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成果簡介

先進的電池技術需要精確預測多個組件之間的熱化學反應，以有效地利用儲存的能量并進行熱管理。最近，機器學習(ML)有望解決這一復雜的熱化學預測任務。然而，由于問題的高復雜性和可用于模型訓練的實驗數(shù)據(jù)極其有限，導致ML仍難以預測電池的熱化學行為。

清華大學馮旭寧副教授、張強教授、歐陽明高院士等人創(chuàng)新并驗證了溫度挖掘(TE)方法，該方法可以在最小的實驗中，將熱化學反應的動力學偏好解釋為數(shù)百萬個訓練數(shù)據(jù)。在TE方法的幫助下，作者建立了第一個普遍適用的電池熱失控模型，該模型在500℃范圍內(nèi)對15種不同的商業(yè)和先進化學物質(zhì)具有不同的電池格式實現(xiàn)了很高的預測精度，并涵蓋了所有正常工作條件。TE方法在各種ML算法上也表現(xiàn)出廣泛的適應性和訓練穩(wěn)定性，為ML在熱化學和所有熱相關研究中開辟了新的跨學科機會。

相關工作以《Temperature excavation to boost machine learning battery thermochemical predictions》為題在《Joule》上發(fā)表論文。

圖文導讀

目前，熱化學中的每個實驗結果都被數(shù)字化為ML的單個訓練數(shù)據(jù)集，這將訓練數(shù)據(jù)的規(guī)模與實驗量固有地聯(lián)系在一起(圖1A)。ML模型作為一個數(shù)字實體，通過對訓練數(shù)據(jù)的順序處理來獲取知識。訓練不足通常會導致擬合結果較差，其中ML模型無法識別和優(yōu)化變量之間的關系，導致不穩(wěn)定性和不準確性。一個有10⁴個參數(shù)的模型需要4×10⁶個訓練樣本才能避免嚴重的過擬合。然而，在大多數(shù)前沿電池研究中，沒有現(xiàn)有的數(shù)據(jù)庫可以滿足這一規(guī)模要求。

圖1 基于溫度挖掘的ML精確預測電池熱化學反應

從熱化學的角度來看，每一個熱化學過程的熱行為都是一個從初始化學狀態(tài)到最終狀態(tài)的動力學反應路徑的結果(圖1A)。一般來說，有幾種不同的中間產(chǎn)物、活化能、濃度、反應步驟和反應速率的反應途徑可以導致最終狀態(tài)。然而，在熱化學過程中的每個中間點，由于溫度、壓力、中間體和濃度的變化，反應傾向于采取一條途徑而不是其他途徑最終達到最終狀態(tài)(通常是活化能最低的“最簡單”途徑)。這個過程類似于爬山。在特定條件下選擇特定的最優(yōu)反應路徑被稱為熱化學過程的“動力學偏好”。因此，“動力學偏好”決定了從初始狀態(tài)到最終狀態(tài)的首選反應路徑，從而產(chǎn)生實驗熱特征曲線。

隨著反應復雜性的增加(例如，當涉及更多的反應物時)，可能的反應路徑的數(shù)量迅速增加。因此，盡管熱特征曲線包含了豐富的優(yōu)先動力學路徑信息，但通過觀察整體特征曲線來區(qū)分優(yōu)選動力學路徑是極其困難的。此外，從機器學習的角度來看，機器學習模型通過逐個處理訓練數(shù)據(jù)集，提取相似性和差異性，學習模式來改進。使用單一的訓練數(shù)據(jù)集可能會導致學習過程失敗，存在嚴重的過擬合問題，并產(chǎn)生誤導性的預測(圖1A)。因此，關鍵問題是如何有效地挖掘隱藏在熱化學實驗中的動力學信息，并將這些知識解釋為可以被ML模型學習和理解的大規(guī)模訓練數(shù)據(jù)集。

