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光電化學(xué)(PEC)水分解是一種非常有前途的生產(chǎn)氫燃料的方法，為太陽能的轉(zhuǎn)換和存儲提供了一種經(jīng)濟(jì)有效的解決方案。在眾多光陽極材料中，BiVO₄(BVO)具有理想的帶隙(2.4 eV)，在利用可見光驅(qū)動水氧化方面具有實際應(yīng)用的潛力。但是，BVO的光生電荷分離/轉(zhuǎn)移困難以及材料表面水氧化動力學(xué)緩慢，導(dǎo)致其PEC性能遠(yuǎn)不能滿足實際應(yīng)用的需要。因此，有必要設(shè)計并開發(fā)合理的策略來對BVO進(jìn)行修飾改性，顯著提高其PEC水分解光電流密度和穩(wěn)定性。

單原子金屬-氮(M-N)物種已被廣泛用作共催化劑，以提高水氧化動力學(xué)?；诖耍?strong>中國科學(xué)院化學(xué)研究所陳春城課題組在BVO煅燒結(jié)晶前引入單原子Fe-N-C材料或其他N配位Fe化合物作為摻雜前體，合成了一種配位Fe-N摻雜的BVO(Fe-N-BVO)，用于高效催化PEC水氧化。

同時，在Fe-N-BVO表面負(fù)載水氧化共催化劑FeNiOOH后，獲得的FeNiOOH/Fe-N-BVO光陽極顯示出創(chuàng)紀(jì)錄的光電流密度(在1.23 V_RHE時高達(dá)7.01 mA cm^?2)。相比之下，研究人員還合成了N摻雜、Fe摻雜和Fe/N摻雜的BVO光陽極，但它們光活性遠(yuǎn)低于Fe-N摻雜的BVO光陽極。

系統(tǒng)的實驗表征和理論計算表明，F(xiàn)e-N共摻雜BVO光陽極的高活性歸因于光誘導(dǎo)的體電荷分離，加速了表面水氧化動力學(xué)。具體而言，與單獨組分摻雜的BVO相比，F(xiàn)e-N共摻雜沒有在BVO中形成深的陷阱態(tài)，而是在導(dǎo)帶底部下方產(chǎn)生Fe基電子態(tài)，在價帶頂部上方形成N衍生態(tài)。這種電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制使光生電子和空穴被有效捕獲，增強了光生載流子的分離，同時阻礙了來自深陷阱位點的電荷復(fù)合。

總的來說，該項研究報道了一種通過金屬和非金屬的協(xié)同摻雜來提高水氧化光陽極催化性能的新方法，最大限度地克服了半導(dǎo)體中載流子分離和輸運的缺點。

Fe-N co-doped BiVO₄ photoanode with record photocurrent for water oxidation. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202416340.

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