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傳統(tǒng)的SEI工程主要集中于調(diào)節(jié)Li⁺通量和抑制電解液與鋰負極之間的副反應(yīng)。然而，通常忽略了電解液/電極界面處復(fù)雜的多物理場。在鋰沉積過程中，狹窄界面處的多物理場，包括濃度場、電場、溫度場和應(yīng)力場，會發(fā)生劇烈波動，顯著影響鋰的沉積行為。因此，解決這些復(fù)雜多物理場的動態(tài)變化及其對鋰沉積過程的影響，對于進一步理解鋰沉積行為至關(guān)重要。

在此，廈門大學(xué)趙金保團隊通過定量原位拉曼光譜技術(shù)和有限元分析，深入探討了鋰金屬負極在電解液/電極界面的濃度場和電場波動，揭示了陰離子耗竭層形成和空間電荷層發(fā)展的過程。此外，作者首次直接觀測到陰離子耗竭層的形成，并定量描述了其演變過程，明確了影響空間電荷層生成的核心因素。在此基礎(chǔ)上，作者提出了一種新型高陰離子濃度界面（HACI），通過陰離子固定策略有效抑制了陰離子耗竭和空間電荷效應(yīng)，促進了鋰的均勻沉積。

圖1. HACI對鋰沉積行為和界面電場的調(diào)控效果

總之，該工作通過定量原位拉曼光譜技術(shù)揭示了鋰沉積過程中電解液/電極界面處的多物理場復(fù)雜性，特別是陰離子耗竭層的形成和空間電荷層的發(fā)展。研究表明，通過提高陽離子傳輸數(shù)可以有效減輕空間電荷層的形成。

基于此，作者提出了一種高陰離子濃度界面（HACI）策略，通過陰離子固定化在電解液/電極界面維持高濃度的陰離子環(huán)境，從而有效抑制陰離子耗竭和空間電荷層的形成，促進了鋰的均勻沉積。HACI改性的鋰電極在對稱電池測試中展現(xiàn)了超過1200小時的穩(wěn)定循環(huán)性能，且在全電池測試中也顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和放電容量保持率。因此，該項工作為優(yōu)化鋰金屬負極的沉積行為提供了新的視角，并為設(shè)計高能量密度和長壽命的鋰金屬電池系統(tǒng)提供了重要的指導(dǎo)。

圖2. 電池性能

Optimizing interface concentration and electric fields for enhanced lithium deposition?behavior in lithium metal anodes, Energy & Environmental Science 2024 DOI:?10.1039/d4ee01816h

原創(chuàng)文章，作者：計算搬磚工程師，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/07/23/3c784e83b4/

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?廈大EES：優(yōu)化界面濃度和電場以增強鋰金屬負極的鋰沉積行為

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