通過電催化CO₂還原生成高價值CO產(chǎn)物，為緩解全球能源危機和環(huán)境污染問題提供了一種有效的解決方案。然而，傳統(tǒng)的CO₂催化還原方法往往需要高能耗和昂貴的催化劑，這限制了它們的實際應(yīng)用。摩擦電納米發(fā)生器(TENGs)利用摩擦產(chǎn)生的電荷差將機械能轉(zhuǎn)換為電能，從而實現(xiàn)可持續(xù)能源供應(yīng)。

在此基礎(chǔ)上，利用機械能還原CO₂是一種潛在的策略。然而，在常溫和常壓下，由于缺乏CO₂錨定位點和適當(dāng)?shù)碾娮愚D(zhuǎn)移機制，機械能無法有效地活化化學(xué)惰性的CO₂。此外，盡管最近有關(guān)于利用接觸電催化產(chǎn)生H₂O₂和降解有機染料的概念得到了證實，但是在利用機械能將CO₂轉(zhuǎn)化為有用產(chǎn)品方面仍然面臨著重大挑戰(zhàn)。

近日，新加坡科技研究局(A*STAR)李子彪、葉恩毅和中國科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所王道愛等提出了一種能夠進行高CO選擇性CO₂RR的接觸電界面催化方法。接觸電催化由一個摩擦電納米發(fā)生器驅(qū)動，該發(fā)生器由負(fù)載有單個Cu原子錨定聚合氮化碳(Cu-PCN)催化劑的靜電紡絲聚偏二氟乙烯(PVDF)和季銨化纖維素納米纖維(CNF)組成。

實驗結(jié)果表明，開發(fā)的TENG在99%相對濕度下獲得了顯著的CO₂RR性能，CO法拉第效率為96.24%。同時，得益于季銨化CNF強大的CO₂吸附能力，即使在低CO₂濃度的環(huán)境(如空氣)下，TANG也可以催化CO₂還原，CO產(chǎn)率為33 μmol g^-1 h^-1。

此外，基于一系列表征和理論計算結(jié)果，研究人員揭示了反應(yīng)的機制：季銨化CNF的CO₂吸附能力遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Cu-PCN，表明季銨化CNF的表面是產(chǎn)生CO的主要區(qū)域；此外，在接觸充電階段，負(fù)載在PVDF纖維上的Cu-PCN催化劑積累了更多的電子，當(dāng)CO₂吸附在Cu-PCN@PVDF/季銨化CNF界面上時，在兩個摩擦層之間的高電勢下，電子從Cu-PCN向CO₂轉(zhuǎn)移，驅(qū)動接觸電催化CO₂RR過程。

總的來說，該項工作所提出的接觸式電催化技術(shù)不僅規(guī)避了傳統(tǒng)方法固有的能源消耗，而且有助于大幅減少大氣中的CO₂排放量。

Contact-electro-catalytic CO₂ reduction from ambient air. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-50118-1