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成果簡(jiǎn)介

將二氧化碳（CO₂）轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品是碳利用的一種關(guān)鍵策略。雖然串聯(lián)CO₂電解已顯示出前景，但它在很大程度上局限于瓦級(jí)（W）的研究，需要更大規(guī)模的研究來(lái)加速商業(yè)化?；诖耍?strong>圣路易斯華盛頓大學(xué)焦鋒教授（Jiao Feng）等人報(bào)道了一種用于生產(chǎn)多碳（C₂₊）產(chǎn)品（主要是乙酸鹽和乙烯）的串聯(lián)CO₂電解槽，其生產(chǎn)規(guī)模為千瓦級(jí)（kW）。所定制的1000 cm²電解槽堆棧具有增強(qiáng)的質(zhì)量傳輸和穩(wěn)定性電極，通過(guò)在氣體擴(kuò)散層（GDL）上添加氟化乙丙烯（FEP）涂層并在催化劑層中加入炭黑，這些電極得到改進(jìn)，從而促進(jìn)了持續(xù)的高電流密度運(yùn)行（>400 mA cm^-2）。

在CO₂電解槽階段，通過(guò)在高CO₂轉(zhuǎn)化率下操作電解槽，可以獲得富CO輸出（未反應(yīng)的CO₂小于10 vol.%）。隨后，CO電解階段主要產(chǎn)生乙烯和乙酸鹽，后者作為高純度（~99%）液體流被提取，整個(gè)串聯(lián)系統(tǒng)保持了200多小時(shí)的穩(wěn)定性能。然后，作者構(gòu)建了一個(gè)0.71 kW的CO電解槽堆棧，穩(wěn)定運(yùn)行125 h，CO對(duì)乙酸鹽和乙烯的碳選擇性大于96%，產(chǎn)生了98 L的1.2 M乙酸鹽。此外，該堆?？赡褪艿退焦I(yè)相關(guān)雜質(zhì)，如CO₂、N₂、O₂、SO_x和NO_x，突出了其在實(shí)際應(yīng)用中的穩(wěn)定性，為工業(yè)規(guī)模上可行的串聯(lián)CO₂電解提供了一條途徑。

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圖1.兩步CO₂電解槽堆棧生產(chǎn)多碳（C₂₊）產(chǎn)品

相關(guān)工作以《Kilowatt-scale tandem CO₂ electrolysis for enhanced acetate and ethylene production》為題在《Nature Chemical Engineering》上發(fā)表論文。其中，本文的通訊作者：美國(guó)圣路易斯華盛頓大學(xué)焦鋒教授；第一作者：美國(guó)圣路易斯市華盛頓大學(xué)/特拉華大學(xué)Bradie S. Crandall。

焦鋒教授在復(fù)旦大學(xué)和英國(guó)圣安德魯斯大學(xué)獲得學(xué)士和博士學(xué)位，在完成勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室博士后工作后，他于 2010 年加入特拉華大學(xué)任教。他在 2021 年晉升為正教授，并擔(dān)任催化科學(xué)技術(shù)中心主任。2023 年 8 月，焦鋒教授加入圣路易斯華盛頓大學(xué)，擔(dān)任能源、環(huán)境與化學(xué)工程系Elvera and William R. Stuckenberg 教授，兼任碳管理中心主任。他的研究致力于開(kāi)發(fā)創(chuàng)新的電化學(xué)裝置，以應(yīng)對(duì)關(guān)鍵的能源存儲(chǔ)和可持續(xù)發(fā)展挑戰(zhàn)。

圖文解讀

在選擇最佳流型后，通過(guò)使用FEP涂層混合炭黑開(kāi)發(fā)了定制的增強(qiáng)GDL，以提高CO₂/CO電解的耐久性。在使用Cu，H₂的CO電解實(shí)驗(yàn)中，在500 mA cm^-2的加速耐久性測(cè)試中，法拉第效率（FE）在10 h內(nèi)從12%提高到30%以上。通過(guò)在高CO₂轉(zhuǎn)化率下運(yùn)行CO₂電解槽，獲得了小于10 vol%未反應(yīng)CO₂的共優(yōu)勢(shì)產(chǎn)品流。5 wt.%炭黑的Ag電極在400 mA cm^-2時(shí)達(dá)到最高47%的CO₂轉(zhuǎn)化率（額外43% CO₂消耗是由于碳酸鹽/碳酸氫鹽的形成），同時(shí)在6 ml min^-1的CO₂進(jìn)料速率下保持約80%的CO FE。該裝置產(chǎn)生乙烯（~20% FE）和乙酸鹽（~50% FE）作為主要的C₂₊產(chǎn)物，在200 h內(nèi)保持穩(wěn)定的性能。液流主要含乙酸鹽，純度約為99%。在200 h的測(cè)試中，H₂始終以低于30%的FE產(chǎn)生。

圖2.瓦級(jí)CO₂和CO電解槽性能

作者設(shè)計(jì)了一個(gè)串聯(lián)CO₂電解系統(tǒng)，由兩個(gè)五電池堆組成，總電極面積為1000 cm²。在沒(méi)有冷卻的情況下，單個(gè)100 cm²電池在300 mA cm^-2時(shí)的溫度超過(guò)55 ℃。開(kāi)啟冷卻系統(tǒng)后，溫度在約15 min內(nèi)降至~3℃。在加入冷卻機(jī)制后，500 cm²的CO₂電解槽堆棧在100 A（200 mA cm^-2）的總電流下運(yùn)行，CO FE超過(guò)80%。1000 cm²的CO電解槽堆棧在300 A（300 mA cm^-2）下工作，保持2.26 V的電池電壓，對(duì)C₂₊產(chǎn)品（主要是乙酸鹽和乙烯）具有高選擇性。此外，1000 cm²的CO電解槽堆?？梢栽?00 mA cm^-2（300 A總電流）)下連續(xù)運(yùn)行125 h。在120 h的實(shí)驗(yàn)結(jié)束時(shí)，共產(chǎn)生98 L濃度為1.2 M的乙酸鹽，摩爾純度>96%。

圖3.千瓦級(jí)兩步CO₂電解

在CO電解槽堆棧中，作者引入不同濃度的CO₂、空氣、SO₂和NO。在CO₂污染物研究中，在CO進(jìn)料中摻入不同量的CO₂，CO/CO₂進(jìn)料中CO₂體積分?jǐn)?shù)的增加使產(chǎn)物分布從乙酸鹽轉(zhuǎn)向氫氣，在CO₂暴露后，氫氣的法拉第效率從10%增加到30%以上。在CO₂暴露后重新引入純CO流后，乙酸鹽的產(chǎn)量沒(méi)有恢復(fù)到原來(lái)的水平。暴露在高達(dá)10 vol%的空氣中對(duì)產(chǎn)品分布和電池電壓的影響有限，乙酸鹽、乙烯和氫氣（FE低于15%）是主要產(chǎn)品。在暴露0.1-1 vol%的濃度范圍內(nèi)SO₂中，氫氣的FE從30%增加到約55%，Cu表面Cu₂S的形成可能使選擇性轉(zhuǎn)向氫氣。

圖4. CO電解原料氣中雜質(zhì)含量的影響

圖5.串聯(lián)CO₂電解的技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析

文獻(xiàn)信息

Kilowatt-scale tandem CO₂ electrolysis for enhanced acetate and ethylene production. Nature Chemical Engineering, 2024, DOI: https://doi.org/10.1038/s44286-024-00076-8.

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