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研究背景

鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLEDs）是新一代顯示技術(shù)的亮點(diǎn)，因其具有優(yōu)異的色彩純度、廣泛可調(diào)的發(fā)射波長以及與溶液處理兼容的優(yōu)點(diǎn)，使其在低成本、大面積顯示和照明應(yīng)用中成為研究熱點(diǎn)。

然而，藍(lán)色PeLEDs的性能遠(yuǎn)遠(yuǎn)落后于近紅外、紅色和綠色PeLEDs，特別是在顯示應(yīng)用所需的標(biāo)準(zhǔn)藍(lán)色范圍內(nèi)，外量子效率（EQE）低于其他顏色的PeLEDs。此問題主要由于藍(lán)色PeLEDs中氯（Cl）摻入導(dǎo)致的深能級缺陷，這些缺陷影響了載流子的復(fù)合效率并導(dǎo)致顯著的EQE下降。

成果簡介

有鑒于此，浙江大學(xué)葉志鎮(zhèn)院士、戴興良團(tuán)隊在Sci. Adv.期刊上發(fā)表了題為“Highly efficient blue light-emitting diodes based on mixed-halide perovskites with reduced chlorine defects”的最新論文。他們提出通過調(diào)控Cl含量來提高藍(lán)色PeLEDs的性能。一項(xiàng)重要的研究采用了銣（Rb）補(bǔ)償策略，在鈣鈦礦晶格的A位引入Rb以微調(diào)Cl含量，抑制了非輻射缺陷的形成，從而顯著提升了光致發(fā)光量子效率（PL QY）。

這項(xiàng)策略實(shí)現(xiàn)了藍(lán)色PeLEDs在460至480 nm發(fā)射峰范圍內(nèi)的創(chuàng)紀(jì)錄高效率，特別是在470 nm及以上的發(fā)光峰值范圍內(nèi)，EQE超過了20%。這項(xiàng)工作突出了氯缺陷控制作為提升藍(lán)色PeLEDs效率的關(guān)鍵設(shè)計原則，為未來高效藍(lán)色PeLEDs的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。

研究亮點(diǎn)

（1）實(shí)驗(yàn)首次展示了通過減少氯（Cl）含量來優(yōu)化藍(lán)色鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLEDs）的性能。作者采用了CsPb(Brx/Cl_1?x)₃納米晶體，系統(tǒng)研究了氯含量對藍(lán)色PeLEDs的外量子效率（EQE）和光致發(fā)光量子效率（PL QY）的影響。

（2）通過引入銣（Rb）補(bǔ)償鈣鈦礦晶格的A位，減少了氯含量，抑制了非輻射缺陷的形成，從而顯著提高了PL QY并保持了所需的發(fā)射波長。這一策略使得藍(lán)色PeLEDs在460至480 nm的發(fā)射峰范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高效率，特別是470 nm及以上波長的發(fā)光電流（EL）峰值EQE超過20%。

（3）實(shí)驗(yàn)通過詳細(xì)的光電性能分析，揭示了Cl含量對藍(lán)色PeLEDs性能的顯著影響。作者構(gòu)建了一系列CsPb(Brx/Cl_1?x)₃納米晶體，并發(fā)現(xiàn)納米晶體的PL QY對Cl含量的變化極為敏感，這與深層陷阱態(tài)的形成密切相關(guān)。

（4）通過對不同Cl含量的納米晶體進(jìn)行比較，驗(yàn)證了Cl缺陷在激子輻射復(fù)合中的關(guān)鍵作用。結(jié)果顯示，氯含量的微調(diào)能夠有效改善PL QY，并且優(yōu)化的藍(lán)色PeLEDs在各種波長下的效率均顯著提高。這些發(fā)現(xiàn)不僅對藍(lán)色PeLEDs的設(shè)計和性能優(yōu)化具有重要意義，還為未來高效藍(lán)色光電器件的開發(fā)提供了新的思路。

圖文解讀

圖1：不同氯含量下藍(lán)色PeLED的性能。

圖2：混合Br/Cl鈣鈦礦納米晶體的光譜表征。

圖3：?通過摻銣減少氯含量。

圖4：記錄高效的藍(lán)色PeLED。

結(jié)論展望

總結(jié)而言，這項(xiàng)工作揭示了氯（Cl）摻入對藍(lán)色鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLEDs）性能的顯著影響。首先，實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)地探討了Cl含量對CsPb(Brx/Cl1?x)3納米晶體光致發(fā)光量子效率（PL QY）的影響，揭示了Cl相關(guān)深層陷阱態(tài)對發(fā)光效率的負(fù)面作用。這表明，控制Cl含量是優(yōu)化藍(lán)色PeLEDs性能的關(guān)鍵，尤其在顯示應(yīng)用中，氯含量的微小變化都可能導(dǎo)致顯著的外量子效率（EQE）下降。其次，通過在A位引入銣（Rb）進(jìn)行Cl補(bǔ)償，成功抑制了非輻射缺陷的形成，改善了PL QY，同時保持了發(fā)射波長的穩(wěn)定性。這一策略不僅提高了藍(lán)色PeLEDs的效率，尤其是在460至480 nm的波長范圍內(nèi)，實(shí)現(xiàn)了創(chuàng)紀(jì)錄的高效發(fā)光，還為未來優(yōu)化鈣鈦礦發(fā)光材料提供了新的方向。

此外，研究還強(qiáng)調(diào)了納米晶體在提高藍(lán)色PeLEDs性能中的潛力。利用超薄單層納米晶體，可以克服傳統(tǒng)鈣鈦礦材料的光譜不穩(wěn)定性，從而擴(kuò)展了底層孔傳輸層的選擇范圍，優(yōu)化了電荷注入。預(yù)合成納米晶體的方法有效解耦了晶體化與薄膜沉積過程，為鈣鈦礦發(fā)光材料的光電特性提供了更深入的控制。這些發(fā)現(xiàn)不僅推動了藍(lán)色PeLEDs的發(fā)展，也為其他光電器件的性能優(yōu)化提供了寶貴的參考?？傊?，本文的工作不僅展示了氯摻入對鈣鈦礦材料的影響，還提出了銣補(bǔ)償作為提高發(fā)光效率的有效策略，為未來的研究和應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

文獻(xiàn)信息

Yun Gao et al. ,Highly efficient blue light-emitting diodes based on mixed-halide perovskites with reduced chlorine defects.Sci. Adv.10,eado5645(2024).DOI:10.1126/sciadv.ado5645

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