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他，985「國(guó)家杰青」+國(guó)重副主任，發(fā)表第16篇Angew！

成果簡(jiǎn)介

丙烷（C₃H₈）脫氫（PDH）制丙烯（C₃H₆）至關(guān)重要，但由于在反應(yīng)和再生過(guò)程中鉑（Pt）燒結(jié)，商業(yè)使用的Pt基催化劑容易失活。基于此，大連理工大學(xué)陸安慧教授（通訊作者）等人報(bào)道了一種具有高活性和穩(wěn)定性的SiO₂負(fù)載型納米（MnCoCuZnPt）高熵PDH催化劑。該催化劑在600 ℃下表現(xiàn)出56.6%的超高丙烷轉(zhuǎn)化率，丙烯選擇性為94%。在重量小時(shí)空速為60 h^-1時(shí)，丙烯的生產(chǎn)率達(dá)到68.5 mol_C3H6 g_Pt^-1 h^-1，是Pt/SiO₂（23.5 mol_C3H6 g_Pt^-1 h^-1）的近3倍。

在高熵納米粒子中，Pt原子通過(guò)配位與其他金屬原子分散，并呈現(xiàn)正電荷，從而表現(xiàn)出顯著的催化活性。高熵效應(yīng)使得該催化劑在550 ℃工業(yè)氣體條件下反應(yīng)200 h后，失活常數(shù)為0.0004 h^-1，具有優(yōu)異的穩(wěn)定性，同時(shí)該催化劑很容易通過(guò)簡(jiǎn)單的空氣燃燒再生。經(jīng)過(guò)連續(xù)第四次再生循環(huán)后，表現(xiàn)出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性，并且廢催化劑的元素分布幾乎恢復(fù)到初始狀態(tài)，沒有檢測(cè)到Pt燒結(jié)。本工作為設(shè)計(jì)活性、穩(wěn)定性和可再生的新型PDH催化劑提供了新的見解。

相關(guān)工作以《An Active and Regenerable Nanometric High-Entropy Catalyst for Efficient Propane Dehydrogenation》為題在《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表。值得注意的是，根據(jù)Wiley官網(wǎng)檢索發(fā)現(xiàn)，這是陸安慧教授發(fā)表的第16篇Angew.！此外，陸安慧教授，精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室副主任，遼寧省低碳資源高值化利用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室主任，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金獲得者、教育部新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計(jì)劃入選者。聚焦能源高效清潔利用領(lǐng)域，主要從事多孔材料的制備及在能源催化轉(zhuǎn)化過(guò)程中的基礎(chǔ)和應(yīng)用研究。

首次提出“納米空間限域熱解”策略，創(chuàng)制膠體型炭，解決了納米炭易團(tuán)聚粘連的科學(xué)難題，推動(dòng)了膠體催化技術(shù)和磁控分離催化技術(shù)發(fā)展；在國(guó)際上首次利用聚苯并噁嗪炭源實(shí)現(xiàn)了含氮多孔炭的一步合成，實(shí)現(xiàn)了納米材料孔道與形貌的精準(zhǔn)調(diào)變及功能高效集成，顯著提升了多孔材料的CO₂吸附分離性能。

圖文解讀

0.5Pt_HE0/SiO₂經(jīng)600 ℃ 20%H₂/Ar還原后，更名為0.5Pt_HEA/SiO₂，并對(duì)不同溫度下的PDH進(jìn)行評(píng)估。隨著反應(yīng)溫度從425 ℃升高到600 ℃，丙烷轉(zhuǎn)化率呈上升趨勢(shì)，在0.5Pt_HEA/SiO₂上丙烯選擇性保持在94%以上。在600 ℃時(shí)，0.5Pt_HEA/SiO₂催化劑的丙烷轉(zhuǎn)化率高達(dá)56.6%，同時(shí)丙烯選擇性達(dá)到94%。值得注意的是，420 min內(nèi)丙烷轉(zhuǎn)化率沒有顯著下降。隨著Pt負(fù)載量的增加，活性得到顯著提高，0.5Pt_HEA/SiO₂的丙烯產(chǎn)率達(dá)到最大值。

