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暨大JACS: 構(gòu)建多元金屬-有機(jī)框架，促進(jìn)CO2催化轉(zhuǎn)化

全球礦物燃料的持續(xù)消耗導(dǎo)致CO₂排放量顯著增加，造成嚴(yán)重的氣候和環(huán)境問題。為了解決這一問題，人們開發(fā)了碳捕獲、利用和儲存(CCUS)技術(shù)。利用CO₂生產(chǎn)高附加值化學(xué)物質(zhì)，包括淀粉、環(huán)狀碳酸鹽、羧酸和2-惡唑烷酮等，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)碳中和的一個有前途的策略。然而，由于C=O鍵解離能較大，CO₂的催化轉(zhuǎn)化通常需要貴金屬和/或在苛刻的條件下進(jìn)行。

此外，這些催化反應(yīng)通常需要高濃度的CO₂(>99%)，遠(yuǎn)高于大氣中的CO₂(0.04%)和煙氣中的CO₂(10-25%)。這些問題極大地限制了催化CO₂轉(zhuǎn)化的工業(yè)應(yīng)用。因此，目前需要開發(fā)在溫和條件和低CO₂濃度下能夠有效工作的高效和低成本催化劑，但這仍具有挑戰(zhàn)性。

近日，暨南大學(xué)李丹和寧國宏等通過三組分縮合體系合成了四個二維多元金屬-有機(jī)骨架(MTV-MOF)，表示為1_X%-2_0.5-X%-3_0.5-JNM(1=Ag-CTC–CHO、2=Cu-CTC–CHO、3=Cu-CTC-NH₂；X=0、10、25和50)。在不改變次級構(gòu)筑單元(SBUs，Cu-CTC-NH₂)的情況下，通過控制Ag-CTC-CHO和Cu-CTC-CHO的化學(xué)計(jì)量比，可以微調(diào)Ag和Cu的比例。當(dāng)只有10% Ag被納入框架時，所得1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM在四種MTV-MOFs中表現(xiàn)出最高的炔丙胺與CO₂環(huán)合的催化活性。

具體而言，在無溶劑和常壓條件下，以1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM為多相催化劑，可獲得243 h^-1的周轉(zhuǎn)頻率(TOF)，比2_0.5-3_0.5-JNM(10.8 h^-1)高20倍以上。值得注意的是，1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM即使在CO₂濃度低至10%的模擬煙氣中也保持了高催化活性；此外，它經(jīng)過八個催化循環(huán)后性能損失可忽略不計(jì)。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算結(jié)果，研究人員提出了1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM催化炔基胺與CO₂環(huán)化反應(yīng)的可能機(jī)理。首先，1,8-二氮雜雙環(huán)[5.4.0]十一碳-7-烯(DBU)作為有機(jī)堿可以使氨基脫氫；然后，脫氫氨基被CO₂攻擊，產(chǎn)生氨基甲酸酯陰離子(II)和DBUH⁺。其次，在1_0.1-2_0.4-3_0.5-JNM中的Ag(I)/Cu(I)協(xié)同激活氨基甲酸鹽陰離子中的C≡C鍵產(chǎn)生居間態(tài)；隨后通過分子內(nèi)親核環(huán)化反應(yīng)，形成了一個五元環(huán)。最后，通過從DBUH⁺中提取氫得到目標(biāo)產(chǎn)物，同時再生出催化劑和DBU。

總的來說，該項(xiàng)工作為在分子水平上合理設(shè)計(jì)協(xié)同MTV-MOFs作為多相催化劑以實(shí)現(xiàn)CO₂的綠色高效化學(xué)轉(zhuǎn)化提供了新的思路。

Metal variance in multivariate metal–organic frameworks for boosting catalytic conversion of CO₂. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.4c04556

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