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成果簡(jiǎn)介

便攜式儲(chǔ)能對(duì)鋰（Li）的需求永無(wú)止境，因此需要一種可持續(xù)的低碳回收方法。傳統(tǒng)的濕法冶金和火法冶金方法，嚴(yán)重涉及危險(xiǎn)化學(xué)品和大量的二氧化碳（CO₂）排放。基于此，南方科技大學(xué)陳洪副教授（通訊作者）等人報(bào)道了通過(guò)耦合直接電極氧化和間接電催化電解液氧化，提出了一種獨(dú)特的雙氧化方法，用于從各種鋰源中快速高效地浸出鋰金屬，包括廢LiFePO₄、LiCoO₂、LiMn₂O₄、Li(Ni_xCo_yMnz)O₂和鋰輝石礦物。利用這種雙重氧化機(jī)制，作者展示了一種以軟化海水為電解液的可再生能源集成光伏（PV）驅(qū)動(dòng)的鋰浸出系統(tǒng)。值得注意的是，該系統(tǒng)在短短90 min的電力驅(qū)動(dòng)時(shí)間內(nèi)，從廢LiFePO₄中獲得了98.96%的高選擇性Li浸出率和近99.60%的產(chǎn)品純度。

機(jī)理研究發(fā)現(xiàn)，電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)的直接電極氧化和原位電催化生成的氧化氯化學(xué)，氧化通過(guò)結(jié)構(gòu)骨架元素氧化和顆粒腐蝕分裂共同促進(jìn)鋰浸出。通過(guò)該系統(tǒng)證明，回收1.0公斤廢LiFePO₄無(wú)需危險(xiǎn)化學(xué)品運(yùn)輸或CO₂排放，能耗為0.054 kWh kg^-1，經(jīng)濟(jì)利潤(rùn)為1.41 USD kg^-1，突出了其經(jīng)濟(jì)可行性。本研究為關(guān)鍵金屬資源提取的綠色和可持續(xù)電化學(xué)技術(shù)鋪平了道路，與實(shí)現(xiàn)碳中和和循環(huán)經(jīng)濟(jì)的全球迫切需要保持一致。此外，雙氧化機(jī)制在一系列鋰基質(zhì)中的普遍性表明其在資源回收和可持續(xù)發(fā)展方面具有更廣泛的應(yīng)用潛力。

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相關(guān)工作以《Photovoltaic-driven dual-oxidation seawater electrolyzer for sustainable lithium recovery》為題在《PNAS》上發(fā)表。值得注意的是，

本論文是2024年7月22日投稿，2024年9月20日就被接收。陳洪博士，南方科技大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院副教授（長(zhǎng)聘）/研究員、博士生導(dǎo)師。2010—2014，瑞典斯德哥爾摩大學(xué)博士畢業(yè)，導(dǎo)師孫俊良教授與鄒曉冬院士；2015—2016，瑞典皇家工學(xué)院有機(jī)化學(xué)系孫立成院士課題組博士后；2016—2018，斯坦福大學(xué)Michael F. Toney教授課題組與加州大學(xué)楊培東院士課題組聯(lián)合博后。

圖文解讀

鋰浸出的電化學(xué)方法通常分為兩類(lèi)：直接電化學(xué)方法和間接電化學(xué)方法。直接氧化法通常利用廢鋰離子電池（LIBs）作為陽(yáng)極，依靠外加電壓誘導(dǎo)框架過(guò)渡金屬氧化。間接氧化方法采用負(fù)載鋰主體的鈦組件陽(yáng)極原位電催化電解液氧化，生成氧化鋰主體材料的活性物質(zhì)；來(lái)自能源供應(yīng)商的電子間接地推動(dòng)了浸出過(guò)程。本文采用一種獨(dú)特的“雙氧化”機(jī)制，將直接電極氧化和電催化電解液氧化結(jié)合起來(lái)，以增強(qiáng)鋰浸出。

