導率在55 ℃時達到最高值（6.55×10^-3?S cm^-1），在-35 ℃時仍能保持3.26×10^-5?S cm^-1的電導率。此外，ZMC-1:3在室溫和-35 °C下具有優(yōu)越的性能，特別是在其高t_Zn²⁺（-35 °C時為0.95）方面，表明即使在低溫下也能保持單一的Zn²⁺傳輸特征。因此，ZMC-1:3可作為高效的Zn²⁺固態(tài)導電材料。

圖1.所制備ZMCs的結構和離子運動

圖2.所制備ZMCs-1:3的離子導電機理研究

在不同的電流密度和容量下實現(xiàn)了超過300次的穩(wěn)定循環(huán)，證明了Zn-Ti電池優(yōu)于水性電解質。對稱Zn-Zn電池在電流密度為0.2 mA cm^?2下獲得了約64 mV的低過電位。在0.5 mA cm^-2的電流密度和0.5 mAh cm^-2的容量下，沉積/剝離的穩(wěn)定性分別達到1200 h和500 h。在循環(huán)過程中，過電位的微小變化表明Zn-Zn電池中的分子晶體具有顯著的穩(wěn)定性，證實了ZMC比普通水系電解液更優(yōu)。在低溫和高溫下都實現(xiàn)了高可逆和穩(wěn)定的Zn沉積/剝離過程，并伴有低過電位，即使在-30 °C下也是如此。因此，在較寬的溫度范圍內，所制備的ZMC-1:3可以保持快速穩(wěn)定的離子傳輸。此外，在ZMC-1:3中觀察到無枝晶和光滑的Zn沉積，沉積容量為1 mAh cm^-2。即使當沉積容量增加到2 mAh cm^-2和3 mAh cm^-2時，沉積的Zn仍然保持均勻和致密。

圖3. ZMCs-1:3 SE鋅負極的穩(wěn)定性和可逆性

固態(tài)Zn‖Cl4Q電池具有優(yōu)異的倍率性能，在電流密度分別為0.1、0.2、0.5、1和3 A g^-1時，電池容量分別為145、124、109、87和64 mAh g^-1。同時，固態(tài)Zn‖Cl4Q電池的循環(huán)壽命達到2500次，容量保持率高達81.4%。此外，固態(tài)Zn‖聚苯胺（PANi）電池在進行70000次循環(huán)后，能以3 mA cm^-2的高面電流達到83.6%的容量保持率（總循環(huán)時間為7個月），優(yōu)于已報道的大多數(shù)其他Zn電池。結果表明，所有使用ZMC-1:3 SEs的固態(tài)ZIBs能提供穩(wěn)定的能量輸出，具有高可持續(xù)性。

圖4. ZMCs-1:3 SEs-基固態(tài)電池的電化學性能

計算出Zn‖Cl4Q電池的容量保持率分別為96.7%（8 mg cm^-2）、94.7%（12 mg cm^-2）和80.4%（16 mg cm^-2），表明由于離子快速遷移動力學。Zn‖Cl4Q電池實現(xiàn)了穩(wěn)定循環(huán)性能，放電容量高達56 mAh，在350次循環(huán)后保持高容量（80.1%）。Zn‖Cl4Q電池在靜息24 h后，自放電容量可保持99.1%，自放電行為受到極大抑制。

在50 °C下，Zn‖Cl4Q電池的放電容量高達167 mAh g^-1，即使在-35 °C下，其也能有效地發(fā)揮作用，放電容量為74 mAh g^-1。此外，Zn‖Cl4Q電池可以分別以3 A g^-1充電和以0.2、0.5、1、2和3 A g^-1的電流密度放電。充電過程只需要15 min，當放電電流分別為0.2、0.5、1、2和3 A g^-1時，放電時間分別為4.7、1.69、0.86、0.42和0.26 h時，電池的容量幾乎相同（約75 mAh g^-1）。因此，所制備的固態(tài)電池具有良好的環(huán)境適應性和實用性。

圖5.固態(tài)Zn軟包電池的耐用性和穩(wěn)定性

文獻信息

Supramolecular Crystals based Fast Single Ion Conductor for Long-cycling Solid Zinc Batteries.?Angew. Chem. Int. Ed.,?2024,

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