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金屬-氧化物非均相催化劑中的強界面電子相互作用對于通過調節(jié)反應物和/或中間體在催化劑表面上的吸附和活化來決定其催化性能至關重要。其中，界面電子的分布可以通過由金屬和氧化物費米能級差驅動的電荷轉移來重新排列。將傳統的在氧化物載體上的負載型金屬催化劑結構轉變?yōu)榻饘佥d體上的反相氧化物催化劑，作為調節(jié)表面電子狀態(tài)的有效手段，具有較高的催化活性和選擇性，在小分子(CO₂、CO和O₂)催化轉化得到了廣泛的應用。然而，由于選擇性調節(jié)不同官能團的吸附和活化的挑戰(zhàn)，反向催化劑在復雜分子甚至聚合物的精確轉化中的探索應用還很少進行。

近日，中國科學院蘭州化學物理研究所李福偉和黃志威等采用共沉淀法制備了反相氧化物/金屬構型的CeO_x/Ni催化劑，通過強電子相互作用的有效調控，顯著提升了催化性能。實驗結果表明，在四氫糠醇(THFA)開環(huán)加氫反應中，最佳的反相4CeO_x/Ni催化劑表現出95%的THFA轉化率，1,5-戊二醇(1,5-PDO)的選擇性達到98%，與常規(guī)的96CeO_x/Ni催化劑相比，反應活性提高了36.5倍。

此外，即使在沒有任何溶劑的情況下，4CeO_x/Ni反向催化劑在200小時的連續(xù)反應中表現出非凡的穩(wěn)定性，超過了文獻報道的大多數催化劑。

催化劑的結構分析表明，由于強電子相互作用，界面Ce和Ni的電子態(tài)可以通過構建反向氧化物/金屬構型來調節(jié)。此外，原位FT-IR和密度泛函理論(DFT)計算結果顯示，在鄰近氧空位的界面Ce位點選擇性吸附乙醚氧，在界面Ni位點增強形成H^δ?物種，它們協同促進C-O鍵的斷裂和隨后的加氫反應。

值得注意的是，4CeO_x/Ni反相催化劑還表現出對其他生物質衍生物和聚醚的C-O鍵氫解的增強作用。綜上，這項工作提高了對氧化物/金屬反相催化劑界面電子相互作用的基本認識，為用于生物質和含氧高分子廢棄物高效轉化的催化劑提供了一種有效的設計策略。

Inverse ceria-nickel catalyst for enhanced C–O bond hydrogenolysis of biomass and polyether. Nature Communications, 2024.

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