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石榴石電解質(zhì)Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂ (LLZTO)已經(jīng)成為固態(tài)電池(SSBs)有前途的候選材料。

然而，Li⁺沉積不均勻和電子泄漏導(dǎo)致的鋰枝晶問(wèn)題，嚴(yán)重限制了石榴石基SSBs的應(yīng)用。

基于此，中南大學(xué)紀(jì)效波教授在國(guó)際期刊Advanced Functional Materials發(fā)表題為《Harmonized Interphase Refinement for Robust Garnet Solid-State Batteries》的研究論文。

圖1：理想界面層的示意圖及LSF（Li₃Sb-LiF-Sb）復(fù)合界面層的制備過(guò)程

此項(xiàng)研究中，作者提出了一種高性能石榴石基SSB，以人造協(xié)調(diào)界面(LSF)來(lái)增強(qiáng)界面動(dòng)力學(xué)和抑制電子穿透。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，與LLZTO和Li相比，具有較低界面能的Li₃Sb促進(jìn)了緊密結(jié)合的LLZTO|Li界面的形成。

此外，LiF的電子絕緣性質(zhì)和優(yōu)異的γE值有效地抑制了電子泄漏和枝晶滲透。

圖2：LLZTO-LSF的XRD圖譜及Li-Sb-F系統(tǒng)相圖

通過(guò)利用功能性LSF界面層成功實(shí)現(xiàn)了4.8Ω cm²的低界面電阻，并且Li|LLZTO-LSF|Li對(duì)稱電池在0.3mA cm^?2下表現(xiàn)出1200小時(shí)以上的長(zhǎng)期鋰沉積/剝離穩(wěn)定性。

圖3：LFP|LLZTO-LSF|Li全電池的電化學(xué)性能

LFP|LLZTO-LSF|Li全電池還表現(xiàn)出出色的循環(huán)性能(在1C下200次循環(huán)后容量保持率為93.1%)。

因此，利用協(xié)同中間層已被認(rèn)為是石榴石基固態(tài)鋰電池發(fā)展的有效策略。

文獻(xiàn)信息：Harmonized Interphase Refinement for Robust Garnet Solid-State Batteries, Advanced Functional Materials., 2024.?

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