作者提出用溫度挖掘(TE)方法來探討熱化學過程中不同中間態(tài)的反應動力學偏好。如圖1B所示，TE方法首先在整個反應過程中選擇幾個切點(SPs)(代表不同的中間狀態(tài))。圖1B以四個SP(SP0~SP3)為例進行說明。然后，從第一個SP(SP0)到其他SP(SP1、SP2和SP3)生成三個TE擴展數(shù)據(jù)片。通過比較不同的TE膨脹片，可以得到優(yōu)選的動力學路徑。例如，在SP2，通過對比01片和02片，可以確定熱化學特征的發(fā)展方向，它反映了特定中間狀態(tài)下的首選反應路徑，從而能夠排除不可能的動力學路徑。此外，歷史反應過程顯著影響隨后的動力學偏好。在SP2處，02片代表01片的歷史段，它直接影響到通向SP3的后續(xù)路徑。因此，TE方法可以揭示每個SP處歷史反應路徑的影響。通過增加SP數(shù)并將這些TE擴展的切片數(shù)字化，可以實現(xiàn)實驗數(shù)據(jù)規(guī)模的大幅增加，有可能在數(shù)字領域生成數(shù)百萬個訓練數(shù)據(jù)集。

圖2 溫度挖掘方法的應用程序

溫度挖掘(TE)方法的目的是在ML模型的訓練和微調(diào)過程中實現(xiàn)實驗數(shù)據(jù)規(guī)模的大幅增加。圖2說明了采用TE方法開發(fā)預測熱化學ML模型的整個過程。最初的步驟包括識別預測輸入和目標特征。通常，輸入包括一個多維矩陣，其中包含可能影響目標的各種特征(圖2A演示了一個5維場景)。隨后進行熱實驗，建立輸入與目標沿溫度軸的相關性(圖2B)。這些熱實驗在高溫分辨率下進行，以獲得更細的切片和更大的數(shù)據(jù)擴展比。然后，應用TE方法通過沿溫度軸切片、重復和重采樣來增加輸入-目標數(shù)據(jù)規(guī)模，從而生成n倍擴展的ML訓練數(shù)據(jù)(圖2C)。

然后，進一步構建并訓練ML模型，該模型的參數(shù)尺度現(xiàn)在受到TE擴展數(shù)據(jù)尺度的限制，而不是實驗尺度的限制(圖2D)。用于構造機器學習結構的ML算法有很多種，包括ANN、CNN、RNN和transformer。經(jīng)過訓練的機器學習模型可以進一步微調(diào)，以適應類似的預測場景(例如，不同的電池格式、測試環(huán)境或測試設備)(圖2E)。最后，在之前程序中使用過的實驗數(shù)據(jù)上驗證ML預測的準確性(圖2F)，并在未用于訓練或微調(diào)的新收集的實驗或文獻結果上進行測試(圖2G)。

圖3 溫度挖掘支持的ML預測電池熱失控

TE方法用于解決從材料熱特征預測電池熱失控(TR)的熱化學任務(圖3A)。在超過1000℃的寬溫度范圍內(nèi)，涉及多種氧化劑，還原劑和自由基的高度相關的熱化學反應的存在突出了TR的復雜性。

為了編制一個全面的TR預測實驗數(shù)據(jù)庫，作者收集了12種主流商用鋰離子化學物質(zhì)(包括LFP正極，5種不同的層狀氧化物正極，石墨和硅基負極，5種不同的電解質(zhì))以及3種高級化學物質(zhì)(鋰金屬，鋰-硫和鈉離子化學物質(zhì))的數(shù)據(jù)，包括適用于各種應用(1-74 Ah)的小型和大型電池。該數(shù)據(jù)庫還涵蓋了所有正常的電池工作狀態(tài)(0%-100%充電和降解狀態(tài))(圖3B)。

圖3C展示了TE方法應用于實驗材料和電池熱特性的過程。輸入特征矩陣包括5個維度，表示單個材料及其組合的熱流。圖3D顯示了這些TE擴展數(shù)據(jù)對的分布。這種分布的分散性表明，電池的TR特性不僅僅取決于材料的加熱速率。相反，它們表明了各種電池組件和溫度之間復雜的熱化學相互作用，這是目前基于其他機制的模型難以捕捉的高度復雜的現(xiàn)象。

