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?山大/清華Nat. Commun.: 三價(jià)稀土氧化物固有表面氧空位，顯著提升催化性能

氧空位(O_v)是金屬氧化物晶格中普遍存在的一種陰離子缺陷。由于O_v可以改變固體的能帶結(jié)構(gòu)，從而改善了固體的物理化學(xué)性質(zhì)，如半導(dǎo)體性能和催化性能。近日，山東大學(xué)賈春江、清華大學(xué)李雋和倫敦大學(xué)學(xué)院Feng Ryan Wang(王峰)等發(fā)現(xiàn)了一種新型的表面O_v，它的產(chǎn)生不依賴點(diǎn)缺陷的形成，也不需要金屬陽(yáng)離子的氧化還原。這種固有的O_v源于稀土氧化物(RE₂O₃)晶體表面的對(duì)稱性和原子排列。

基于密度泛函理論(DFT)分析了體心立方結(jié)構(gòu)(Ia3空間群)的RE₂O₃(如Sm₂O₃、Y₂O₃和Gd₂O₃)的結(jié)構(gòu)和表面電荷分布。在RE₂O₃的(111)表面發(fā)現(xiàn)不規(guī)則的六邊形鋸齒狀結(jié)構(gòu)，形成本征表面O_v。在O_v旁邊是五配位的RE³⁺，具有很強(qiáng)的親電性。

研究人員采用膠體沉積法制備了一系列Ru/RE₂O₃(Ru/Sm₂O₃、Ru/Y₂O₃和Ru/Gd₂O₃)，并且Ru/Sm₂O₃催化劑在400 °C下催化NH₃分解的TOF為3.2 s^?1， NH₃轉(zhuǎn)化率在400 h內(nèi)僅下降4%(GHSV=36000mL g^-1 h^-1)。此外，經(jīng)過(guò)六個(gè)周期的穩(wěn)定性試驗(yàn)，Ru/Sm₂O₃催化劑在不同溫度下仍然保持相同的NH₃轉(zhuǎn)化率，證實(shí)了其優(yōu)異的穩(wěn)定性。

此外，研究人員還利用光譜表征和理論計(jì)算研究了具有本征表面O_v結(jié)構(gòu)的RE₂O₃對(duì)催化反應(yīng)的影響：具有本征表面O_v的RE₂O₃促進(jìn)了催化劑在Lewis堿性反應(yīng)物分子上的吸附和活化，改善了催化性能；其次，增強(qiáng)了活性金屬與稀土氧化物載體的相互作用，提高了Ru的d帶中心，增加了的表面NH₂吸附能；還有就是，形成獨(dú)特的RE-N(O)-H-Ru構(gòu)型，促進(jìn)N(O)-H鍵的斷裂。為了探索這種效應(yīng)的普遍性，研究人員制備了Cu/RE₂O₃和Cu/Al₂O₃催化劑，并測(cè)試了水煤氣變換(WGS)反應(yīng)的活性。

結(jié)果表明，Cu/RE₂O₃的活性明顯高于Cu/Al₂O₃，這可能是由于內(nèi)源O_v激活了H₂O和O-H裂解所致。綜上，這種O_v-Metal協(xié)同作用有助于激活那些氧化還原非活性金屬氧化物載體，同時(shí)這將使RE₂O₃在多相催化的篩選體系中發(fā)揮重要作用。

Catalytic properties of trivalent rare-earth oxides with intrinsic surface oxygen vacancy. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-49981-9

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