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氧還原反應(yīng)（ORR）是燃料電池重要的陰極反應(yīng)。迄今為止，鉑（Pt）基材料已被認(rèn)為是ORR的有效催化劑。然而，Pt高昂的成本嚴(yán)重限制了燃料電池批量生產(chǎn)。近年來(lái)，在碳基過(guò)渡金屬原子的單原子催化劑取得了重大進(jìn)展，金屬-氮-碳結(jié)構(gòu)（M-N_x/C）是最典型的單原子催化劑。然而，如何調(diào)控金屬位點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)是單原子催化劑的進(jìn)一步發(fā)展的重要方向。

一方面，在碳納米管等高度石墨化的碳襯底上錨定高密度單原子位點(diǎn)，可以大大提高高密度單原子位點(diǎn)的抗腐蝕能力和穩(wěn)定性。另一方面，近年來(lái)的深入研究揭示了納米粒子和單原子間能夠相互協(xié)同而產(chǎn)生更高的催化活性。然而，由于非貴金屬納米顆粒在酸性電解質(zhì)中的存在腐蝕問(wèn)題，非貴金屬納米顆粒+單原子復(fù)合結(jié)構(gòu)很少被用于酸性條件下氧還原反應(yīng)的研究。將非貴金屬納米顆粒限域在碳納米管的空腔中能夠有效防止非貴金屬納米顆粒被電解質(zhì)腐蝕。因此，將非貴金屬納米顆粒限域在碳納米管內(nèi)并在碳納米管上負(fù)載單原子位點(diǎn)，能夠解決非貴金屬納米顆粒的穩(wěn)定性，并實(shí)現(xiàn)納米顆粒與單原子位點(diǎn)的有效協(xié)同。

有鑒于此，深圳大學(xué)石墨烯及其復(fù)合材料研究中心團(tuán)隊(duì)領(lǐng)銜通過(guò)巧妙利用金屬-有機(jī)框架熱解的策略成功制備了鐵納米顆粒@碳納米管負(fù)載的錳、鐵雙單原子位點(diǎn)催化劑（Mn and Fe single atomic sites anchored on core-shell structure of nanopaticles@carbon nanotubes, MnFe SASs/NPs@CNTs），該催化劑具有獨(dú)特的竹節(jié)狀結(jié)構(gòu)，鐵納米顆粒被限域在碳納米管的空腔中免受酸性電解質(zhì)腐蝕，碳納米管壁上錨定了Mn、Fe單原子位點(diǎn)。上述結(jié)構(gòu)兼具優(yōu)異的導(dǎo)電性、催化活性和穩(wěn)定性。作者利用原位同步輻射以及密度泛函計(jì)算確認(rèn)錨定在碳納米管壁上的Mn單原子位點(diǎn)與限域在碳納米管空腔內(nèi)的鐵顆粒存在電子相互作用，導(dǎo)致Mn單原子位點(diǎn)的電子軌道占據(jù)態(tài)去簡(jiǎn)并而引發(fā)姜-泰勒畸變，激活了惰性的Mn單原子位點(diǎn)。

上述成果以 “Electron Donor–Acceptor Activated Single Atomic Sites for Boosting Oxygen Reduction Reaction” 為題發(fā)表在國(guó)際頂級(jí)期刊Advanced Functional Materials上，共同第一作者為葉盛華博士以及張丹彤博士，通訊作者為鄭黎榮研究員、薛冬峰教授、顏學(xué)慶教授、張黔玲教授以及劉劍洪教授。

本文要點(diǎn)

要點(diǎn)1：利用金屬-有機(jī)框架熱解的策略合成了MnFe SASs/NPs@CNTs結(jié)構(gòu)，并證明了碳納米管壁上MnN₄和FeN₄單原子位點(diǎn)，且通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明Fe是碳納米管形成的關(guān)鍵因素；

要點(diǎn)2：MnFe SASs/NPs@CNTs結(jié)構(gòu)具有類(lèi)鉑催化活性，其氧還原半波電位、極限擴(kuò)散電流、動(dòng)力學(xué)電流和質(zhì)量比活性以及抗毒化能力均優(yōu)于商業(yè)Pt/C；

要點(diǎn)3：原位和非原位同步輻射X射線吸收譜均證明，碳納米管壁上Mn單原子與限域在碳納米管空腔內(nèi)的鐵納米顆粒存在電子授受作用，即鐵納米顆粒的電子能夠溢出并穿越碳納米管壁注入到Mn單原子的電子軌道上；

要點(diǎn)4：Mn單原子位點(diǎn)接受電子并填充于反鍵軌道，造成鍵級(jí)下降和前線軌道電子去簡(jiǎn)并而引起姜-泰勒畸變，導(dǎo)致氧還原過(guò)程形成的吸附態(tài)*O結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定，降低了*O→*OH轉(zhuǎn)變的能壘，從而激活了催化惰性的Mn單原子位點(diǎn)，有效提升了催化劑的氧還原催化性能。

文章標(biāo)題：Electron Donor–Acceptor Activated Single Atomic Sites for Boosting Oxygen Reduction Reaction, Adv. Funct. Mater. 2024, 2405884

原文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.202405884

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