經(jīng)過訓練和微調(diào)的ML模型在預測電池TR方面顯示出顯著的準確性和通用性，如圖3F和3G所示。ML模型準確地預測了所有實驗樣品在整個溫度范圍內(nèi)的升溫速率，包括具有各種正極、負極、電解質(zhì)、格式、充電狀態(tài)和降解狀態(tài)的樣品(圖3F)。利用這種精確的速率預測，從而能夠確定評估電池安全性的關鍵指標：初始自熱溫度(T_initial)和TR起始溫度(T_onset)。通過調(diào)整ML模型的預測目標，可以得到最高溫度(T_max)。值得注意的是，這些指標的預測誤差在所有實驗結果中保持在4%以下。此外，通過積分溫度上升速率，準確地捕獲了整個TR范圍內(nèi)的溫度波動，實現(xiàn)了所有樣本的誤差小于8%(圖3G)。

圖4 準確和通用預測的熱失控模型

從圖4A和圖4B可以明顯看出，無溫度挖掘支持的ML在訓練損失方面出現(xiàn)了明顯的波動，這表明由于數(shù)據(jù)規(guī)模有限，存在明顯的過擬合問題。值得注意的是，溫度挖掘支持的ML在應用于新數(shù)據(jù)時始終保持較高的預測精度(圖4C、D)，而不受電極材料、電解質(zhì)或充電狀態(tài)變化的影響。

對于文獻中報道的傳統(tǒng)LFP和更先進的鈉離子、鋰金屬和Li-S電池化學成分，TE支持的模型還提供了基于材料熱特性的準確電池TR預測。如圖4E、F所示，TE支持的ML準確地捕獲了傳統(tǒng)LFP和先進電池化學物質(zhì)的溫度隨時間的變化。此外，機器學習可以精確識別關鍵的電池TR指標，包括T_initial和T_onset，從而基于材料級實驗進行可靠的電池級安全評估。

TE擴展的數(shù)據(jù)對不僅重申而且擴大了實驗數(shù)據(jù)中固有的潛在化學知識，從而在ML模型的準確性、通用性、擬合質(zhì)量和模型獨立性方面取得了顯著提高。通過使用TE方法，成功建立了第一個通用的TR模型，在不同的化學物質(zhì)、電池格式和操作條件下顯示出出色的準確性(圖4G)。這種機器學習模型大大超越了現(xiàn)有的基于機制的模型，并有效地打破了電池設計中昂貴的“試錯”模式。最重要的是，這一里程碑進展強調(diào)了TE方法在幫助ML克服數(shù)據(jù)稀缺性挑戰(zhàn)和滿足高復雜性電池熱化學任務要求方面的熟練程度。

文獻信息

Temperature excavation to boost machine learning battery thermochemical predictions，Joule，2024.

https://doi.org/10.1016/j.joule.2024.07.002

通訊作者信息

馮旭寧，2017年1月獲清華大學工學博士學位。自2023年2月起于清華大學車輛與運載學院，任副教授，博士生導師，主要研究方向為動力及儲能電池安全性。入選2021年度《麻省理工科技評論》“35歲以下科技創(chuàng)新35人”(簡稱TR35)，Clarivate高被引科學家，Scopus中國高被引學者。

張強，清華大學長聘教授、博士生導師，曾獲得國家自然科學基金杰出青年基金、教育部青年科學獎、中國青年科技獎、北京青年五四獎章、英國皇家學會Newton Advanced Fellowship、清華大學劉冰獎、國際電化學會議Tian Zhaowu獎。2017-2020年連續(xù)四年被評為“全球高被引科學家”，長期從事能源化學與能源材料的研究。

歐陽明高，湖北天門人，1982年畢業(yè)于中南大學車輛工程專業(yè)，1993年在丹麥技術大學能源工程系獲博士學位，2004年入選”長江學者獎勵計劃”特聘教授，2017年當選為中國科學院院士?，F(xiàn)任清華大學車輛與運載學院教授，校學術委員會副主任、國際交通電動化期刊《eTransportation》主編。

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