圖1.從富鋰材料中電化學(xué)氧化驅(qū)動(dòng)鋰提取的多種機(jī)制

LiFePO₄陽(yáng)極在0.10 M NaCl、0.05 M Na₂SO₄和0.10 M NaNO₃電解液中的線性掃描伏安法（LSV）顯示，相同電壓下NaCl中催化氧化電流密度顯著提高，表明析氧反應(yīng)（OER）/析氯反應(yīng)（CER）活性增強(qiáng)，即電催化氧化過(guò)程更活躍。在0.10 M NaCl電解液中，鋰離子在40 min內(nèi)達(dá)到平衡浸出，平衡浸出效率（LE）為88.7%，比Na₂SO₄（50 min, LE=86.4%）和NaNO₃（60 min, LE=87.9%）中的動(dòng)力學(xué)更快，LE更高。動(dòng)力學(xué)分析顯示，NaCl中的反應(yīng)速率常數(shù)明顯比Na₂SO₄和NaNO₃更高，表明NaCl中的電荷轉(zhuǎn)移氧化過(guò)程更有效。隨著Cl^–濃度的增加，觀察到鋰浸出的加速動(dòng)力學(xué)趨勢(shì)。值得注意的是，在1.00 M Cl^–下，在40 min內(nèi)實(shí)現(xiàn)了近100%的鋰浸出，表明了一個(gè)濃度依賴(lài)的、高效的快速鋰浸出。

圖2.不同電解液中LiFePO₄浸出鋰的比較

圖3.雙氧化條件下LiFePO₄的結(jié)構(gòu)演化動(dòng)力學(xué)

在0.50 M NaCl電解液中進(jìn)行浸出實(shí)驗(yàn)，使用了含LiCoO₂、LiMn₂O₄、Li(Ni_xCo_yMn_z)O₂和含鋰礦物鋰石的廢鋰。在第一階段，經(jīng)過(guò)90 min的電驅(qū)動(dòng)雙氧化反應(yīng)，LiCoO₂、LiMn₂O₄和Li(Ni_0.33Co_0.33Mn_0.33)O₂的鋰浸出效率分別為91.78%、90.18%和95.31%，相變?yōu)镹a_0.51CoO₂、Li_0.08Mn_1.72O₄H_0.6和NaNi₃O₆(H₂O)₂。在第二階段，將雙氧化電極在活性電解液中自由放置10 h，廢LiCoO₂、LiMn₂O₄和Li(Ni_0.33Co_0.33Mn_0.33)O₂的最終LE分別提高到95.79%、95.41%和99.50%。結(jié)果表明，原位生成的氧化電解液可以促進(jìn)這兩個(gè)階段的鋰浸出。值得注意的是，即使是鋰含量有限（0.11%）的低導(dǎo)電性鋰輝石礦物，其鋰LE值也高達(dá)63.15%，同時(shí)其六方尖晶石晶體結(jié)構(gòu)LiAl(Si₂O₆)發(fā)生坍塌，形成SiO₂和Al₂O₃。

圖4.雙氧化鋰浸出機(jī)理及普遍性

作者進(jìn)一步集成了光伏面板，以驅(qū)動(dòng)廢LiFePO₄在多通道軟化海水電解槽中的鋰浸出。在第一階段，海水中較高的NaCl濃度將體系內(nèi)的鋰LE提高到94.87%，未觀察到明顯的鐵浸出。在第二階段，將電極留在原位生成的氧化電解液中10 h，可進(jìn)一步將最終的鋰LE提高到98.96%。在雙氧化系統(tǒng)中，僅需要0.054 kWh kg^-1的能量消耗就可以回收1.0 kg的廢LiFePO₄。收獲的Li₂CO₃產(chǎn)品純度為99.60%，回收率為98.96%，超過(guò)了大多數(shù)電化學(xué)鋰回收方法。直接電極氧化在雙氧化機(jī)制中占主導(dǎo)地位，鋰浸出過(guò)程的法拉第效率（FE）和能量效率（EE）分別為90.86%和15.12%。最終，直接電極氧化和原位電催化生成活性氯間接氧化對(duì)雙氧化鋰浸出體系的貢獻(xiàn)分別為91.39%和8.61%。

圖5.光伏驅(qū)動(dòng)的鋰回收系統(tǒng)和沿海未來(lái)工業(yè)園區(qū)

圖6.環(huán)境效益與技術(shù)經(jīng)濟(jì)評(píng)價(jià)

文獻(xiàn)信息

Photovoltaic-driven dual-oxidation seawater electrolyzer for sustainable lithium recovery.?PNAS,?2024

原創(chuàng)文章，作者：計(jì)算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來(lái)源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/10/20/ce97f4d130/

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