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華工Angew: Ir-Mn雙原子觸發(fā)ORCM，高效穩(wěn)定催化酸性O(shè)ER

質(zhì)子交換膜水電解槽(PEMWE)具有工作電流密度高、高純制氫、響應(yīng)快和效率高等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是一種電能高效轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的前瞻性技術(shù)。其中，析氧反應(yīng)(OER)作為PEMWE的核心組分起著關(guān)鍵作用。但是，即使是目前最先進(jìn)的催化劑，在酸性環(huán)境中仍表現(xiàn)出緩慢的動(dòng)力學(xué)和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性，嚴(yán)重限制了整個(gè)反應(yīng)體系的效率和穩(wěn)定性。Ir基電催化劑因其良好的活性和穩(wěn)定性而受到廣泛關(guān)注。但貴金屬儲量稀缺以及高昂的成本增加了成本阻礙了其大規(guī)模應(yīng)用。因此，開發(fā)迫切需要新型具有高活性和穩(wěn)定性的低Ir催化劑。

近日，華南理工大學(xué)梁振興、傅志勇和萬凱等通過離子交換法在SrMnO₃中引入了Ir原子(Ir-SrMnO₃-96)，其能夠通過氧-氧自由基耦合機(jī)理(ORCM)進(jìn)行高效穩(wěn)定酸性O(shè)ER反應(yīng)。

具體而言，六方SrMnO₃鈣鈦礦作為基質(zhì)具有獨(dú)特的Mn₂O₉單元，因?yàn)镾r的離子半徑較大，其中Mn-Mn距離較短(2.49 ?)，可作為催化反應(yīng)的雙原子活性位點(diǎn)。此外，將Ir摻入SrMnO₃晶格中，導(dǎo)致低自旋Ir和高自旋Mn之間的Mn-O-Ir短程陽離子序，使局部結(jié)構(gòu)具有鐵磁性，從而將*O調(diào)制到相同的自旋方向。

密度泛函理論(DFT)計(jì)算和原位FTIR表明，調(diào)制的Ir-Mn雙原子使得在Ir位點(diǎn)形成吸附的*O，在Mn位點(diǎn)形成吸附的*OH；然后，在Ir和Mn位點(diǎn)上形成兩個(gè)自旋方向相同的吸附*O物種，最終促進(jìn)O-O耦合形成三重態(tài)*O₂。

性能測試結(jié)果表明，優(yōu)化后的Ir-SrMnO₃-96在10 mA cm^-2電流密度下的過電位為207 mV。此外，基于Ir-SrMnO₃-96的PEMWE僅需1.63 V電池電壓就能達(dá)到1.0 A cm^-2的電流密度，并能夠在0.5 A cm^-2下穩(wěn)定工作2000小時(shí)，活性衰減僅為15 μV h^-1。總的來說，本研究為合理設(shè)計(jì)高活性、較強(qiáng)的酸性O(shè)ER電催化劑提供了一種有效的策略。

Extremely active and robust Ir-Mn dual-atom electrocatalyst for oxygen evolution reaction by oxygen-oxygen radical coupling mechanism. Angewandte Chemie International Edition, 2024. DOI: 10.1002/anie.202411014

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