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研究概述

太陽能驅動的高轉化率二氧化碳（CO₂）選擇性還原是一項具有挑戰(zhàn)性的任務，但對于CO₂中和和綠色燃料生產(chǎn)都有著廣闊前景。

增強催化中心的CO₂吸附可以觸發(fā)高效的CO₂捕獲-轉化過程。

基于此，2024年10月28日，倫敦大學學院/清華大學唐軍旺院士、倫敦大學學院蘭陽助理教授/Xiyi Li在國際期刊Angewandte Chemie International Edition發(fā)表題為《Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO₂ Photocatalytic Reduction》的研究論文。

在這里，研究人員引入了葫蘆[n]脲（CB[n]），一種新的分子配體家族，作為構建用于光催化的3D籠狀金屬（鎳，Ni）-復合分子助催化劑（CB[7]-Ni）的關鍵組分。

在可見光照射下，它表現(xiàn)出了前所未有的產(chǎn)率和選擇性，其中CO的產(chǎn)率和選擇性分別達到72.1 μmol·h^-1和97.9%。

為了驗證產(chǎn)品中碳源的來源，研究人員設計了一種基于串聯(lián)反應的同位素示蹤法。

研究表明，催化過程始于從Ru(bpy)₃²⁺到Ni²⁺位點的光電子轉移，導致Ni²⁺還原為Ni⁺。在籠狀配體CB[7]中局部富集的CO₂分子被附近的Ni⁺選擇性還原形成CO產(chǎn)物。

這項工作展示了配體結構工程在推進高效非錨定分子助催化劑發(fā)展中的潛力。

圖文解讀

圖1：CB[7]-M催化劑的光催化CO₂還原性能

圖2：CB[7]-Ni的結構和化學狀態(tài)表征

圖3：CB[7]-Ni光催化CO₂還原的電荷轉移路徑和反應機理

文獻信息

Engineering Single Ni Sites on 3D Cage-like Cucurbit[n]uril Ligands for Efficient and Selective CO₂ Photocatalytic Reduction,?Angewandte Chemie International Edition,?2024.?

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/10/30/6e45cc1f67/

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