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電化學(xué)硝酸鹽還原反應(yīng)(NO₃RR)采用硝酸鹽(NO₃^?)作為原料，具有較高的溶解度和較低的N=O解離能(204 kJ mol^-1)。這有效地降低了在溫和條件下NO₃^?通過電化學(xué)途徑轉(zhuǎn)化為NH₃的傳質(zhì)阻力和反應(yīng)障礙。NO₃RR涉及一個(gè)復(fù)雜的八電子耦合九質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，這可能導(dǎo)致多個(gè)中間體和副產(chǎn)品。因此，在原子水平上合理設(shè)計(jì)催化劑對目標(biāo)產(chǎn)物的調(diào)控至關(guān)重要。

最近，Co₃O₄以其可控的多價(jià)態(tài)和結(jié)構(gòu)在NO₃RR過程中表現(xiàn)出巨大的潛力。有研究指出，Co₃O₄的面工程強(qiáng)烈地影響其表面的價(jià)態(tài)和幾何配位，從而導(dǎo)致催化活性的巨大差異。然而，關(guān)于Co₃O₄的表面工程與NO₃RR活性之間關(guān)系的研究仍然缺乏，并且Co₃O₄對NO₃RR的面效應(yīng)尚未明確(影響NO₃^?和關(guān)鍵中間體吸附和活化的關(guān)鍵因素)。

近日，福州大學(xué)梁詩景和齊婷婷等通過簡單的原位面轉(zhuǎn)換工程，成功地合成了具有不同暴露晶面的Co₃O₄六方納米片。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，隨著Co₃O₄的主要暴露面由{112}向{111}轉(zhuǎn)變，NO₃RR的性能逐漸改善，表明電催化NO₃RR的活性與Co₃O₄暴露面密切相關(guān)。

在含有KNO₃的0.1 M K₂SO₄溶液中，最佳的Co₃O₄-{111}催化劑在?0.9 V_RHE下的NH₃生產(chǎn)速率為5.73 mg mg_cat.^?1 h^?1，在?0.7 V_RHE時(shí)的NH₃法拉第效率大于99%。此外，Co₃O₄-{111}在10個(gè)連續(xù)循環(huán)反應(yīng)中的NH₃法拉第效率基本保持不變，顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。

原位光譜表征和理論計(jì)算表明，不同暴露面的Co₃O₄上NO₃RR通路完全相同(*NO₃→*NO₃H→*NO₂→*NO₂H→*NO→*NOH→*N→*NH→*NH₂→*NH₃→NH₃)。而且，{111}面對*H有較強(qiáng)的吸附作用，促進(jìn)了NO_x和NH_x中間體的加氫反應(yīng)并抑制了HER，顯著提升NH₃選擇性。與Co₃O₄-{112}(*NO₂→*NO₂H)相比，Co₃O₄-{111}具有較低的決速步(*NO₃H→*NO₂)能壘，使得反應(yīng)具有較快的動力學(xué)。

總的來說，該項(xiàng)工作在分子水平上揭示了Co₃O₄暴露面對NO₃RR性能的影響，為設(shè)計(jì)高效的Co₃O₄基催化劑提供了重要指導(dǎo)。

In situ facet transformation engineering over Co₃O₄ for highly efficient electroreduction of nitrate to ammonia. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.4c05292

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