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研究背景

電子-振動耦合，即振動耦合，在單分子層面上的理解對固體及其界面中多種物理現(xiàn)象的研究至關(guān)重要。這包括探討復(fù)雜的能量耗散路徑和相關(guān)的量子態(tài)。然而，單分子輸運測量面臨著分子吸附構(gòu)型不確定性的問題，這使得對耦合電流的分析變得復(fù)雜。為了解決這一挑戰(zhàn)，科學(xué)家們采用掃描隧道顯微鏡（STM）振動光譜法，該方法能夠以亞分子分辨率檢測由振動激發(fā)調(diào)制的隧道電流，顯著推動了對分子結(jié)構(gòu)參數(shù)如何影響振動激發(fā)的理解。然而，STM振動光譜法在探測與低頻振動相關(guān)的振動態(tài)時面臨局限，而這些低頻振動在非平衡條件下的單分子電荷輸運中具有重要作用。

成果簡介

為了解決這一問題，武漢大學(xué)Min Feng、匹茲堡大學(xué)Hrvoje Petek、克羅地亞薩格勒布物理研究所Dino Novko以及中國人民大學(xué)季威副教授攜手在Science Advances期刊上發(fā)表了題為“Charge-transfer dipole low-frequency vibronic excitation at single-molecular scale”的最新論文。研究人員提出了一種新的策略，通過使用體半導(dǎo)體作為基底，成功實現(xiàn)了分子電子態(tài)與基底的解耦。

這一策略的關(guān)鍵在于利用C60分子的最低未占分子軌道（LUMO）部分低于半導(dǎo)體的導(dǎo)帶最低點（CBM），進而通過這種類型II帶對齊來實現(xiàn)更好的解耦。實驗結(jié)果顯示，在C60分子吸附于SnSe(001)表面后，STM測量揭示了由振動激發(fā)引起的特征，成功檢測到了Hg(ω1)振動態(tài)的存在。這一發(fā)現(xiàn)不僅為理解振動耦合現(xiàn)象提供了新視角，也為電子和能量收集系統(tǒng)的設(shè)計提供了重要參考。

研究亮點

1. 實驗首次使用體半導(dǎo)體SnSe(001)作為基底，通過分離分子電子態(tài)與基底實現(xiàn)了C60分子的Hg(ω1)振動激發(fā)的檢測。通過這一新策略，成功解耦了分子振動激發(fā)與基底之間的相互作用。

2. 實驗通過掃描隧道顯微鏡（STM）測量和密度泛函理論（DFT）計算，揭示了C60分子在SnSe(001)表面上的吸附構(gòu)型。結(jié)果顯示，在不同的分子吸附構(gòu)型下，Hg(ω1)振動信號得以暴露，且該激發(fā)與分子吸附構(gòu)型和環(huán)境條件無關(guān)，顯示出更為普遍的特性。

3. 此外，實驗發(fā)現(xiàn)Hg(ω1)振動激發(fā)的能量寬度（Γ）隨振動態(tài)與導(dǎo)帶最低點（CBM）的脫耦變化而減小，表明類型II能帶對齊在提高振動態(tài)的解耦方面具有重要作用。

4. DFT計算結(jié)果表明，荷電轉(zhuǎn)移引起的瞬時偶極子在Hg(ω1)振動激發(fā)中起著重要作用。該偶極子的形成源于電子隧穿過程中界面電荷的重新分布，從而增強了Hg(ω1)模式的激發(fā)。這一發(fā)現(xiàn)為理解振動激發(fā)與分子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系提供了新的視角。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 在STM結(jié)中將分子電子態(tài)與基底解耦的策略示意圖。

圖2. C60在SnSe(001)表面的吸附結(jié)構(gòu)。

圖3. C60分子的dI/dV譜及其能隙中的LUMO共振。

圖4. C60分子的d2I/dV2譜中的Hg(ω1)激發(fā)。

圖5. C60-SnSe界面偶極子與Hg(ω1)_I振動誘導(dǎo)偶極子。

結(jié)論展望

本研究揭示了STM-分子-基底接頭中類型II能帶對準對分子振動激發(fā)態(tài)解耦的重要性，為未來的分子電子學(xué)研究提供了新思路。通過成功解析C60的Hg(ω1)振動激發(fā)，研究表明，降低LUMO能量至基底的能隙中可以顯著增強振動解耦效果。

這一發(fā)現(xiàn)不僅為低頻振動激發(fā)的高分辨率成像奠定了基礎(chǔ)，也為其他原型分子和納米結(jié)構(gòu)的研究開辟了新途徑。特別是在有機電子學(xué)和光伏領(lǐng)域，研究者可以根據(jù)分子的特性選擇合適的半導(dǎo)體基底，以實現(xiàn)更優(yōu)的性能。

此外，研究中提出的界面偶極子概念，強調(diào)了分子和基底之間相互作用的重要性，為理解分子在不同材料界面上的行為提供了新的視角。這一工作為后續(xù)探索分子-半導(dǎo)體界面及其在新型電子器件中的應(yīng)用奠定了理論基礎(chǔ)，并為發(fā)展更高效的分子材料與器件設(shè)計指明了方向。

文獻信息

Cancan Lou et al. ,Charge-transfer dipole low-frequency vibronic excitation at single-molecular scale.Sci. Adv.10,eado3470(2024).

原創(chuàng)文章，作者：zhan1，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/10/30/02ddeb89eb/

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武漢大學(xué)，新發(fā)Science Advances！

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