在重量小時(shí)空速（WHSV）為60 h^-1時(shí)，0.5Pt_HEA/SiO₂催化劑的丙烯產(chǎn)率達(dá)到68.5 mol_C3H6 g_Pt^-1 h^-1，顯著高于0.5Pt/SiO₂催化劑（23.5 mol_C3H6 g_Pt^-1 h^-1）。在600 °C和3.54 h^-1的WHSV下，三種催化劑的丙烷轉(zhuǎn)化率均在56%左右，丙烯選擇性在94%以上。0.5Pt_HEA/SiO₂表現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性，24 h后丙烷轉(zhuǎn)化率從55.6%降至51.3%，表明失活速率常數(shù)為0.009 h^-1。結(jié)果表明，對(duì)于MnZnPt、MnCuZnPt和MnCuZnCoPt催化劑，隨著構(gòu)象熵的增加，催化穩(wěn)定性顯著提高。

圖1.催化性能

在400 ℃煅燒后，制備的中熵氧化物(MnCoCuZn)O_x被指定為MEO-400。隨后，在合成過(guò)程中引入與Mn當(dāng)量的Pt前驅(qū)體鹽（Pt: Mn: Co: Cu: Zn=1:1 : 1: 1: 1），在500 ℃下煅燒得到Pt_HEO-500樣品，其保留了MEO樣品的尖晶石結(jié)構(gòu)，但衍射峰移位角度更小。將合成的高熵氧化物用于丙烷脫氫，發(fā)現(xiàn)Pt_HEO-500和MEO-500都沒有表現(xiàn)出脫氫活性。

圖2.形貌表征

圖3.結(jié)構(gòu)表征

TG分析表明，在相同條件下反應(yīng)24 h后，0.5Pt_HEA/SiO₂、0.5Pt_Ref-1/SiO₂和0.5Pt_Ref-2/SiO₂上沉積的焦炭分別為4.7 wt.%、2.0 wt.%和1.6 wt.%。隨著Cu和Co元素的序次引入來(lái)增強(qiáng)催化劑的構(gòu)象熵，失活速率常數(shù)顯著降低，但焦炭沉積略有增加。EDS測(cè)圖結(jié)果表明，Mn、Co、Cu、Zn和Pt均勻分布在SiO₂載體中，表明0.5Pt_HEA/SiO₂催化劑具有良好的耐高溫?zé)Y(jié)性能。

圖4.催化劑性能增加的原因

在每次反應(yīng)后，0.5Pt_HEA/SiO₂催化劑在500 ℃空氣中處理30 min，然后在600 ℃ 20% H₂/Ar下還原。連續(xù)4次再生后，丙烷轉(zhuǎn)化率僅從37.5%下降到34.4%，每次再生后幾乎保持不變，表明循環(huán)穩(wěn)定性較好。值得注意的是，即使經(jīng)過(guò)4次氧化還原再生循環(huán)后，催化劑仍然保持了在還原后的新制催化劑中觀察到的弱衍射峰，表明發(fā)生了最小的燒結(jié)。多種先進(jìn)表征證實(shí)，沒有出現(xiàn)Pt-Pt鍵峰，表明沒有發(fā)生Pt原子的燒結(jié)。

圖5.催化劑的再生性能

此外，0.5Pt_HEA/SiO₂催化劑在不使用氮?dú)庀?，初始的丙烷轉(zhuǎn)化率為19.5%，丙烯選擇性為88.6%。在反應(yīng)200 h后，丙烷轉(zhuǎn)化率仍在18.1%以上，丙烯選擇性為93%，失活速率常數(shù)極低，僅為0.0004 h^-1。AC-STEMADF結(jié)果表明，支撐的金屬顆粒保持均勻分散，尺寸為1-2 nm，沒有發(fā)生任何燒結(jié)。結(jié)果表明，0.5Pt_HEA/SiO₂催化劑具有顯著的抗積炭性能和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。

圖5.催化劑的穩(wěn)定性

文獻(xiàn)信息

An Active and Regenerable Nanometric High-Entropy Catalyst for Efficient Propane Dehydrogenation. Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202410835.

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